图1 工厂接头绝缘交接层试样制备示意图
Fig.1 Schematic of the factory joint transition layer specimen preparation process
摘要 为研究不同硫化压力对500 kV超高压直流交联聚乙烯（XLPE）海缆工厂接头交接层界面绝缘性能的影响，该文采用平板热压法制备了不同硫化压力作用下的XLPE交接层试样，对所得试样进行了扫描电子显微镜、差示扫描量热法、凝胶含量、等温表面电位衰减、电导电流、直流击穿和空间电荷测试，并建立了工厂接头的双极性载流子模型，通过全尺寸海缆工厂接头空间电荷测试验证其准确性。研究表明：增加硫化压力有助于促进XLPE交接层界面交联，提高XLPE试样的直流击穿场强和空间电荷注入阈值场强，改善交接层界面处的空间电荷分布特性，但在硫化压力为1.6 MPa处存在绝缘性能的拐点。当硫化压力大于1.6 MPa时，交接层界面出现微孔缺陷，试样的无定形区增大，导致高温下试样载流子迁移率降低，引发界面处的空间电荷积聚。全尺寸海缆工厂接头仿真结果表明，应力锥两端复合界面交接处极易形成空间电荷的积聚，温度升高会加速载流子注入和空间电荷的积聚，导致工厂接头本体绝缘和恢复绝缘界面处的电场畸变。上述结果表明，将硫化压力控制为1.6 MPa有助于改善高温下XLPE交接层界面的绝缘性能，且在超高压直流XLPE海缆工厂接头设计过程中，需要考虑界面处空间电荷积聚而引发的绝缘失效问题。
关键词：硫化压力 超高压直流海缆 交联聚乙烯 工厂接头 交接层界面 绝缘性能
随着新能源发电在电力系统中占比的不断提升，以交联聚乙烯（Cross-Linked Polyethylene, XLPE）作为绝缘介质的超高压直流（Extra High Voltage Direct Current, EHVDC）海缆被广泛应用于海上风电、海上光伏和岛屿互联等直流输电工程领域[1-2]。对于长距离跨海输电工程，大长度海缆通常需要采用工厂接头进行连接[3]。在海缆工厂接头的生产过程中，需要将新熔融的XLPE注入被打磨成锥形的海缆本体绝缘上，然后进行高温高压硫化加工后形成恢复绝缘[4]。由于海缆本体绝缘受到两次高温高压硫化作用，恢复绝缘仅经历一次，因此会导致在本体绝缘和恢复绝缘之间存在交接层界面。界面两侧载流子输运速度和陷阱分布的差异容易造成界面及周围形成空间电荷积聚，加速材料老化，最终造成绝缘失效[5-6]。通常电缆生产厂家会采用试错法优化工厂接头硫化参数，但对每一种硫化参数都需要一组试验接头进行测试，需要进行大量的重复试验以确定最优参数，耗时长且成本高昂[7]。因此，研究硫化工艺对海缆工厂接头性能的影响规律、优化硫化工艺参数，已成为500 kV超高压直流海缆系统工程化应用的关键。
海缆工厂接头绝缘硫化恢复过程中包含大量需要调节的工艺参数。李忠磊等[8]研究了硫化温度对工厂接头性能的作用规律，发现随着硫化温度的增加，恢复绝缘内的空穴陷阱深度增加，加剧了界面附近正电荷的积聚。张振鹏等[9]研究了电缆工厂接头本体绝缘和恢复绝缘交接层界面绝缘失效的内在机理，发现由于电缆工厂接头本体绝缘和恢复绝缘处的微孔、裂纹等缺陷，电树枝优先在交接层界面区域生长。目前针对硫化温度[8]、脱气时间和表面粗糙度[10]对工厂接头交接层界面性能的影响已有相关报道，作者对硫化压力对工厂接头恢复绝缘性能的影响也已开展了相关研究工作[3]，然而不同硫化压力下工厂接头交接层界面的电荷输运特性以及硫化压力对工厂接头交接层界面性能的影响机制仍有待进一步研究。
在交接层界面空间电荷分布的研究方面，通常使用仿真模拟聚合物界面的载流子输运和空间电荷分布，近年来也有学者采用脉冲电声（Pulsed Electro-Acoustic, PEA）法研究全尺寸电缆接头的空间电荷分布。G. Mazzanti等[11]对绝缘厚度为13 mm的电缆工厂接头进行空间电荷测试，发现采用脉冲电声法可以测量得到工厂接头交接面的空间电荷分布。Wang Yani等[12]结合双极性载流子模型和有限元（Finite Element Method, FFM）仿真，研究了320 kV预制式电缆接头界面的空间电荷分布。Chen Jiming等[13]通过双极性载流子模型，研究了一维XLPE/三元乙丙橡胶（Ethylene Propylene Diene Monomer, EPDM）界面的电荷积聚情况。目前关于交接层界面电荷动力学的研究主要集中在预制式接头领域，由于500 kV海缆工厂接头绝缘较厚，其内部空间电荷分布鲜有报道。
本文首先采用平板热压法制备了不同硫化压力下的XLPE交接层试样；其次，通过脉冲电声法研究了硫化压力对XLPE交接层试样空间电荷的影响，并采用等温表面电位衰减（Isothermal Surface Potential Decay, ISPD）、电导电流密度测试和直流击穿测试，研究了不同硫化压力XLPE交接层试样绝缘性能的变化规律；然后，结合扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope, SEM）测试和差示扫描量热法（Differential Scanning Calorimetry, DSC），分析了硫化压力对XLPE交接层试样微观形貌和晶体结构的作用机制；最后基于实测结果，建立全尺寸海缆工厂接头的双极性载流子仿真模型，研究了不同温度下海缆工厂接头内部的空间电荷和电场分布特性，为500 kV超高压直流XLPE海缆工厂接头的研发提供了理论基础。
采用由宁波东方电缆股份有限公司提供的500 kV直流电缆用XLPE绝缘材料，通过平板热压法制备XLPE交接层试样，以模拟海缆工厂接头本体绝缘和恢复绝缘的交接层界面。工厂接头绝缘交接层试样制备示意图如图1所示。首先，将XLPE粒料均匀放置在尺寸为25 cm×25 cm的平板上，在120℃下加热5 min，随后将温度升高至180℃，在15 MPa下硫化交联15 min，制备得到厚度为0.1 mm的XLPE样品用于等效海缆的本体绝缘；然后，将同等质量的XLPE粒料均匀放置在同样大小的平板上，在120℃下加热5 min，再将第一步制备完成的XLPE试样压在熔融的XLPE上，分别使用0.7、1.6、1.9、2.5 MPa的硫化压力在180℃下硫化交联15 min，随后冷却至室温，制备得到尺寸为5 cm× 5 cm×0.2 mm的方形试样。这一步骤中使用的硫化压力与海缆工厂接头制造时所用硫化压力一致[3]，用于等效XLPE挤出和工厂接头绝缘恢复的过程。通过平板热压制备得到五种不同硫化压力下的XLPE交接层试样，根据所用硫化压力的不同，分别记为0.7号试样、1.6号试样、1.9号试样和2.5号试样。
图1 工厂接头绝缘交接层试样制备示意图
Fig.1 Schematic of the factory joint transition layer specimen preparation process
等温表面电位衰减：ISPD是采用电晕充电的方式在表面注入电荷，通过测量电荷随时间的变化规律研究交接层试样内部的电荷输运特性和陷阱分布特性。设置测试温度分别为30、50、70、90℃，分别进行正、负电晕充电。负电晕充电时，针电极和栅极电压分别为-8 kV和-4 kV；正电晕充电时，针电极和栅极电压分别为8 kV和4 kV。电晕充电时间为3 min，等温表面电位衰减测试时间为40 min。
电导电流密度测试：采用三电极测试系统，其中高压电极直径为45 mm，测量电极直径为30 mm，用作屏蔽电极的环状电极内、外直径分别为32、45 mm。通过静电计分别测量在3、5、8、10、15、20、30、40、50 kV/mm电场强度下极化的XLPE交接层试样的电导电流密度。测试温度分别为30、50、70、90℃，极化时间为30 min，去极化时间为15 min。
空间电荷测试：通过脉冲电声法测试XLPE交接层试样内部的空间电荷分布。测试时将XLPE交接层试样在20 kV/mm电场强度下极化30 min，接着去极化10 min，测试温度分别为30、50、70、90℃，采样时间间隔为10 s。
直流击穿测试：采用球-板电极进行直流击穿测试，其中球电极直径为20 mm，板电极直径为25 mm。测试时将电极浸没在变压器油中，测试温度分别为30℃和90℃，升压速率为1 kV/s，每种试样测试15个数据点。
扫描电子显微镜测试：采用SEM观察XLPE交接层试样的断面形貌。首先，将试样在液氮中脆断；然后，配制由浓硫酸、正磷酸和蒸馏水按体积比10:4:1组成的混合溶液，并按每100 mL混合溶液加入10 g高锰酸钾的比例配制刻蚀液，使用该刻蚀液对试样断面刻蚀2 h；最后，采用由浓硫酸、蒸馏水和过氧化氢溶液按体积比2:7:1组成的终止液终止刻蚀反应[14]。刻蚀结束后清洗刻蚀后的样品，对其进行喷金处理后观察其断面的表面形貌。
差示扫描量热法：通过DSC分析XLPE交接层试样的结晶特性。测试时首先称取10 mg的试样，将温度稳定在30℃，随后升温至150℃，恒温保持5 min后再次降温至30℃，之后再次升温至150℃。测试过程在氮气环境下进行，升温和降温速率均为10℃/min，选取第二次温升曲线分析试样的结晶特性。XLPE试样的结晶度和片晶厚度参考文献[3]进行计算。
凝胶含量测试：通过凝胶含量测试对XLPE交接层试样的交联度进行表征。测试时将约0.3 g的试样放于不锈钢网袋中，在足量二甲苯试剂中萃取12 h。萃取后将试样放置于150℃的真空烘箱中烘干并称重，根据国标JB/T 10437—2024《电线电缆用可交联聚乙烯绝缘料》的规定计算试样凝胶含量[15]。
基于双极性载流子模型[16]和有限元法，建立了全尺寸海缆工厂接头的空间电荷仿真模型。500 kV海缆工厂接头的几何尺寸由宁波东方电缆股份有限公司提供，全尺寸500 kV海缆工厂接头及其有限元仿真模型如图2所示。由于恢复绝缘与本体绝缘的交接处与单层XLPE试样性能存在较大差异，因此通过一个厚度为0.2 mm的界面来模拟恢复绝缘与本体绝缘的交接层界面。交接层界面的载流子迁移率与陷阱特性通过电导率测试和ISPD测试得到。
图2 海缆工厂接头及其有限元仿真模型
Fig.2 Schematic of factory joint simulation model and typical factory joint
在双极性载流子模型中，载流子通常从电极注入。由电极注入的电子和空穴的电流密度[17]为
（1）
式中，α为载流子的类型，α=e代表电子，α=h代表空穴；jα-inj为载流子α由电极注入的电流密度；r和z分别为圆柱坐标系中的径向和轴向坐标；t为时间；
A为Richardson常数；T为温度；wα为电极与绝缘材料之间的注入势垒；k为玻耳兹曼常数；q为电子的电荷量；E为电场强度；ε为绝缘试样的介电常数。当载流子由电极注入，并在工厂接头内部移动至恢复绝缘和本体绝缘的交接层界面处时，需要克服界面势垒才能通过界面[18]。设置抽出系数Ciα表示交接层界面对载流子α的阻碍作用，其取值范围为0～1，Ciα=0代表完全阻挡，Ciα=1代表无阻挡。此时界面处的电流密度为
（2）
式中，jα为载流子α在界面处的电流密度；μα为载流子α的迁移率；nα为载流子α的电荷密度。当载流子通过界面到达相反极性的电极后，由于电极和绝缘材料对载流子的阻碍作用，载流子同样需要克服界面势垒才能抽出，此时电极处的电流密度[17]为
（3）
式中，jα-ext为载流子α在电极处的抽出电流密度；Cα为载流子α在电极处的抽出系数。
不同硫化压力XLPE交接层试样的SEM断面形貌如图3所示。当硫化压力较小时，交接层试样硫化不完善，0.7号试样的恢复绝缘和本体绝缘并未完全融合，交接面两侧绝缘形貌差异较大。随着硫化压力增大，1.6号试样本体绝缘和恢复绝缘两侧聚乙烯在界面处开始交联，交接层两侧绝缘逐渐融合，但交接面处尚存在一条长约40 μm的裂纹缺陷。1.9号试样恢复绝缘和本体绝缘两侧聚乙烯进一步交联，界面不断融合，交接层界面两侧形貌趋于一致，但此时交接层界面右侧绝缘出现了6个直径在0.8～2.5 μm之间、排列不均匀的微孔缺陷，说明不断增加的硫化压力开始给交接层试样引入微孔缺陷。2.5号试样本体绝缘和恢复绝缘两侧聚乙烯完全交联，界面两侧绝缘基本融合，但在交接层界面一侧出现一个直径为3.5 μm的微孔缺陷。当硫化压力较小时，交接层试样硫化不完善，因此界面两侧的XLPE形貌有明显差异。随着硫化压力的增加，本体绝缘和恢复绝缘两侧聚乙烯在界面处交联，进而交接层试样的交联度不断增加，交接层界面两侧形貌趋于一致。然而提高硫化压力也会增加试样内部的交联副产物含量[3]，其中交联副产物枯基醇受热分解后会形成α-甲基苯乙烯和水，残留在恢复绝缘及交接层界面附近的水分则可能形成微孔缺陷[7]。因此，过大的硫化压力会在交接层界面处引入微孔缺陷，增加了XLPE试样内部的导电通道，不利于试样电气性能的提高[9]。
图3 不同硫化压力XLPE交接层试样的SEM断面形貌
Fig.3 SEM micrographs of XLPE samples under various vulcanization pressures
不同硫化压力XLPE交接层试样的凝胶含量如图4所示。随着硫化压力增加，试样的凝胶含量不断增加。当硫化压力由0.7 MPa增加至1.6 MPa时，凝胶含量增加了2.9个百分点，提升最为显著。当硫化压力增加至2.5 MPa时，试样的凝胶含量最大。增大硫化压力有助于促进本体绝缘和恢复绝缘两侧的聚乙烯在界面处交联，进而提高试样的凝胶含量。
不同硫化压力XLPE交接层试样的DSC曲线和结晶特性如图5所示。由图5a可知，二次升温消除了XLPE试样热历史的影响，DSC曲线只有一个熔融峰，因此可通过二次升温的DSC曲线研究硫化压力对XLPE结晶的影响规律。由图5b可知，当硫化压力由0.7 MPa增加至1.6 MPa时，交接层试样的结晶度和片晶体厚度均出现小幅下降。当硫化压力大于0.7 MPa时，交接层试样的片晶厚度不断增加，而结晶度先增大后减小。
图4 不同硫化压力XLPE交接层试样的凝胶含量
Fig.4 The gel content of XLPE samples under various vulcanization pressures
图5 不同硫化压力XLPE交接层试样的DSC曲线和结晶特性
Fig.5 DSC curves and crystallinity of XLPE samples under various vulcanization pressures
在对工厂接头进行硫化恢复时，熔融状态的XLPE在自身以及本体绝缘残余的交联剂作用下，开始在交接层界面处交联，生长形成新的晶区和无定形区。当硫化压力较小时，新生成的片晶有充足的生长空间，因此0.7号试样的结晶度和片晶厚度较大。当硫化压力增加至1.6 MPa时，新熔融注入的XLPE受到逐渐增大的硫化压力限制，晶体的生长受限，导致结晶度和片晶厚度降低。当硫化压力大于1.6 MPa时，交接层界面两侧的聚乙烯随着硫化压力的增加不断交联，XLPE试样的结晶形态不断完善，试样的片晶厚度不断增加。随着交联度的增加，交接层界面聚乙烯交联产生了许多大分子链，大分子链的柔顺性下降，无法规整地在晶格上缠绕折叠结晶[19]，因此当硫化压力由1.9 MPa上升至2.5 MPa时，交接层试样的结晶度降低。
在30、50、70、90℃下，不同硫化压力XLPE交接层试样在负电晕充电下的归一化ISPD曲线如图6所示。在30℃时，ISPD曲线衰减速度较慢，随着硫化压力的增加，表面电位下降幅度不断增大。当测试温度在50℃及以上时，ISPD曲线衰减速度加快，表面电位下降幅度随着硫化压力的增加先减小后增加，当硫化压力为1.6 MPa时表面电位下降幅度最小。
图6 不同硫化压力XLPE交接层试样在负电晕充电下的归一化ISPD曲线
Fig.6 Normalized ISPD results of negatively charged XLPE samples under various vulcanization pressures
在正电晕充电下，30、50、70、90℃下不同硫化压力XLPE交接层试样的ISPD曲线如图7所示。30℃时，表面电位衰减幅度随着硫化压力的增加先增大后减小，2.5号试样又出现小幅上升。50℃时，表面电位衰减幅度先减小后增加，1.6号试样表面电位衰减幅度最小。在70℃和90℃时，表面电位衰减幅度随硫化压力增加整体呈上升趋势，2.5号试样的表面电位衰减幅度最大。
负电晕和正电晕充电下ISPD曲线衰减趋势不同意味着不同硫化压力下XLPE交接层试样的电子和空穴陷阱分布不同[20]。基于双陷阱假设的ISPD模型对曲线进行拟合，通过计算电子和空穴的陷阱能级及陷阱密度得到陷阱分布曲线，陷阱分布曲线的第二个峰即代表深陷阱[21]。对不同硫化压力XLPE交接层试样的电子和空穴深陷阱能级进行统计，结果如图8所示。电子和空穴深陷阱能级分布的差异主要是由XLPE中电子、空穴的电导特性引起的，电子倾向于在试样内部的无定形区迁移，而空穴主要倾向于在试样内部的结晶区迁移[22]。由图8可知，在任意温度下，当硫化压力从0.7 MPa增加至1.6 MPa时，试样的电子深陷阱能级增加，空穴深陷阱能级减小，说明在硫化压力的作用下，交接层界面不断融合，新熔融注入的XLPE生长受限，试样的结晶度降低，无定形区增加。当硫化压力增加至1.9 MPa时，交接层界面完全融合，硫化压力的增加促进了试样结晶度的提高和无定形区的减少，进而降低了试样的电子深陷阱能级，在30～70℃时增加了试样的空穴深陷阱能级，但由于增加硫化压力同时会引入微孔缺陷，所以试样的空穴深陷阱能级在90℃时小幅降低。随着硫化压力的继续增加，过大的硫化压力给2.5号试样交接层界面引入了直径约为3.5 μm的微孔缺陷，扩大了试样内部的无定形区，因此在70℃和90℃时，2.5号试样的空穴深陷阱能级降低。
图7 不同硫化压力XLPE交接层试样在正电晕充电下的归一化ISPD曲线
Fig.7 Normalized ISPD results of positively charged XLPE samples under various vulcanization pressures
图8 不同硫化压力XLPE交接层试样的电子和空穴深陷阱能级
Fig.8 The distribution of electron and hole deep trap level in XLPE samples under various vulcanization pressures
不同硫化压力XLPE交接层试样在30、50、70、90℃下的电导电流密度如图9所示。在30℃时，电导电流密度随硫化压力增加不断增大，2.5号试样电流密度最大。当测试温度在50℃及以上时，电导电流密度随硫化压力增加先增大后减小，1.6号试样电导电流密度最大。
图9 不同硫化压力XLPE交接层试样的电导电流密度
Fig.9 DC current density of XLPE samples under various vulcanization pressures
根据空间电荷限制电流（Space Charge Limited Current, SCLC）理论[23]，电流密度随电场强度的变化可以分为A、B、C三个区域。在区域A，电流密度随着电场强度线性增加，电流密度符合欧姆定律。在区域B，当所加电场强度超过空间电荷注入阈值场强时，电流密度显著增加，试样内部的陷阱开始捕获电荷。区域A与区域B的交点即为空间电荷注入阈值场强。区域A向区域B转换的空间电荷阈值场强见表1。随着硫化压力的增加，空间电荷注入阈值场强先增加后减小。在30℃时，1.9号试样空间电荷注入阈值场强最大。在50℃和70℃时，1.6号试样的空间电荷注入阈值场强最大。当温度升高至90℃时，不同试样间空间电荷注入阈值场强差异变小，除0.7号试样外，其他试样的阈值场强大小均为5 kV/mm左右，说明高温（90℃）削弱了硫化压力对XLPE试样的影响，在高温下试样中更容易积聚空间电荷。
1.6号和1.9号试样在常温和高温下的空间电荷注入阈值场强存在差异，这是因为当测试温度为30℃时，硫化压力的增大改变了试样的电子电导特性，当硫化压力从1.6 MPa增加至1.9 MPa时，电子深陷阱能级降低，此时试样内部的无定形区减小，载流子不易在试样内部积聚[20]，进而使30℃时1.9号试样空间电荷注入阈值场强达到最大。但由于硫化压力的增大给1.9号试样引入了微孔缺陷，温度升高后微孔的存在促进了试样内部的空间电荷积聚，导致50℃和70℃时1.9号试样的空间电荷注入阈值场强低于1.6号试样。
表1 不同硫化压力XLPE试样的空间电荷注入阈值场强
Tab.1 Threshold field strength of XLPE samples under various vulcanization pressures
试样空间电荷注入阈值场强/(kV/mm) 30℃50℃70℃90℃ 0.7号7.296.975.63— 1.6号9.239.457.965.05 1.9号9.796.475.965.17 2.5号9.215.685.335.06
根据SCLC理论，在区域C，所有陷阱均已被电荷填满，此时电流密度大小反映了试样内部自由电荷的多少，载流子迁移率表示为
（4）
式中，μ为载流子迁移率；J为实测电流密度；d为试样厚度；V为测试时所加的电压大小。计算得到不同硫化压力XLPE试样的载流子迁移率如图10所示。当测试温度为30℃时，载流子迁移率随着硫化压力的增加而不断增加，这是因为交接层界面两侧的聚乙烯随着硫化压力的增加不断交联，XLPE试样的无定形区不断减少，载流子不易在无定形区被捕获，进而载流子迁移率随硫化压力增加而不断增大。随着测试温度升高，载流子迁移率在1.6号试样达到最大后，便随着硫化压力的增加不断下降。这是因为当硫化压力大于1.6 MPa后，试样交接层界面开始出现微孔缺陷，温度升高后载流子在微孔缺陷处入陷，导致载流子迁移率降低。
图10 不同硫化压力XLPE试样的载流子迁移率
Fig.10 Apparent mobility of XLPE samples under various vulcanization pressures
在30、50、70、90℃下，不同硫化压力XLPE交接层试样的空间电荷分布如图11所示。在30℃时，0.7号试样交接层界面处存在负极性电荷积聚，1.6号试样交接层界面处的负极性电荷积聚得到一定改善，阳极侧出现了同极性电荷积聚。继续增加硫化压力，1.9号试样和2.5号试样交接层界面处空间电荷积聚增加，电极侧出现同极性电荷积聚。
图11 不同硫化压力XLPE试样的空间电荷分布
Fig.11 Space charge distribution of XLPE samples under various vulcanization pressures
50℃时，0.7号试样交接层界面出现正极性电荷积聚；1.6号试样交接层界面处的正极性电荷积聚进一步增加，说明温度升高加剧了界面处的电荷积聚；1.9号试样内部空间电荷得到抑制；但随着硫化压力进一步增加，2.5号试样的阴极侧出现了正极性电荷积聚。
70℃时，0.7号试样交接层界面处的正极性电荷消散，但1.6号试样交接层界面处重新出现正极性电荷积聚。随着硫化压力增加，交接层界面不断融合，交接层界面处积聚的正极性空间电荷消散。
90℃时，0.7号试样交接层界面正极性电荷积聚增多。1.6号试样交接层界面处正极性电荷消散。当硫化压力增加至1.9 MPa时，由SEM结果可知，不断增加的硫化压力在交接层界面一侧引入微孔缺陷，因此在高温下1.9号试样交接层界面处出现正极性电荷积聚。当硫化压力为2.5 MPa时，交接层界面处微孔直径增大，试样结晶度降低，无定形区增多，导致试样内空间电荷积聚进一步增加。
不同温度下的空间电荷测试结果表明，适当升高硫化压力有利于减少交接层界面处的正极性电荷积聚，改善试样在高温（90℃）下的空间电荷分布特性。但是过大的硫化压力（1.9 MPa以上）会在交接层界面处再次引入空间电荷，也会导致阴极处的同极性电荷积聚，不利于工厂接头在高温下运行。
不同硫化压力XLPE交接层试样在30℃和90℃下的直流击穿场强如图12所示。随着硫化压力增加，XLPE试样的直流击穿场强先增加后减小。30℃时，1.9号试样击穿场强最大，为384.71 kV/mm；90℃时，1.6号试样击穿场强最大，为173.55 kV/mm。30℃时，当硫化压力从1.6 MPa增加至1.9 MPa，试样的电子深陷阱能级降低，空穴深陷阱能级增加，载流子主要表现为链内特性，更倾向于沿结晶区传导，不易在试样内部积聚，因此1.9号试样的直流击穿场强高于1.6号试样。但在90℃时，由于当硫化压力超过1.6 MPa后XLPE试样的交接层界面开始出现微孔等缺陷，在高温下微孔缺陷极易积聚空间电荷，引发电场畸变，不利于XLPE试样绝缘性能的提高。因此在90℃时，当硫化压力大于1.6 MPa后，XLPE试样的击穿场强不断降低。
图12 不同硫化压力XLPE交接层试样的直流击穿场强
Fig.12 DC breakdown strength of XLPE samples under various vulcanization pressures
为进一步研究不同运行温度下硫化压力对全尺寸海缆工厂接头绝缘性能的影响规律，建立了全尺寸海缆工厂接头的双极性载流子仿真模型，研究工厂接头内部的空间电荷分布。不同硫化压力下交接层试样的仿真参数，如电子及空穴的陷阱特性和载流子迁移率分别如图8和图10所示，不同硫化压力下工厂接头恢复绝缘仿真参数参考文献[3]，本体绝缘仿真参数参考了其他研究对象为XLPE的文献[12, 17]，其中关键仿真参数见表2。
表2 双极性载流子模型关键仿真参数
Tab.2 Key simulation parameters used in bipolar charge transport model
参数数值 空穴注入势垒wh/eV1.2 电子注入势垒we/eV1.22 电极空穴抽出系数Ch0.7 电极电子抽出系数Ce0.8 界面空穴抽出系数Cih0.7 界面电子抽出系数Cie0.9 XLPE相对介电常数2.3 本体绝缘载流子迁移率μe, μh/[m2/(V·s)]1.96×10-6exp[-0.5q/(kT)]
为验证所提出的全尺寸海缆工厂接头双极性载流子仿真模型的准确性，搭建了全尺寸海缆工厂接头空间电荷测试平台，测试系统示意图如图13所示。测试对象为宁波东方股份有限公司提供的500 kV超高压直流海缆工厂接头，最大绝缘厚度为34 mm，海缆整体长度为30 m，测试位置为工厂接头应力锥中间部位。空间电荷测试电极选用有机玻璃作为声耦合器，压电传感器厚度为110 μm[24]。测试时在海缆工厂接头外屏蔽处注入幅值为1 kV、脉宽为500 ns、频率为2 000 Hz的脉冲，并在缆芯处由海缆终端施加200 kV的直流电压，持续加压30 min后记录放大器输出的空间电荷信号。测试得到的工厂接头内部空间电荷原始信号、信号处理后的空间电荷信号分别如图14a和图14b所示。利用本节搭建的全尺寸海缆工厂接头双极性载流子仿真模型，以1.6号试样的仿真参数为例，在200 kV下极化30 min后，求解得到工厂接头相同位置沿径向的空间电荷分布如图14c所示。
图13 全尺寸海缆工厂接头空间电荷测试系统示意图
Fig.13 Diagram of the full-sized submarine cable factory joint space charge measurement system
图14 全尺寸工厂接头空间电荷实测与仿真结果对比
Fig.14 Measurement and simulation results of space charge distributions in full-sized factory joint
对比图14b和图14c可知，仿真得到的工厂接头空间电荷分布的大小和位置与实测工厂接头空间电荷分布基本相同。实测和仿真结果在工厂接头恢复绝缘与本体绝缘交接层界面处均出现正极性空间电荷积聚。这是因为工厂接头恢复绝缘和本体绝缘间存在交接层界面，载流子需要克服势垒才能通过交接层界面，因此由缆芯注入的空穴只有部分可以从交接层界面抽出，其余会受到界面势垒的阻挡从而在交接层界面本体绝缘侧形成正极性电荷积聚。同时由于阴极界面势垒的阻挡作用，由缆芯注入的空穴在到达阴极后会形成异极性空间电荷积聚。综上所述，基于本文所设置仿真参数建立的全尺寸海缆工厂接头双极性载流子模型可以有效仿真实际工厂接头内部的空间电荷积聚情况。
根据第2节实验结果和表2中的仿真参数，建立全尺寸海缆工厂接头的双极性载流子仿真模型，研究当海缆缆芯施加500 kV电压时，在30、50、70、90℃下工厂接头内部载流子输运和空间电荷积聚情况，极化60 min后仿真计算得到的工厂接头内部最大空间电荷密度如图15所示。随着工厂接头运行温度增加，工厂接头内部最大电荷密度也不断增加。在任意运行温度下，工厂接头内部最大电荷密度随着硫化压力的增加均呈先减小后增加的趋势，硫化压力为1.6 MPa时，工厂接头内部积聚的空间电荷密度最小。因此以硫化压力为1.6 MPa的海缆工厂接头为例，在海缆缆芯施加500 kV电压60 min后，不同运行温度下工厂接头的空间电荷与电场分布仿真结果如图16所示。
图15 不同硫化压力下工厂接头内部最大电荷密度
Fig.15 Maximum charge density in factory joint under various vulcanization pressures
30℃时，工厂接头内部没有空间电荷积聚，正极性电荷分布在工厂接头本体绝缘侧，负极性电荷分布在工厂接头恢复绝缘侧，因此在工厂接头内部几乎没有电场畸变，电场强度沿工厂接头径向从内向外逐渐减小。
50℃时，随着温度升高，载流子迁移率不断上升，工厂接头内部空间电荷积聚逐渐增多。正极性空间电荷首先在本体绝缘应力锥根部与恢复绝缘交接处积聚，负极性空间电荷首先在应力锥与工厂接头外半导电层交接处积聚。此时工厂接头内部同样没有明显的空间电荷积聚，电场没有发生明显畸变。
70℃时，载流子的注入和迁移速度进一步增加，正极性和负极性空间电荷分别在阳极和阴极侧沿着本体绝缘和恢复绝缘交接层界面积聚。由于应力锥根部出现正极性空间电荷积聚，阳极侧的电场强度降低，而本体绝缘和恢复绝缘交接层界面处的电场强度增加；应力锥与工厂接头外半导电层交接处出现负极性电荷积聚，恢复绝缘外侧的电场强度小幅降低。
图16 不同温度下全尺寸电缆工厂接头内部空间电荷和电场分布
Fig.16 Space charge and electric field distribution of full-sized factory joint at different temperatures
90℃时，更高的运行温度增加了工厂接头内部的载流子迁移率，大量正极性电荷从阳极注入，但是由于本体绝缘和恢复绝缘间界面势垒的阻挡，大量正极性电荷在离阳极更近的本体绝缘应力锥根部积聚，同时应力锥与工厂接头外半导电层交接处积聚了大量负极性空间电荷。此时阳极侧的电场强度因为空间电荷的积聚而降低，而工厂接头本体绝缘和恢复绝缘界面处的电场强度显著增强，在本体绝缘应力锥根部电场畸变程度最大。
综上所述，更高的运行温度使得工厂接头内部的空间电荷积聚越发明显，其中正极性空间电荷首先在本体绝缘应力锥根部与恢复绝缘交接处积聚，负极性空间电荷首先在应力锥与工厂接头外半导电层交接处积聚，需要注意避免工厂接头应力锥两端复合界面交接处的绝缘失效。
XLPE是由低密度聚乙烯和交联剂过氧化二异丙苯（Dicumyl Peroxide, DCP）在高温作用下交联而成的，分子链以晶核为中心反复折叠进入晶格，以片晶的形式生长形成球晶，交联后XLPE内部分为结晶区和无定形区[25]，硫化压力通过影响聚乙烯的交联过程和结晶形态影响XLPE的绝缘性能，工厂接头界面分子链在硫化压力影响下的演变示意图如图17所示。
图17 工厂接头界面分子链结构演变示意图
Fig.17 Schematic of the interface molecular chain structure of factory joint
在工厂接头绝缘恢复过程中，新注入本体绝缘表面的XLPE，在本身以及本体绝缘残余的DCP作用下，在交接层界面处开始交联，形成新的晶区和无定型区。当硫化压力较小时，本体绝缘和恢复绝缘的贴合度不高，硫化恢复过程中交接层界面新生成的交联键较少。由于界面的交联特性较差，在电场作用下交接层界面更容易注入和积聚空间电荷，整体的击穿场强较低。随着硫化压力的增加，交接层界面贴合更加紧密，界面间交联特性得到改善，试样内部的无定形区减小，载流子不易在试样内部积聚，整体击穿场强增加。当硫化压力大于1.6 MPa时，界面处的交联特性得到进一步改善，但是DCP分解产生的交联副产物含量同样增加，副产物枯基醇受热分解残留在绝缘内部的水形成的微孔缺陷，增加了试样内部的无定形区，降低了试样的空间电荷注入阈值场强，促进了试样内部的空间电荷积聚，导致整体击穿场强降低。
明确硫化压力对交接层界面绝缘性能的影响机理后，进一步综合考虑交接层界面绝缘性能以选择最优硫化压力。选择直流击穿场强、空间电荷注入阈值场强，以及仿真得到的工厂接头内部最大空间电荷密度三个指标，在常温和高温条件下对交接层界面绝缘性能进行评价，分别如图18a和图18b所示。常温下选择30℃测试数据，高温下选择90℃测试数据，考虑到90℃时空间电荷注入阈值场强差异较小，高温时这一指标选择70℃的测试数据。图18中，越靠近雷达图中心，直流击穿场强和空间电荷注入阈值场强越小，最大空间电荷密度越大，因此雷达图面积越大，试样绝缘性能越好。
由图18a可知，常温下1.6号试样和1.9号试样的绝缘性能最好，其中1.9号试样的直流击穿场强和空间电荷注入阈值场强略高于1.6号试样。相比1.6号试样，硫化压力更大的1.9号试样界面交联特性更好，虽然1.9号试样界面处已经出现直径在0.8～2.5 μm间的微孔缺陷，但是测试结果表明在常温下这一大小的微孔缺陷影响不大。由图18b可知，高温下1.6号试样的绝缘性能远优于其他试样，说明在高温下微孔缺陷成为影响试样绝缘性能的主要因素，控制硫化压力为1.6 MPa既可以改善界面的交联特性，又可以避免微孔缺陷的产生，进而提高500 kV超高压直流XLPE海缆工厂接头高温下的绝缘性能。
图18 不同硫化压力XLPE交接层试样综合评价雷达图
Fig.18 Radar map for evaluating insulation properties of XLPE samples under various vulcanization pressures
本文通过电学性能测试和微观结构表征，研究了硫化压力对XLPE交接层试样绝缘性能的作用规律。通过全尺寸工厂接头空间电荷实测数据校准了双极性载流子仿真模型，研究了不同温度下工厂接头内部的空间电荷分布特性，得到以下结论：
1）随着硫化压力的增加，试样交接层界面不断交联，电子深陷阱能级增加，空穴深陷阱能级减小，载流子迁移率不断增加。当硫化压力为1.6 MPa时，高温下试样直流击穿场强提升了16.7 kV/mm达到最大，交接层界面处的空间电荷分布特性明显改善。当硫化压力大于1.6 MPa时，交接层界面出现微孔缺陷，试样的无定形区增加，使得试样直流击穿场强和空间电荷注入阈值场强显著降低，同时减小了试样的载流子迁移率，导致交接层界面积聚的空间电荷显著增加。
2）全尺寸工厂接头空间电荷仿真结果表明，工厂接头本体绝缘应力锥根部与恢复绝缘交接处容易积聚正极性空间电荷，应力锥末端与外半导电层交接处容易积聚负极性空间电荷。温度升高会加速载流子注入和空间电荷的积聚，从而导致工厂接头本体绝缘和恢复绝缘界面处的电场畸变。
因此，控制硫化压力为1.6 MPa可以提高500 kV超高压直流XLPE海缆工厂接头高温下的绝缘性能，但过大的硫化压力会在恢复绝缘和本体绝缘交接层界面处引入微孔缺陷，不利于工厂接头在更高温度下运行。并且在超高压直流XLPE海缆工厂接头长期运行时，应力锥两侧复合界面容易积聚空间电荷，需要注意空间电荷积聚而引发的电场畸变和绝缘失效问题。
致谢：感谢浙江大学电气工程学院高电压实验室对本文提供的帮助和支持，并祝贺浙江大学电气工程学院高电压实验室创建70周年。
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Abstract Extra-high-voltage direct-current (EHVDC) cross-linked polyethylene (XLPE) submarine cable factory joints play a central role in long-distance, high-capacity DC transmission systems. However, differences in thermal history during the manufacture of factory joints inevitably give rise to a transition interface between the main insulation and the return insulation, where space charge accumulation can trigger insulation degradation. As a result, the impact of vulcanization pressure on the dielectric behavior of factory joints must be properly evaluated in the development of 500 kV EHVDC submarine cable systems.
Commercial XLPE pellets for 500 kV DC submarine cables were used to prepare XLPE transition-layer specimens by hot pressing method. Vulcanization pressures of 0.7, 1.6, 1.9, and 2.5 MPa were selected to match those employed in practical manufacturing of factory joints. The surface morphology and physicochemical properties of the specimens were characterized by scanning electron microscopy (SEM), differential scanning calorimetry (DSC), and gel content analysis. Electrical performance was evaluated via isothermal surface potential decay, conduction current density test, DC breakdown strength test, and pulsed electro-acoustic (PEA) test at 30, 50, 70, and 90℃, respectively. In addition, a bipolar charge transport model for a factory joint was developed. The model was validated through space charge measurements conducted on a full-sized factory joint, and the effect of vulcanization pressure on space charge behavior in full-sized factory joints was subsequently analyzed.
The experimental results show that increasing vulcanization pressure enhances interfacial crosslinking and reduces the amorphous fraction in the specimens, leading to an increase in the energy level of deep electron traps and a reduction in the energy level of deep hole traps, accompanied by an increase in carrier mobility. At a vulcanization pressure of 1.6 MPa, the specimens exhibit the maximum DC breakdown strength at elevated temperature, and a pronounced improvement in interfacial space-charge distribution is observed. When the pressure exceeds 1.6 MPa, interfacial crosslinking continues to improve; however, microvoid defects generated by decomposition of crosslinking by-products increase the amorphous fraction. Consequently, the DC breakdown strength and the space-charge injection threshold decrease significantly, and carrier mobility is simultaneously reduced, leading to pronounced space-charge accumulation at the transition interface. Space charge measurements on the factory joint revealed that the potential barrier formed at the interface between the main insulation and the return insulation inhibits carrier transport, leading to accumulation of positive charges at the interface. The simulated space charge distribution of full-sized factory joint was in close agreement with the experimental observations in both magnitude and spatial location. Simulation results for the full-sized factory joint further demonstrate that space charge accumulation preferentially occurs at the composite interfacial regions located at both ends of the stress cone. An elevated temperature accelerates carrier injection and space charge accumulation, resulting in pronounced electric field distortion at the interfaces.
Based on the results, an appropriate vulcanization pressure of 1.6 MPa is beneficial for improving the interfacial dielectric performance of factory joints, and space charge induced insulation degradation at interfaces should be considered in the design and development of EHVDC submarine cable factory joints.
keywords：Vulcanization pressure, EHVDC submarine cable, XLPE, factory joint, transition layer, insulation properties
DOI: 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.251914
中图分类号：TM215；TM85
浙江省“尖兵领雁”研发攻关计划项目（2025C01203(SD2)）、宁波东方电缆股份有限公司科技项目（NBO/IL/202408001）和国家自然科学基金项目（51977187）资助。
收稿日期 2025-11-06
改稿日期 2025-12-04
张添胤 男，2000年生，博士研究生，研究方向为高压交、直流电缆系统绝缘测试和状态检测技术。E-mail：zhangtianyin_zju@163.com
陈向荣 男，1982年生，教授，博士生导师，研究方向为先进电工材料与高压绝缘测试技术，先进电力装备与新型电力系统，高电压新技术等。E-mail：chenxiangrongxh@zju.edu.cn（通信作者）