图1 HBP-BN/CNF复合薄膜制备过程
Fig.1 Process of composite film HBP-BN/CNF preparetion
摘要 随着微电子技术的快速发展，电子设备朝着高功率、高集成化和微型化方向演进，其功率密度攀升至1 000 W/cm2量级，散热问题成为制约设备性能与可靠性的关键瓶颈。聚合物基材料因具备优异的加工性能、绝缘性能和力学性能，被广泛用作电子设备中的热界面材料，但其本征热导率极低（0.2～0.4 W/(m·K)），严重制约了电子器件性能提升。六方氮化硼（h-BN）凭借独特的层状结构，展现出极高的面内热导率（＞300 W/(m·K)）和优良的绝缘性能，成为理想填料。然而，h-BN片层易堆叠且界面相容性差，导致填料-基体界面热阻升高，复合材料热导率提升有限。纳米纤维素（CNF）作为可再生基体，兼具高比强度、可降解性与良好成膜性，是作为热界面材料的理想基体。该研究首先通过超支化聚合物（HBP）接枝改性h-BN表面，进而采用真空抽滤自组装技术，将超支化氮化硼（HBP-BN）与CNF复合制备成HBP-BN/CNF薄膜。结果表明，该薄膜表现出优异的动态力学性能和导热性能，HBP-BN50%/CNF体系热导率达16.941 W/(m·K)，（1.809 W/(m·K)）提升至纯CNF的9.36倍，该研究为开发高性能生物基导热材料提供了新思路。
关键词：氮化硼 纳米纤维素 超支化聚合物 导热材料
随着电子设备向高功率密度、高集成化和小型化方向迅猛发展，其运行过程中产生的热量呈现指数级增长趋势[1-3]。现代高端电子器件的功率密度已攀升至前所未有的水平，若热量无法及时导出，将形成局部热点，导致器件性能显著衰减、工作可靠性急剧下降，甚至引发不可逆的永久性损伤[4-5]。这种热管理失效已成为制约半导体产业发展的核心瓶颈：传统散热方案在高热流密度工况下完全失效，而电子系统寿命与稳定性直接受限于散热效率。因此，开发兼具高效热传导能力、优异界面适应性和可靠力学性能的新型热管理材料，成为突破电子技术发展瓶颈的关键所在[6-8]。当前研究聚焦于复合材料界面工程与散热技术协同创新，通过调控材料微观结构与优化热传递路径，以应对5G通信、人工智能芯片等高功率应用场景的极端散热挑战。
聚合物基材料因其优异的电气绝缘性能（体积电阻率＞1015 W·cm）、低密度（1.0～1.2 g/cm3）、化学惰性及灵活的加工特性，已成为电子设备热管理系统的核心材料，在全球热界面材料（Thermal Inter- face Materials, TIMs）市场中占据主导地位[9-11]。其中环氧树脂、有机硅橡胶及聚氨酯等聚合物基TIMs凭借其独特的黏弹行为，可有效填充芯片与散热器间微米级界面空隙，消除空气热阻，因而广泛应用于CPU、GPU等高功率半导体器件的封装[12-16]。然而，聚合物固有的低热导率（通常＜0.5 W/(m×K)，显著低于金属或陶瓷材料2～3个数量级），使其难以满足5G毫米波通信模块、固态激光器等高功率设备的散热需求[17-18]。
为突破导热瓶颈，通常采用高比例无机填料填充策略，通过引入大量氮化硼（BN）、氧化铝（Al2O3）或金刚石等导热填料构建声子传输网络[19-24]。但这种高填充体系易引发多重副作用：一方面，过量刚性填料会破坏聚合物分子链的缠结结构，导致材料柔韧性急剧下降，在热循环应力下易发生界面分层失效；另一方面，填料团聚形成的微米级团聚体（尺寸＞5 mm）不仅降低了力学强度，更会引入大量声子散射界面，使复合材料实测热导率远低于理论预测值[25]。比如，A. Permal等[16]利用硅烷偶联剂对Al2O3进行表面功能化处理，然后填充于环氧树脂基体中，在填充量质量分数达到75%时，其复合材料热导率仅提升至2.08 W/(m×K)。这种导热性能提升与机械可靠性之间的固有矛盾，成为制约聚合物基TIMs向高端应用拓展的核心障碍。
因此，研究者正致力于发展多尺度协同设计策略——通过分子层面的界面调控与微纳尺度的结构设计，在低填料负载下实现导热通路的定向构筑。K. Kim等[26]将环氧基封端的聚二甲基硅氧烷（ETDS）与铜纳米线（CuNW）进行结合制备复合材料。通过在CuNW表面涂敷SiO2以增强在ETDS中的导热性能和力学性能。CuNW/ETDS复合材料的热导率随着CuNW填料负载量的增加而不断提高。表面涂敷SiO2后的CuNW与ETDS具有更强的界面结合力，这也是其热导率提升明显最主要的原因。Huang Xingyi等[27]利用多面体低聚倍半硅氧烷（POSS）对氮化硼纳米管（BNNT）进行表面修饰，并将POSS-BNNT填充于环氧树脂内部，制备了高导热的介电复合材料。在30%的POSS-BNNT的填充下，复合材料的热导率提升了1 360%。同时，复合材料的介质损耗降低了一个数量级，介电常数也维持在较低的水平，且热膨胀系数明显下降。D. P. Anderson等[24]利用功能化的石墨烯材料与环氧树脂得到的复合材料，在石墨烯填充量仅为20%的条件下，热导率从0.2 W/(m×K)提升至5.8 W/(m×K)，表现出高效的增强能力。
尽管现有研究已显著提升了复合材料的导热性能，但其工业化应用仍面临两大挑战：一是填料表面修饰工艺涉及有毒溶剂与多步反应，增加了制备复杂性及环境负担；二是刚性填料网络与柔性聚合物基体的模量失配易诱发界面应力集中，导致高填充下力学性能急剧劣化。为突破这一瓶颈，本研究提出一种绿色高效的复合路径：首先选择具有高度支化结构的超支化聚合物（HBP）对氮化硼（BN）表面进行拓扑改性，得到超支化氮化硼（HBP-BN），其三维分枝结构可显著增强填料与基体的界面结合能；BN热导率为200～400 W/(m·K)，具有优异的化学稳定性、热稳定性和绝缘性能，是较为理想的导热填料[28-31]。然后采用真空抽滤自组装工艺，诱导二维BN片层在纳米纤维素（CNF）网络中实现面内取向排列，构建低曲折度的三维导热通路。这种策略充分利用了天然木材衍生的CNF基体特性——其高达150 GPa的比强度可维持复合薄膜的机械韧性，而自发成膜能力赋予材料优异的加工适应性。实验结果表明，HBP-BN/CNF复合薄膜在50%填料负载下，面内热导率达16.941 W/(m·K)，提升至纯CNF基体（1.809 W/(m·K)）的9.36倍。该工作不仅为高功率电子器件散热提供了兼顾高效与可靠的解决方案，更为生物基功能材料在高端热管理领域的应用提供了新思路。
纳米纤维素（CNF）由浙江大学衢州研究院提供，六方氮化硼（h-BN，1～2 mm）购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司；3,5-二氨基苯甲酸（DABA）、吡啶、3-氨丙基三乙氧基硅烷（KH-550）和三苯基磷酸酯（TPP）、N-甲基吡咯烷酮（NMP）、氯化锂（LiCl）、乙酸和乙醇均购自麦克林生化科技有限公司。上述试剂的纯度均为分析纯（Analytical Reagent, AR），可直接使用。
HBP-BN/CNF复合薄膜制备过程如图1所示。首先根据以前研究[32-33]中报道的方法对h-BN进行表面处理，制备HBP-BN。其次称取适量HBP-BN溶解于去离子水中，超声分散20 min，接着加入对应比例的CNF浆液（固含量1.69%），充分搅拌均匀，得到HBP-BN/CNF分散液。然后将HBP-BN/CNF分散液转移至砂芯漏斗中进行真空抽滤，随后将得到的滤膜放入烘箱中干燥，得到HBP-BN/CNF复合薄膜。通过上述方法，分别制备HBP-BN质量分数为0%, 10%, 20%, 30%, 40%, 50%的HBP-BN/CNF复合薄膜（控制总质量0.01 g）。
图1 HBP-BN/CNF复合薄膜制备过程
Fig.1 Process of composite film HBP-BN/CNF preparetion
通过扫描电子显微镜（德国ZEISS Sigma 360，SEM）对HBP-BN/CNF复合薄膜的表面和断裂截面进行形貌观察。利用动态热机械分析仪（美国TA Q800，DMA）对HBP-BN/CNF复合薄膜进行动态热力学测试，使用双悬臂梁模式，频率为1 Hz，升温速率为3℃/min。使用红外热成像仪（FLUKE Ti401 Pro）观察HBP-BN/CNF复合薄膜在LED应用中的散热过程。利用激光闪热法（德国NETZSCH LFA-467）测试HBP-BN/CNF复合薄膜的面内热扩散系数D（mm2/s）和比热容cp（J/(kg×K)），采用分析平衡法测定薄膜密度
（g/cm3）。
热导率l（W/(m×K)）计算公式为
（1）
图2展示了HBP-BN/CNF复合薄膜的宏观样品形貌，直观地呈现了材料卓越的成膜特性与结构均一性。所有配比薄膜（HBP-BN含量0%～50%）均表现出高完整性表面，无可见裂纹、气泡或相分离现象，边缘轮廓清晰锐利，表明真空自组装工艺可精准控制材料几何形态。
图2 HBP-BN/CNF复合薄膜样品图片
Fig.2 Images of HBP-BN/CNF composite film samples
值得关注的是，随HBP-BN含量增加，薄膜保持优异的光学均质特征：低填料含量时（10%～20%）呈现半透明浅褐色，高填料含量下（40%～50%）转为均匀乳白色，这种光学均质特征与图3 HBP-BN/CNF复合薄膜表面形貌中SEM观察共同表明HBP-BN在CNF基体中的均匀分散状态。这种跨尺度的均匀性源于HBP三维拓扑结构的双重稳定机制：超支化分子末端的羟基与羧基（-OH/ -COOH）与CNF纤维形成动态氢键网络，抑制干燥应力导致的收缩变形；支链的空间位阻效应则有效阻断BN片层团聚，使填料在纳米至宏观尺度均匀分布。该特性赋予材料显著且优越的应用特性：平整表面利于热界面紧密接触，而厚度均一性则保障了该材料批量制备的工艺稳定性，能为电子器件热管理提供可靠的柔性基材。
图3 HBP-BN/CNF复合薄膜表面形貌
Fig.3 Surface morphology of HBP-BN/CNF composite films
为了系统研究HBP-BN含量对复合薄膜微观形貌的影响，对不同配比的样品进行了SEM表征。HBP-BN/CNF复合薄膜表面形貌如图3所示。如图3a所示，纯CNF薄膜的三维多孔网络结构源于纤维间氢键自组装，该结构特性使其具备本征的成膜能力与基础力学性能。当引入的HBP-BN含量为10%时（见图3b），可以观察到少量BN纳米片嵌入CNF网络结构中，两者界面结合良好。随着HBP-BN含量增加至20%～30%（见图3c和图3d），BN纳米片在CNF基体中的分布密度显著提高，形成相互连接的网络，同时仍保持优异的分散性。特别值得注意的是，即使在50%的高填充量下（见图3f），BN纳米片仍能均匀分散在CNF基体中，没有出现明显的团聚现象。这种优异的分散特性主要得益于HBP分子独特的支化结构所产生的空间位阻效应，以及其与CNF表面羟基形成的强氢键作用。这种均匀分散的微观结构不仅有利于热导率的提升，还能有效维持材料的力学性能，为复合薄膜的优异导热性能和力学性能奠定了结构基础。
为进一步观察HBP-BN在CNF基体中的分散情况，图4展示了纯CNF及不同HBP-BN含量复合薄膜的横截面断裂形貌。截面SEM分析（见图4a～图4f）系统揭示了填料含量主导的结构演变：纯CNF薄膜（见图4a）显示出通过氢键形成的特征性层级纤维网络结构，具有各向异性排列和均匀孔隙率。引入HBP-BN后（见图4b～图4f），功能化的HBP-BN沿着CNF纤维轴向排列，形成“砖砌”结构。值得注意的是，即使在50%的高负载量下（见图4f），HBP-BN仍能保持面内取向且无聚集现象，维持均匀的层间间距。图4f中更为清晰地呈现出HBP-BN与CNF基体之间的结合状态和构成的导热通路，这种优异的分散性源于HBP的三重调控机制：①末端极性基团与CNF羟基之间的高强度氢键作用；②三维拓扑结构产生的空间位阻效应；③p-p相互作用引导的取向组装。它们的协同作用克服了纳米复合材料中分散性与性能之间的传统矛盾。HBP通过其三维拓扑结构和高接枝密度，在分子水平上协同抑制了范德华力驱动的BN纳米片团聚，从而显著提升了BN在CNF中的分散性。其支化结构产生的空间位阻物理性地分隔了BN纳米片，这一点通过在50%负载量下（见图4f）仍能观察到均匀分散且无聚集的现象得以直接证明。在此条件下，未经功能化的BN复合材料会出现严重的团聚。同时，HBP的末端极性基团与CNF的羟基形成氢键，提高了界面相容性，使BN能够整合到CNF网络中。含木质素的CNF中芳环结构与BN平面之间的p相互作用进一步强化了这一点，引导BN沿CNF纤维轴向排列。
图4 HBP-BN/CNF复合薄膜截面形貌
Fig.4 Fracture section morphology of HBP-BN/CNF composite membrane
总而言之，这些机制在真空自组装过程中建立了一种熵驱动分散机制：HBP共价锚定在BN表面以及与CNF的定向相互作用，共同优化了界面能，从而实现了结构均匀性。
动态力学分析（Dynamic Mechanical Analysis, DMA）深入揭示了HBP-BN/CNF复合薄膜在热应力条件下的复杂黏弹性行为。HBP-BN/CNF复合薄膜储能模量
如图5所示，随着HBP-BN填料含量的增加，储能模量呈系统性下降趋势。值得关注的是，在20%～30%区间，BN片层间距减小产生的几何约束会部分补偿界面滑移的软化效应，导致储能模量出现阶段性回升。纯CNF表现出最高的储能模量，而HBP-BN50%/CNF复合薄膜的储能模量降至最低。这一现象本质上是填料-基体界面动态重构的结果：BN纳米片的引入在CNF三维网络中形成了局部滑移界面，削弱了纤维素纤维网络的连续性，导致宏观刚度降低；而HBP通过其分支末端的羟基与羧基（-OH/-COOH）与CNF表面形成动态可逆的多重氢键网络，在部分补偿填料引起的基质破坏的同时，显著提升了分子链段的迁移率。这种界面增塑效应使得复合材料在承受周期性应力时，能量更易于通过链段运动耗散而非弹性储存，从而表现为储能模量的渐进式下降。
图5 HBP-BN/CNF复合薄膜储能模量
Fig.5 Storage modulus of HBP-BN/CNF composite films
HBP-BN/CNF复合薄膜损耗模量
如图6所示。动态力学分析（DMA）结果揭示了HBP-BN/CNF复合材料损耗模量随填料含量的变化规律。损耗模量从高到低依次为：HBP-BN30%/CNF＞纯CNF＞HBP-BN10%/CNF＞HBP-BN20%/CNF＞HBP-BN40%/ CNF＞HBP-BN50%/CNF。这一趋势表明，30%的HBP-BN含量是能量耗散最优化的临界点。在此比例下，BN纳米片在CNF基体中形成连续但非贯穿的网络结构，与缠结的纤维素纤维产生显著的界面摩擦，同时HBP介导的动态氢键在循环应力下持续断裂与重组，高效地将机械能转化为热能。纯CNF的损耗模量高于低含量HBP-BN样品（10%和20%），源于CNF三维网络固有的分子链缠结与氢键作用，其自身黏性耗散能力较强。而当HBP-BN含量增至30%时，填料与基体界面接触面积达到饱和，界面摩擦和分子链摩擦协同最大化，导致损耗模量达到峰值。当HBP-BN含量进一步增加（40%～50%），过量的刚性BN片层限制了CNF和HBP链段的运动能力，削弱了黏性能量耗散机制，表现为损耗模量系统性的下降。尤其在50%高填充下，密集堆叠的BN片层显著地抑制了聚合物链的迁移率，使材料响应趋近于刚性固体，损耗模量降至最低。
图6 HBP-BN/CNF复合薄膜损耗模量
Fig.6 Loss modulus of HBP-BN/CNF composite films
综上所述，损耗模量的非线性变化验证了“界面饱和效应”：30%的HBP-BN通过优化界面摩擦实现峰值能量耗散，而偏离此临界含量（过低或过高）均削弱耗能效率。
HBP-BN/CNF复合薄膜损耗因子tand如图7所示。由图7可知，损耗因子（tand）的演变规律揭示了HBP-BN/CNF复合薄膜黏弹行为的本质转变。tand值随HBP-BN含量增加呈严格单调上升趋势，表明HBP-BN负载量的提升持续强化了材料的黏性响应，使其从纯CNF的弹性主导特性（低tand）逐步转向高HBP-BN含量下的黏性主导行为（高tand）。这种转变的核心机制在于填料-基体界面摩擦与分子链运动的协同效应：低HBP-BN含量（10%～20%）时，分散的BN片层主要通过与CNF网络的局部滑动摩擦产生有限能量耗散，tand增幅平缓；而当HBP-BN含量增至30%～50%时，填料含量的增加显著抑制了CNF纤维和HBP支链的运动自由度，通过动态力学分析可观察到内摩擦耗能的增强，表明形成了受限的填料-基体相互作用网络。尤其在50%时，tand达到峰值，这源于三级耗能结构的建立，即微观尺度BN-CNF强氢键界面提供骨架支撑，介观尺度堆叠BN片层间的弱范德华间隙（约0.33 nm）形成次级滑移面，而HBP支链的高构象熵通过链段旋转持续释放能量，三者共同将机械能转化为热能。
综上所述，高HBP-BN含量下的黏性强化与损耗模量的下降形成鲜明对比（如50% HBP-BN时最低但tand最高），这揭示了能量耗散机制的转变：30% HBP-BN通过界面共振实现最大化摩擦耗能（峰值），而50%样品储能模量的显著下降主要源于高填料负载下BN片层引起的CNF网络解离效应及界面滑移主导的增塑行为。该现象印证了“填料浓度-阻尼行为”的临界阈值规律：当填料负载超越界面饱和点（30%）后，刚度贡献（）持续弱化，但黏性耗散因链段滑移的累积效应而显著增强。同时，tand峰值位置滞后于峰值，体现了储能模量下降对损耗因子计算的分母放大效应。
图7 HBP-BN/CNF复合薄膜损耗因子tand
Fig.7 tand of HBP-BN/CNF composite films
HBP-BN/CNF复合薄膜热导率如图8所示。HBP- BN/CNF复合薄膜面内热导率随填料含量的演变呈现出典型的逾渗阈值行为与界面优化效应：从纯CNF的1.809 W/(m×K)到高含量（50%）的16.941 W/(m×K)，热导率增长近10倍，揭示了HBP-BN纳米片在CNF基体中导热网络的渐进式构建过程。在低填料区间（10%～20%），热导率增幅平缓，此时BN纳米片以分散相形式嵌入CNF网络，与图4b和图4c中SEM图像一致，此时主要依赖有限的声子传递路径和较高的界面热阻。当HBP-BN含量增至30%时，热导率跃升至13.453 W/(m×K)，标志逾渗阈值临界点的出现：HBP-BN片层形成空间互连的导热骨架，大幅降低声子散射，同时HBP介导的强界面耦合（氢键与范德华力协同）显著优化了CNF-BN界面的声子匹配度。当HBP-BN含量增加至40%～50%时，热导率增速放缓，表明导热网络趋于饱和，但纳米限域效应下BN片层的密集堆叠仍能通过面内声子主导传输进一步提升热导率。值得注意的是，该热导率演化趋势与动态力学性能形成互补：30%的HBP-BN对应损耗模量峰值（高效机械能耗散），而50%的HBP-BN则兼具最高热导率与损耗因子（协同优化热管理能力与阻尼性能），为柔性电子器件中的多物理场耦合设计提供了材料基础。
图8 HBP-BN/CNF复合薄膜热导率
Fig.8 Thermal conductivity of HBP-BN/CNF composite films
为系统验证HBP-BN/CNF复合薄膜在电子热管理中的实用性能，本研究将其作为热界面材料（TIM）集成于LED芯片（模拟热源）与铜散热器之间，采用高导热银胶填充界面以最小化接触热阻，并通过红外热像仪（精度±0.1℃）实时监测LED表面中心点温度演变过程。实验设定LED通电至温度达稳态（温差＜0.5℃/2 s
后断电冷却至最低温度（温差＜0.5℃/2 s，记录完整热循环周期。HBP- BN/CNF复合薄膜作为热界面材料的散热性能红外热成像示意图如图9所示。结果表明：随着HBP-BN含量从0%增至50%，热循环时间从纯CNF的18 s显著缩短至7 s（效率提升61.1%），该现象源于三重协同机制：高含量HBP-BN构建的连续声子通道（50%时面内热导率达16.941 W/(m·K)）加速热量轴向扩散；银胶填充使界面紧密贴合，有效抑制微空隙导致的声子散射；BN的低比热容降低系统热惯性。该趋势与图8热导率变化趋势一致，实验证明HBP- BN与CNF导热网络成功构建，热导率大幅提升，为5G射频模块、高功率LED等场景提供了界面导热材料解决方案。
本研究通过复合高度支化的HBP表面功能化BN与纳米纤维素（CNF），构建了兼具高导热、优异绝缘与可控黏弹特性的柔性复合薄膜，主要结论如下：
1）界面工程突破分散瓶颈：HBP的三维拓扑结构通过空间位阻效应与多重氢键作用（-OH/ -COOH），实现了50%高填充下BN纳米片在CNF基体中的均匀分散，解决了传统高填料体系的团聚失效问题。
图9 HBP-BN/CNF复合薄膜作为热界面材料的散热性能红外热成像示意图
Fig.9 Infrared thermal imaging diagram of the heat dissipation performance of HBP-BN/CNF composite film as a thermal interface material
2）导热-力学性能协同优化：面内热导率随HBP-BN含量单调递增，50%时达16.94 W/(m·K)（提升至纯CNF的9.36倍），归因于逾渗网络构建（30%阈值）与面内声子传输强化；动态力学行为呈现填料含量依赖性：30% HBP-BN时损耗模量达到峰值（9.8 MPa，界面摩擦能耗最优），50%时损耗因子达到峰值（0.138，黏性主导），二者协同满足散热与减振的差异化需求。
3）热管理应用验证：作为热界面材料应用于LED模组，50% HBP-BN/CNF薄膜使散热循环周期从18 s缩短至7 s（效率提升61.1%），为5G射频模块、高功率IGBT等极端工况提供了可靠的生物基散热解决方案。
本研究提出的“超支化界面设计-真空自组装”策略，为突破聚合物基复合材料“高导热-低柔韧”互斥瓶颈提供了新范式，推动电子器件热管理材料向高效化、轻量化、可持续化方向发展。
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Abstract The relentless miniaturization and power intensification in modern microelectronics, with advanced packaging now reaching power densities of 1 000 W/cm2, have created unprecedented thermal management challenges. Polymer-based thermal interface materials (TIMs), while offering essential electrical insulation and mechanical compliance for electronic applications, are fundamentally limited by their low intrinsic thermal conductivity, typically 0.2～0.4 W/(m·K). This limitation becomes particularly critical in high-power devices, where efficient heat dissipation is paramount to performance, reliability, and operational longevity. This paper develops an innovative bio-based nanocomposite system that combines surface-engineered hexagonal boron nitride (h-BN) with sustainable nanocellulose (CNF) matrices through an optimized vacuum-filtration self-assembly process. The hyperbranched polymer (HBP) functionalization of h-BN surfaces fundamentally transforms the filler-matrix interface, enabling exceptional thermal performance while maintaining the material's structural integrity.
Material characterization demonstrates that the three-dimensional HBP architecture successfully bridges h-BN layers and the CNF matrix via its densely functionalized terminal groups. Scanning electron microscopy examinations reveal uniform filler distribution without visible agglomerates across all loading fractions (10%～50%), indicating effective suppression of h-BN's inherent restacking tendency. The vacuum-filtration technique forms well-organized structures in which HBP-modified BN nanosheets form continuous thermal pathways within the CNF network. The structural configuration preserves the biopolymer matrix's advantageous properties while facilitating efficient heat transfer through the composite.
Thermal performance evaluation shows remarkable enhancement, with the 50% HBP-BN/CNF composite achieving an in-plane thermal conductivity of 16.941 W/(m·K)-representing a 9.36-fold improvement over pristine CNF (1.809 W/(m·K)) and exceeding most reported bio-based TIMs in literature. This exceptional performance arises from three synergistic mechanisms: first, the aligned BN nanosheet network established via vacuum filtration provides low-resistance pathways for phonon transport. The HBP-mediated interfacial bonding significantly reduces thermal resistance at filler-matrix junctions. The preserved CNF matrix continuity ensures efficient stress transfer. The dynamic mechanical behavior indicates stable performance across the operational temperature range expected for electronic applications.
The sustainable composition offers clear environmental benefits over petroleum-derived polymers, while the aqueous processing route is more energy-efficient than traditional hot-pressing methods. Performance metrics position these composites relative to commercial TIMs, particularly for applications requiring both high thermal conductivity and mechanical flexibility. The solution-processable fabrication suggests good potential for scalability.
This paper provides fundamental insights into several critical aspects of hybrid nanocomposite development: the role of hyperbranched polymer architecture in modifying ceramic-polymer interfaces, the relationship between nanofiller alignment and anisotropic thermal transport in bio-composites, and the process- structure-property correlations in vacuum-filtered nanocomposites. The HBP-BN/CNF system demonstrates exceptional potential for next-generation thermal management applications that require high performance, environmental sustainability, and processing scalability, particularly in advanced microelectronics, flexible displays, and energy storage systems.
keywords：Boron nitride, cellulose nanofibers, hyperbranched polymers, thermally conductive materials
DOI: 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.251241
中图分类号：TM215.3
国家自然科学基金（52507034）、四川省自然科学青年基金（2025ZNSFSC1242）和国家资助博士后研究人员计划（GZC20241413）资助项目。
收稿日期 2025-07-10
改稿日期 2025-09-22
赵亚林 男，1995年生，博士，助理研究员，研究方向为先进电工材料、高性能导热材料、超导磁体制备、低温容器研制等。E-mail: zhaoyalin@swjtu.edu.cn（通信作者）
刘博强 男，1997年生，博士研究生，研究方向为超导电动悬浮磁体与低温容器研制。E-mail: boqiangliu7769@163.com
（编辑 郭丽军）