和O·）和长寿命活性氧粒子（
、
和
）[16]。这些活性粒子能够扩散到液相中，引发一系列化学反应，实现高级氧化过程，且放电过程中还伴随着紫外光和冲击波等物理现象[17]。基于以上这些优点，气液两相放电在有机废水处理[18-19]、杀菌消毒、纳米材料合成与制备[20]等方面的应用引起了研究人员的极大兴趣。摘要 气液两相放电受到诸多因素的影响，在液体表面表现出较为复杂的放电特性与相互作用。该文采用大气压交流金属针-水电极放电结构，对其放电特性及规律进行研究。实验结果表明，随着电源功率的增大，大气压交流金属针-水电极的放电由两种不稳定放电模式转变为稳定放电模式。电源功率足够高时，放电在正、负半周期出现截然不同的放电模式，结合放电影像和电气特性对其放电的时空演化过程进行了分析，研究了电源功率和放电间隙对放电特性及参数的影响。研究发现，击穿电压随电源功率的增大从2.3 kV减小到2.0 kV，随放电间隙的增大从1.0 kV增加到1.9 kV；电流峰值和功率峰值只在正半周期时与放电间隙的大小呈正相关关系；传导电荷量随电源功率的增大而增多，与放电间隙没有明显的关系；单次放电能量中，正半周期放电能量始终大于负半周期的放电能量，正、负半周期放电能量与电源功率呈正相关关系，与放电间隙没有明显的相关性。
关键词：气液两相放电 低温等离子体 交流放电 放电影像
大气压非平衡等离子体具有产生和维持系统简单、容易获得丰富的活性粒子等优点[1]，近年来获得了广泛关注和研究，其放电形式包括大气压等离子体射流[2]、介质阻挡放电[3]、气液两相放电[4]等。基于不同的放电结构和放电参数，可产生不同的放电模式，如流注放电[5]、电晕放电[6-7]、火花放电[8]和滑动弧放电[9]等。这些放电形式因其放电特性的不同，广泛应用于材料表面处理[10]、种子处理[11]、食品保鲜[12]、杀菌[13]、废气废水处理[14-15]等领域。
气液两相放电作为产生大气压非平衡等离子体的方式之一，指的是有液体参与气相放电，生成等离子体直接或间接与液相相互作用的一种特殊放电过程。气液两相放电可产生大量带电粒子及丰富的活性氧（Reactive Oxygen Species, ROS）和活性氮（Reactive Nitrogen Species, RNS），包括瞬态活性氧粒子（·OH、H、NO·、和O·）和长寿命活性氧粒子（、和）[16]。这些活性粒子能够扩散到液相中，引发一系列化学反应，实现高级氧化过程，且放电过程中还伴随着紫外光和冲击波等物理现象[17]。基于以上这些优点，气液两相放电在有机废水处理[18-19]、杀菌消毒、纳米材料合成与制备[20]等方面的应用引起了研究人员的极大兴趣。
根据等离子体与液体的作用方式，可将气液两相放电分为三类：放电后等离子体与液体作用、液体作为电极之一的液体表面放电和液体中的气泡放电[21]。放电后与液体作用的等离子体，如等离子体射流，主要在两个电极间产生放电，放电特性受外部液体影响较小。在液体作为电极之一的液体表面放电中，金属电极和液体之间产生的等离子体与气体击穿非常相似，但是液体表面相对于金属电极来说具有较低的离子迁移率、较小的二次电子发射系数和蒸发特性，会影响放电中的物理过程和化学反应过程。液体中的气泡放电与前两者的放电机制完全不同，气泡被液体完全包围，使等离子体与液体有更大的接触面积，提高了活性物质扩散到液体中的效率。本文仅研究液体作为电极之一的液体表面放电情况下的放电特性。
不管是哪一类的气液两相放电，液相的加入都使得大气压气液两相的放电过程相比于传统的气相放电更为复杂，生成的等离子体与液体也会产生更为复杂的相互作用[22]。一方面，放电产生的静电力、离子风、热作用等可引起液体的变化，影响放电的稳定性或导致放电模式转变，使得不同的气液两相放电模式表现出显著的差异，从而改变等离子体特性[23]。H. Kawamoto等利用针-水电极结构对引起液体变化影响放电稳定性的原因进行了详细研究[24]，实验结果证明外加电场产生的库仑力能够引起液面上升，放电产生的离子风可导致液面凹陷，但缺乏如电源功率和放电间隙等其他实验条件如何影响放电不稳定性的研究。另一方面，输入功率[25]、电极结构或形状[26]、氧粒子浓度[27]、液体极性[28]、pH值、电导率[24,29]等因素也会对放电的稳定性产生影响，进而影响等离子体与液体的相互作用，对此学者们也开展了相关研究[26-29]。但将这些因素综合起来研究大气压空气气液两相放电物理过程的报道仍然较少，尤其是对大气压空气中气液两相的放电模式和放电特性的研究还处于相对空白阶段，其等离子体与液相的作用机制也尚不清晰。另外，放电条件究竟是如何影响放电过程等诸多问题也需要回答。气液两相的放电原理是涉及等离子体物理、等离子体化学、流体力学、物理化学及过程工程等多学科交叉的领域，其复杂性限制了在工业等领域的推广应用。因此，更深入地研究具有等离子体物理和化学特性的气液等离子体技术展现出重要的科学和现实意义。
本文基于大气压交流金属针-水电极放电装置，利用示波器、电流电压探头、光电倍增管等采集放电的数据，与ICCD（intensified charge coupled device）相机快速影像系统相结合，研究大气压空气中交流电激励针-水电极的放电过程，以及针-水间距和电源功率对金属针-水电极放电特性的影响，为气液两相放电实际应用中的反应器设计和参数优化提供重要的参考价值。
实验系统示意图如图1所示。针电极为钨材质，直径为1.6 mm，尖端倾角为60.0°。平板电极为60.0 mm×60.0 mm×13.0 mm（长×宽×厚）的铝板，放置在装满去离子水（初始电导率为2.35 μS/cm）的亚克力容器底部，接地极上表面距水面17.0 mm。针电极和水表面的距离d由间隙调节器调节，调节范围为0～7.0 mm。高压电源部分包括自耦调压器、数字功率表（可显示电源电压、电流和功率，型号为8706B）及CTP2000高压电源。220 V市电输出至自耦调压器输入端，通过自耦调压器输出0～250 V电压至数字功率表，数字功率表连接至CTP2000高压电源的调压输入端，CTP2000高压电源控制放电电路并额外连接220 V交流电为自身供电。
图1 实验系统示意图
Fig.1 Schematic diagram of experimental setup
钨电极上的高电压u(t)的频率为10.0 kHz，由具有高带宽的1 000:1高压探头（Tektronix P6015A）测量。为了减少电荷被水吸收引起的电流检测误差，采用电流探头（Pearson 2877）测量高压针电极上的放电电流i(t)。示波器（Tektronix DPO4104）记录电压u(t)（kV）和电流i(t)（mA）波形。放电瞬时功率p(t)（W）为
（1）
一次放电过程的传导电荷量Q（nC）由电流对时间t的积分得到，即
（2）
式中，t1为放电电流起始时刻，μs；t2为放电电流归零时刻，μs。
单次放电过程的能量E（mJ）由放电功率p(t)对时间t的积分得到，即
（3）
利用ICCD相机（Andor iStar 344T）拍摄放电影像，研究等离子体分布动态。为了同时获取水面和放电间隙内的影像，将ICCD相机置于与水面成30°角度的位置。为了清楚地捕捉较小的放电影像，将放大倍率为实际尺寸两倍的微距镜头（SE-16SM）安装在ICCD相机前。拍摄时ICCD相机的相关参数设置如下：延迟为1 μs，门宽（曝光时间）为 1 μs，累积次数为1，增益为2 000。示波器输出的同步信号控制相机与电压波形之间的快门延迟时间，快门延迟时间可由计算机端软件调节。光电信号由光电倍增管（SENS-TECH DM0047C）采集，用于检测放电电流和光信号的一致性。
通过可调自耦调压器调节激励电压和电源功率，当电源频率为10.0 kHz、放电间隙为2.5 mm、液相厚度为17.0 mm时，不同调压器电压下产生的不同放电模式的放电影像如图2所示。当激励电压足够高但电源功率不足时，放电模式更接近电晕放电，如图2a所示，放电的发光暗淡且弥散，针电极下的水面会出现凹陷，暂且称这种放电为模式a，其电流电压波形如图3a所示。此时放电电流以较弱的脉冲放电为主，放电电流较小，并没有影响激励电压，激励电压波形仍然保持为正弦波。这种放电模式不稳定，当受到外界微小的干扰时很容易转变为其他放电模式，或者在两种模式之间快速转换。另一种不稳定放电模式类似于火花放电，如图2b所示，放电间隙中的放电通道曲折蜿蜒。图3b的放电电流电压波形显示该放电以较弱的脉冲电流为主，但不同的是该放电形式开始对激励电压产生影响，本文称为模式b。模式a和模式b两种放电状态非常不稳定，在有微小扰动或者电压变动下，将很快转变为其他放电形式，是一种过渡模式，实现精确调控比较困难。这两种放电模式的放电功率较小，区别是模式a更多地出现在放电间隙较大的情况下，放电间隙大于或等于4.0 mm时其出现的频次更高；而模式b更多地出现在放电间隙较小的情况下，当放电间隙小于或等于3.0 mm时经常出现，如图2b中的放电间隙为2.5 mm。两种放电模式的放电功率在6.0～10.0 W之间。
图2 不同放电模式的放电影像
Fig.2 Discharge images of different discharge behaviors
图3 不同放电模式的电流电压波形
Fig.3 The waveforms of voltage and current with different discharge behaviors
随着电源功率的增加，两种不稳定的放电模式a和b会转变为相对稳定的放电模式。能够在一个放电模式下持续存在，不受外界微小干扰，适当增加或减小电源功率还能够保持相同的放电模式，本文称为稳定放电。如图2c所示的放电本文称为模式c。从外观上看，模式c具有轴对称的结构（图2c下方的放电影像为水中的倒影），在金属针电极表面放电较为明亮，针-水间隙内的放电从针电极附近向去离子水表面逐渐扩散，在水表面形成一个圆盘形放电区域。该放电模式稳定，在放电间隙为2.5 mm的情况下，可在11.0～13.0 W功率范围内持续放电。模式c放电电流电压波形如图3c所示，可见该放电只存在于放电负半周期（即针电极为负高压）。继续增加电源功率，正负半周期均出现放电，电压电流波形如图3d所示，本文称为模式d。放电正半周期（即针电极为正高压）时，产生一个脉冲较高的放电电流，并且与电压同步快速下降；负半周期的电流脉冲较小，但放电持续时间较长。模式d在电源功率为15.0 W附近即可出现，通过自耦调压器调节模式d的最高电源功率约为40.0 W。图2d显示了其放电形貌，除了具有模式c的圆盘结构外，放电中还具有一些较亮的细丝放电，是正负半周期两种放电叠加所形成的影像。实验操作中可通过自耦调压器实现对这几种放电模式的有效控制，进行实验数据的采集。
在实际应用中一般采用更稳定的放电模式，这有利于相关应用参数的控制。因此，在本节中主要讨论模式d的时空演化。为更好地理解等离子体时空演化过程，图4给出了模式d在放电间隙为2.0 mm、电源频率为10.0 kHz、液相厚度为17.0 mm、电源功率为25.0 W时放电的电流电压波形、光辐射强度波形与放电的时间演化图像。可见，该放电条件下，正负半周期均有放电发生。
图4 放电时空演化过程（图像曝光时间为1 μs，放电间隙为2.0 mm，电源功率为25.0 W）
Fig.4 Temporal evolution of the discharge (image integrated during 1 μs, discharge gap is 2.0 mm, supply powers is 25.0 W)
在正半周期中，金属针电极为正高压极。由图4a给出的电流电压波形与光辐射波形可知，击穿前放电间隙电压逐渐上升，至1.9 kV时放电击穿，击穿瞬间电流激增至36.7 mA。击穿后电压迅速下降至1.2 kV，电流随着电压下降也迅速下降至17.2 mA，放电电流电压维持10 µs后缓慢下降，直至放电过程结束，整个放电过程历经28 µs。图4b中展示了整个放电过程，图中彩色坐标尺表示放电发光的相对强度。在11 µs时，针-水间隙充满明亮的放电现象，发光强度对应彩色坐标尺最上部的黄白部分，说明此时放电最强烈，与电流峰值相对应；随后放电逐渐减弱，发光强度对应彩色坐标的蓝色部分，最终放电熄灭。放电通道从金属针电极向水面延伸，在水面附近向四周扩散成许多细丝，产生强烈的非均匀放电，这些放电细丝与水面有多个接触点，接触点在放电的过程中于水面不断移动。在击穿约3 µs后，接触点逐渐减少，放电细丝也随之逐渐减少，放电的强度明显减弱，直到38 µs时放电消失，通过电流电压波形可计算正半周期的放电能量为4.23×10-4 J，放电传导电荷为3.71×10-7 C。
在放电负半周期中，金属针电极为负高压极，此时电流电压波形与针电极为正高压极时的波形不完全相同。电压从0 kV上升到1.4 kV时发生击穿，击穿瞬间电流激增至18.2 mA；然后激励电压迅速下降到1.2 kV，电流随电压下降而迅速下降至16.2 mA，并在该电压下维持约15 µs；之后放电电流电压缓慢下降到0，整个放电过程维持42 µs。电压下降速度在负半周期中较正半周期更为缓慢，放电持续时间更长，其原因可能是前半周期中发生了放电击穿，在水面上积累了一定数量的电荷，这些电荷阻止了电压的进一步下降，直至积累电荷消失，电压下降至0 kV。负半周期放电形貌与正半周期完全不同，如图4c所示，放电整体呈轴对称形式，并且出现不同的分层结构特征，依次呈现为针电极周围包裹的明亮放电区域、较窄的暗区、一个长且均匀的放电区，以及水表面弥散的圆盘状区域。该结构与辉光放电形式或Trichel脉冲放电结构一致。这一形态下的放电电流有最大值，在69 μs达到最大值19.8 mA后开始减弱，间隙中的等离子体发射强度及水面处的等离子体发射强度显著降低，最终仅在针电极尖端观察到微弱的发射直至完全消失。负半周期的放电能量为4.81×10-4 J，放电传导电荷为4.87 ×10-7 C。
由2.1节可知，随着电源功率的增加，放电由不稳定的模式a和b，转变为仅有负半周期稳定放电的模式c，继续增加至足够高的电源功率，模式c将转变为整个周期都存在放电的模式d。在电源频率为10.0 kHz、液相厚度为17.0 mm、放电间隙为2.5 mm条件下，调节电源功率在15.0～35.0 W之间，可稳定产生放电模式d，采集其相应的电流电压波形，并计算放电时的放电功率，结果如图5～图7所示。
图5 不同电源功率下的激励电压波形
Fig.5 Discharge voltage waveforms at different supply powers
图6 不同电源功率下的放电电流波形
Fig.6 Discharge current waveforms at different supply powers
如图5所示，在放电正半周期（t=0～50 µs），即金属针电极为正高压极、水为接地极时，激励电压从0时刻开始上升，达到击穿电压后迅速下降。击穿同时，电流上升至峰值，此时放电功率为最大值，而后放电电流和放电功率又随着电压的迅速下降而下降。电压迅速下降到1.0 kV左右，并在该电压下维持一段时间，此期间电压只有微小的波动，如图5中右上角小图所示。放电电流和放电功率也出现类似的稳定在一个值的现象，如图6和图7所示。最后激励电压、放电电流及放电功率三个参量缓慢下降为0，至此放电过程结束。
图7 不同电源功率下的放电功率波形
Fig.7 Discharge power waveforms at different supply powers
一般情况下在放电装置固定后，其击穿电压基本不变，但在本实验中，放电正半周期的击穿电压随着电源功率的增加从2.3 kV减小到2.0 kV，周期内的放电起始时间从16 µs提前到9 µs，而维持电压和放电结束时间并没有太大变化，这可能是由于激励电源功率较大，为放电提供了更多的自由电子或空间电荷，降低了放电间隙内的击穿电场。放电电流峰值并未随电源功率变化出现线性变化的特征，如图6所示，当电源功率为25.0、30.0、35.0 W时，电流峰值基本相等，约为190.0 mA；当电源功率为15.0 W和20.0 W时，电流峰值约为103.3 mA。由电流波形可知，随着电源功率增加，放电持续时间从22 µs增加到29 µs。对应的放电功率与放电电流规律基本一致，如图7所示。
在放电负半周期（t=50～100 µs），即金属针电极为负高压极时，由于正半周期放电产生的空间电荷的影响，0电压时刻并非从50 µs开始，而是早于外加正弦波激励电压的过零电压时刻。激励电压反向增加到达击穿电压后，产生负半周期放电。击穿后放电间隙电压也迅速下降，并维持在1.0 kV左右，之后缓慢下降，直至放电结束。负半周期击穿电压比正半周期的击穿电压小，这是由于针电极作为负高压电极时，更利于提供更多的自由电子，使得放电击穿更容易发生。
与正半周期情况相同，随着电源功率的增加，击穿电压逐渐降低，从1.4 kV减小到1.0 kV，但从放电击穿电压降到维持电压的下降幅度比正半周期小。从电流波形上来看，放电时间与电源功率关系不大，放电维持时间基本相同，均约为17 µs。而且电流在间隙击穿到达峰值之后，会再次出现一个电流峰值。出现该现象的原因可能是前半周期中发生放电击穿，在水面上积累了一定数量的电荷，并产生强大的电场反向波，引发电离造成二次电子雪崩，所以放电电流和放电功率又进一步增大，直至积累电荷消失，电压下降至0 kV，放电消失。在负半周期，不同电源功率下放电的电流峰值（约为40.0 mA）和功率峰值（约为50.0 W）大致相等，与电源功率之间没有明显的正相关或负相关关系。但三者的峰值都小于正半周期各自对应的峰值，这是因为在正半周期发生的放电使得水中的带电粒子增多，水的电导率增大，更易形成放电通道，所以负半周期发生的放电不需要高电压大电流，电学参数值比正半周期的电学参数值小。
在本文的研究过程中注意到液体的电导率也是影响放电模式的重要因素，因此研究了水的电导率随放电时长的变化，如图8所示，可发现电导率与放电时长呈正相关，而且电导率会对放电模式产生一定的影响。因此在实验过程中，每当采集完成一组数据后会更换新的去离子水，保证每次实验中水的电导率基本相同。对于水电导率对放电模式的影响将在其他相应的研究中进行。
图8 液相电导率随放电时长的变化
Fig.8 The liquid phase conductivity changes with the discharge time
传导电荷特性是等离子体放电过程中的一个重要特性，放电过程中的传导电荷量能够反映放电过程中发生物理及化学反应的效率。放电传导电荷量随电源功率的变化如图9所示，可见，随着电源功率的增加，正负半周期传导电荷量也增加。在电源功率小于或等于20.0 W时，负半周期传导电荷量大于正半周期传导电荷量；在电源功率大于或等于25.0 W时，正半周期传导电荷量大于负半周期的传导电荷量。气液两相放电中输入能量的主要耗散包括放电产生能量、热耗散及电源电路耗散三部分。在大气压交流金属针-水电极放电中，随着电源功率的增加，正、负半周期放电能量呈线性增加，电源功率每增加5.0 W，负半周期放电能量增加1.5×10-4 J左右，如图10所示。而正半周期的放电能量一直大于负半周期的放电能量，因为正半周期的放电需要更多的能量使电子相互碰撞发生电子雪崩。
图9 放电传导电荷量随电源功率的变化
Fig.9 The variation of discharge conduction charge at different supply powers
图10 单次放电能量随电源功率的变化
Fig.10 The variation of single discharge energy at different supply powers
在电源功率为30.0W、电源频率为10.0 kHz、液相厚度为17.0 mm条件下，调节放电间隙d分别为1.0、2.0、3.0、4.0、5.0和6.0mm，采集放电模式d相应的电流电压波形，计算其放电时的传导电荷量、能量和放电功率，研究放电间隙对模式d放电特性的影响，结果如图11～图13所示。
图11 激励电压随放电间隙的变化
Fig.11 Discharge voltage waveforms at different discharge gaps
图12 放电电流随放电间隙的变化
Fig. 12 Discharge current waveforms at different discharge gaps
图13 放电功率随放电间隙的变化
Fig.13 Discharge power waveforms at different discharge gaps
在放电正半周期（t=0～50 µs），即金属针电极为正高压极时，d=1.0～5.0 mm的激励电压从0时刻开始上升，达到击穿电压后迅速下降，如图11所示。击穿同时，电流上升至峰值，此时放电功率出现最大值，而后放电电流和放电功率又随着电压的下降而迅速下降。电压迅速下降到1.0 kV左右，并在该电压下维持一段时间，此期间电压只有微小的波动，如图11中左下角小图所示。放电电流和放电功率也出现类似的稳定在一个值的现象，如图12和图13所示。最后激励电压、放电电流及放电功率三个参量缓慢下降至0，至此放电过程结束。
放电间隙不同，则击穿电压不同，如图11所示，本实验中，在放电正半周期随着放电间隙从1.0 mm增加到5.0 mm，击穿电压从1.2 kV增加到3.2 kV，周期内的放电起始时间从6 µs推迟到16 µs，而维持电压和放电结束时间没有太大变化。放电间隙d=6.0 mm的激励电压波形为正弦波，未观察到明显的电压降落，说明放电间隙6.0 mm条件下的前半个周期内没有等离子体生成。由Paschen定律可知，当气压一定时，电极间距越大，击穿电压越高，所以放电间隙越大需要越高的击穿电压来产生放电，故30.0W电源功率所提供的电压不足以使得d=6.0 mm时在正半周期产生放电。放电的电流峰值随放电间隙变化出现线性变化的特征，如图12所示，当放电间隙从1.0 mm增加到5.0 mm时，电流峰值从56.4 mA增加到392.1 mA，对应的放电功率也出现线性变化的特征，如图13所示，功率峰值从68.9 W增加到992.2 W。由电流波形可知，随着放电间隙增加，放电持续时间从33 µs减少到23 µs。
在放电负半周期（t=50～100 µs），即金属针电极为负高压极时，0电压时刻早于外加正弦波激励电压的过零电压时刻（t=50 µs），激励电压反向增加，到达击穿电压后，产生负半周期放电。击穿后激励电压又迅速下降，并维持在1.0 kV左右，然后缓慢下降，直至放电结束。负半周期击穿电压比正半周期的击穿电压小，原因如2.3节所述。
金属针电极为负高压极时，由图11可知，随着放电间隙的增大，击穿电压从1.0 kV增加到1.9 kV（d=6.0 mm）。虽然d=6.0 mm时在前半周期没有发生放电，但在后半周期的波形图里能够观察到明显的放电击穿和电压降落，说明后半个周期有等离子体生成，且d=6.0 mm的电压波形与d=1.0～5.0 mm的电压波形变化特征一致，所以同样符合在放电后半周期中，放电间隙越大击穿电压越高的规律。从电流波形上来看，d=1.0～5.0 mm的放电维持时间基本相同，约为16 µs；而d=6.0 mm的放电起始时间相对较早，放电维持时间相对较久。电流在放电击穿到达峰值之后，会再次出现电流峰值，出现该现象的原因如前所述。最后电压下降至0 kV，放电消失。在负半周期，不同放电间隙下，放电击穿时的电流峰值（约30.0 mA）和功率峰值（约40.0 W）大致相等，与放电间隙之间没有明显的正相关或者负相关关系，但三者的峰值都小于正半周期各自对应的峰值，原因如前所述。
图14展示了放电间隙对传导电荷量的影响。可明显看出，正、负半周期传导电荷量的多少与放电间隙的大小没有正相关或负相关关系，正半周期的传导电荷量基本上维持在1.2×10-6 C，正、负半周期均有放电（d=1.0～5.5 mm）时，正半周期的传导电荷量始终大于负半周期的传导电荷量。单次放电能量随放电间隙的变化如图15所示。在正、负半周期均有放电时，正半周期的放电能量一直大于负半周期的放电能量。这是因为正半周期的放电需要更多的能量使电子相互碰撞发生电子雪崩。
图14 放电传导电荷量随放电间隙的变化
Fig.14 The variation of discharge conduction charge at different discharge gaps
图15 单次放电能量随放电间隙的变化
Fig.15 The variation of single discharge energy at different discharge gaps
本文开展了大气压交流金属针-水电极的放电模式及电学特性的研究。实验结果表明，大气压交流金属针-水电极放电存在四种放电模式，电源功率不足时存在两种不稳定放电模式，随着电源功率增加，放电转变为稳定的放电模式。在较高电源功率下，放电正负半周期分别出现两种不同的放电模式，并对两种放电模式的时空演化过程进行了分析。同时通过实验研究了电源功率和放电间隙两个因素对放电模式d电学参数的影响，结果表明当电源功率增大时，击穿电压降低，放电传导电荷量和放电能量增加，电流峰值、功率峰值与电源功率之间没有明显的正相关或负相关关系。当放电间隙增大时，针电极为正高压极时的击穿电压、电流峰值和功率峰值都随之增大，但传导电荷量基本上维持在1.2×10-6 C，不受放电间隙改变的影响；而针电极为负高压极时，各电学参量没有明显的规律性。不论改变电源功率还是放电间隙的大小，在单次放电中正半周期的放电能量大于负半周期的放电能量，击穿后的维持电压基本都为1.0 kV，在负半周期放电击穿后的15 µs左右总会再次出现电流峰值和功率峰值。
参考文献
[1] Raji A, Pandiyaraj K N, Vasu D, et al. Non-equilibrium atmospheric pressure plasma assisted degradation of the pharmaceutical drug valsartan: influence of catalyst and degradation environment[J]. RSC Advances, 2020, 10(59): 35709-35717.
[2] 周子凯, 卢旭, 王森, 等. 含二氧化钛的脉冲气液放电特性及降解四环素研究[J]. 电工技术学报, 2022, 37(22): 5862-5871, 5885. Zhou Zikai, Lu Xu, Wang Sen, et al. Characteristics of pulse gas-liquid discharge and tetracycline degradation with the addition of TiO2[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2022, 37(22): 5862-5871, 5885.
[3] 陈慧敏, 段戈辉, 梅丹华, 等. 气体添加对水电极同轴介质阻挡放电直接分解CO2的影响[J]. 电工技术学报, 2023, 38(1): 270-280. Chen Huimin, Duan Gehui, Mei Danhua, et al. Effect of gas addition on CO2 decomposition in a coaxial dielectric barrier discharge reactor with water electrode[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2023, 38(1): 270-280.
[4] 杨国清, 邵朱夏, 曹一崧, 等. NaOH气液两相滑动弧放电处理含硫废气的研究[J]. 电工技术学报, 2017, 32(8): 114-120, 137. Yang Guoqing, Shao Zhuxia, Cao Yisong, et al. Treatment of flue gas containing sulfur by gas-liquid phase gliding arc discharge combined with NaOH[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2017, 32(8): 114-120, 137.
[5] 李向荣, 王飞鹏, 黄正勇, 等. 光电离对天然酯绝缘油流注放电影响规律研究[J]. 电工技术学报, 2023, 38(12): 3350-3365. Li Xiangrong, Wang Feipeng, Huang Zhengyong, et al. Impact of photoionization on streamer discharge in natural ester insulating oil[J]. Transactions of China Electrotechnical Society,2023, 38(12): 3350-3365.
[6] Kozyrev A V, Kokovin A O, Kozhevnikov V Y, et al. Change in mechanism of corona discharge formation in atmospheric air with a negative tip[J]. Russian Physics Journal, 2023, 65(10): 1758-1761.
[7] 邬登金, 梅红伟, 孟晓波, 等. 温度对棒-板间隙正流注电晕放电特性的影响研究[J]. 高压电器, 2022, 58(2): 50-59. Wu Dengjin, Mei Hongwei, Meng Xiaobo, et al. Research on influences of temperature on positive streamer corona discharge characteristic of rod-plane gap[J]. High Voltage Apparatus, 2022, 58(2): 50-59.
[8] 孙昊, 张帅, 韩伟, 等. 纳秒脉冲火花放电高效转化甲烷的实验研究[J]. 电工技术学报, 2019, 34(4): 880-888. Sun Hao, Zhang Shuai, Han Wei, et al. An experimental investigation of nanosecond pulsed spark discharge for high-efficient methane conversion[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2019, 34(4): 880-888.
[9] Ju Yiguang, Sun Wenting. Plasma assisted combustion: dynamics and chemistry[J]. Progress in Energy and Combustion Science, 2015, 48: 21-83.
[10] Bystritskii V, Grigorev S, Kharlov A, et al. Material surface treatment using microsecond plasma opening switch[J]. Theoretical and Applied Fracture Mechanics, 1997, 26(2): 151-154.
[11] Yemeli G B N, Janda M, Machala Z. Non-thermal plasma as a priming tool to improve the yield of pea in outdoor conditions[J]. Plasma Chemistry and Plasma Processing, 2022, 42(5): 1143-1168.
[12] Han L, Boehm D, Amias E, et al. Atmospheric cold plasma interactions with modified atmosphere packaging inducer gases for safe food preservation[J]. Innovative Food Science & Emerging Technologies, 2016, 38: 384-392.
[13] 田一平, 周新颖, 袁晓莉, 等. 强电离放电等离子体在应急净化饮用水中的应用[J]. 高电压技术, 2017, 43(6): 1792-1799. Tian Yiping, Zhou Xinying, Yuan Xiaoli, et al. Application on strong ionized discharge plasma to emergency drinking water disinfection[J]. High Voltage Engineering, 2017, 43(6): 1792-1799.
[14] 卢洪伟, 倪志娇, 查学军. 不同电极结构对DBD降解亚甲基蓝废水的影响[J]. 高压电器, 2023, 59(4): 62-69. Lu Hongwei, Ni Zhijiao, Zha Xuejun. Effect of different electrode structures on degradation of methylene blue wastewater by DBD plasma[J]. High Voltage Apparatus, 2023, 59(4): 62-69.
[15] Kuroki T, Nomura S, Yamasaki H, et al. Performance of a wet-type nonthermal plasma reactor for NOx, SOx, and wastewater treatment[J]. IEEE Transactions on Industry Applications, 2020, 56(6): 6978-6982.
[16] Hoeben W F L M, Ooij P P, Schram D C, et al. On the possibilities of straightforward characterization of plasma activated water[J]. Plasma Chemistry and Plasma Processing, 2019, 39(3): 597-626.
[17] Tendero C, Tixier C, Tristant P, et al. Atmospheric pressure plasmas: a review[J]. Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy, 2006, 61(1): 2-30.
[18] Anpilov A M, Barkhudarov E M, Bark Y B, et al. Electric discharge in water as a source of UV radiation, ozone and hydrogen peroxide[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2001, 34(6): 993-999.
[19] Yao Kangning, Chi Yong, Wang Fei, et al. The effect of microbubbles on gas-liquid mass transfer coefficient and degradation rate of COD in wastewater treatment[J]. Water Science and Technology, 2016, 73(8): 1969-1977.
[20] 高明. 基于气液等离子体的柔性材料表界面设计与功能化构筑[D]. 深圳: 中国科学院大学(中国科学院深圳先进技术研究院), 2022. Gao Ming. Interface design and surface functionalization of flexible materials by gas-liquid plasma[D]. Shenzhen: Shenzhen Institute of Advanced Technology, Chinese Academy of Sciences, 2022.
[21] Locke B R, Sato M, Sunka P, et al. Electrohydraulic discharge and nonthermal plasma for water treatment[J]. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2006, 45(3): 882-905.
[22] Bruggeman P, Leys C. Non-thermal plasmas in and in contact with liquids[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2009, 42(5): 053001.
[23] 刘亚韪, 周子凯, 王森, 等. 大气压空气针-水结构脉冲气-液放电特性研究[J]. 强激光与粒子束, 2021, 33(6): 74-81. Liu Yawei, Zhou Zikai, Wang Sen, et al. Research on the characteristics of atmospheric pressure air pulse gas-liquid discharge using a needle-water electrode[J]. High Power Laser and Particle Beams, 2021, 33(6): 74-81.
[24] Kawamoto H, Umezu S. Electrohydrodynamic deformation of water surface in a metal pin to water plate corona discharge system[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2005, 38(6): 887-894.
[25] Liu Jingjing, Hu Xiao. Contrasting behaviours of AC and DC excited plasmas in contact with liquid[J]. Plasma Science and Technology, 2013, 15(8): 768-775.
[26] Miao Shuyi, Ren Chunsheng, Wang Dezhen, et al. Conical DC discharge in ambient air using water as an electrode[J]. IEEE Transactions on Plasma Science, 2008, 36(1): 126-130.
[27] Shirai N, Uchida S, Tochikubo F. Influence of oxygen gas on characteristics of self-organized luminous pattern formation observed in an atmospheric dc glow discharge using a liquid electrode[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2014, 23(5): 054010.
[28] Bruggeman P, Liu Jingjing, Degroote J, et al. DC excited glow discharges in atmospheric pressure air in pin-to-water electrode systems[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2008, 41(21): 215201.
[29] Thagard S M, Takashima K, Mizuno A. Chemistry of the positive and negative electrical discharges formed in liquid water and above a gas-liquid surface[J]. Plasma Chemistry and Plasma Processing, 2009, 29(6): 455-473.
Abstract This reserach based on the atmospheric pressure alternating current (AC) metal needle-water electrode discharge device. And the influences of needle-water distance and supply powers on the discharge characteristics of metal needle-water electrode have been studied.
The experimental results showed that the discharge of modes a and b occurred when the supply powers were small, and the discharge modes of them were unstable. The differences were that the discharge mode a was more like corona discharge, and the water surface under the needle electrode would be sunken. The discharge mode b was similar to spark discharge, and the discharge channel in the discharge gap was tortuous. Mode c only existed in the negative half cycle of discharge, and had an axisymmetric structure. Continuing to increase the supply powers, mode c switched to discharge mode d, which not only had the disk structure of mode c, but also had some bright filamentous discharge.
The spatial-temporal evolution process of mode d discharge had been studied. It was found from the ICCD discharge images that the discharge morphology in the positive half cycle extended from the metal needle electrode to the water surface, and diffused into many filaments around the water surface. These discharge filaments had multiple contact points with the water surface, and the contact points moved continuously on the water surface during the discharge process. The negative half-cycle discharge morphology was axisymmetric as a whole, showing different layered structural characteristics. This structure was consistent with the glow discharge form or the Trichel pulse discharge structure.
The experimental results showed that when the metal needle electrode was a positive high voltage electrode, the breakdown voltage dropped from 2.3 kV to 2.0 kV with the increase of supply powers, and the discharge start time in the cycle was advanced from 16 μs to 9 μs, while the maintenance voltage and discharge termination time had little change. When the metal needle electrode was a negative high voltage electrode, the breakdown voltage dropped from 1.4 kV to 1.0 kV as the supply powers increased. the peak current (about 40.0 mA) and peak power (about 50.0 W) of discharge were roughly equal. However, the peak values of the three were all less than the corresponding peak values of the positive half cycle. And the discharge energy of the positive half cycle was always greater than that of the negative half cycle.
The influences of discharge gaps on the discharge characteristics of mode d have been studied. The results showed that when the metal needle electrode was a positive high voltage electrode, as the discharge gap increased from 1.0 mm to 5.0 mm, the breakdown voltage increased from 1.2 kV to 3.2 kV, the current peak value increased from 56.4 mA to 392.1 mA, and the power peak value increased from 68.9 W to 992.2 W, but the discharge start time in the cycle delayed from 6 μs to 16 μs, while the maintenance voltage and discharge termination time had little change. With a 6.0 mm discharge gap, there was no plasma generated in the first half cycle. When the metal needle electrode was a negative high voltage electrode, as the discharge gaps increased, the breakdown voltage increased from 1.0 kV to 1.9 kV, and the peak current and the peak power were approximately equal. There was no positive or negative correlation between the amount of conductive charge and the size of the discharge gaps. The conductive charge in the positive half cycle was basically maintained at 1.2×10-6 C. The discharge energy in the positive half cycle was always greater than that in the negative half cycle.
keywords：Gas-liquid two-phase discharge, non-thermal plasma, AC discharge, images of discharge
DOI: 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.230435
中图分类号：O536; TM85
国家自然科学基金项目（51877024）和黑龙江省自然科学基金项目（JJ2020LH0842）资助。
收稿日期 2023-04-07
改稿日期 2023-05-26
肖 越 男，1994年生，硕士研究生，研究方向为低温等离子体源。E-mail：dmu-xiaoyue@foxmail.com
俞 哲 男，1985年生，讲师，硕士生导师，研究方向为等离子体源设计与应用等。E-mail：yz_8877@163.com（通信作者）
（编辑 李 冰）