ZnO压敏电阻微观结构参数与宏观电气性能的关联机制

（1. 四川大学电气工程学院成都 610065 2．国网西藏电科院拉萨 850000 3. 西北核技术研究所西安 710024 4．国网四川省电科院成都 610041 5. 西藏农牧学院林芝 860000 6．清华大学电机系北京 100084）

摘要 ZnO压敏电阻是金属氧化物避雷器的核心部件，在抑制电力系统过电压方面发挥了重要的作用。随着特高压输电技术的发展，对ZnO压敏电阻的残压、通流容量等电气特性提出了更高的要求。该文从材料计算的角度出发，以基于Voronoi模型的ZnO压敏电阻优化计算模型为基础，计算研究了晶粒尺寸、尺寸不均匀度、晶粒电阻率等微观结构参数与多种宏观电气性能之间的关联机制，将多变量、多目标的最优化问题，极大地简化为仅包含三类优化变量、两类优化目标的最优化问题，并制定出具有针对性的优化策略和步骤，为ZnO压敏电阻性能的改进提供了重要理论依据，对高性能避雷器的设计制造具有重要意义。

0 引言

我国电力能源与负荷分布极不均衡，近年来特高压输电系统获得安全稳定的发展，截至目前已建成超过30条特高压交直流输电线路[1-2]。对特高压输电系统来说，一方面，由于系统电压等级很高，相关设备制造的体积、成本及其运行的可靠性，在很大程度上取决于系统的绝缘水平[3-4]；而系统绝缘配合的基础是系统在各种条件下的过电压水平，它是由特高压输电系统所用避雷器的保护性能所直接决定的[5]。

另一方面，系统电压等级对避雷器的保护性能以及限制过电压时的通流能力也提出了更高的要求。若要尽可能地降低特高压系统的过电压水平，必须提高避雷器的非线性性能，降低其残压比[5-6]；与此同时，限制过电压时避雷器所吸收能量与电压二次方成正比，相应地对避雷器的通流能力也提出了非常高的要求[7-9]。此外，优异的老化性能是特高压避雷器能够长期可靠运行的基本保证，尤其是对于特高压避雷器，其在老化性能上的要求更为严苛[10-12]。

为了研制性能优异的特高压避雷器，需要解决其中涉及的诸多关键技术问题，包括高性能的ZnO压敏电阻、多柱并联阀片电流分布的均匀性、整体电位分布的均匀性、结构设计、绝缘性能、试验技术等[13-14]。在上述诸多关键技术问题中，ZnO压敏电阻作为避雷器最核心的元件，其性能参数，包括压敏电压梯度、非线性系数及残压比、通流容量、泄漏电流、老化特性、介电特性等，都对特高压避雷器的整体性能起着决定性的作用[15-17]。

ZnO压敏电阻微结构如图1所示。ZnO压敏电阻是一种多组分金属氧化物多晶半导体陶瓷，其以ZnO为主要原料，添加多种金属氧化物成分（Bi2O3、MnO2、Co2O3、Cr2O3、Sb2O3、SiO2、Pr2O3/Pr6O11等）[18]，采用典型的陶瓷材料工艺制备而成，主要由ZnO晶粒、气孔、尖晶石、晶界层组成，这些微结构是影响ZnO压敏电阻宏观特性的主要原因[19]。ZnO压敏电阻的制备工艺复杂，需要经过配料-球磨-喷雾造粒-含水-压片-烧制-侧面绝缘处理等诸多工序，加上性能测试等环节，制备周期长、材料成本高。算力的提高为复杂体系研究提供了新手段，计算材料学可以将材料组成、结构、性能等通过计算机模拟实现，通过材料计算研究ZnO压敏电阻性能调控可以显著地提高研究效率[20-22]。

基于此，本文从材料计算的角度出发，采用建立的ZnO压敏电阻仿真计算模型，研究ZnO压敏电阻微观结构与各项宏观电气性能的关联机制。

1 模型和参数指标的选取

1.1 模型的选取

对ZnO压敏电阻微观结构，不同研究者采用不同的研究手段。D. R. Clarke[23]利用规则的正方形阵列模拟其结构，并利用经验公式对晶界的非线性伏安特性进行描述；M. Bartkowiak等[24]引入了Voronoi网格，该模型更接近于利用扫描电子显微镜实际观察到的显微结构，非线性伏安特性仍采用经验公式予以描述；胡军等[20,25]提出了反映真实导电机理的晶界分区模型，实现ZnO压敏电阻内在微观结构及晶界特性与宏观电气性能参数之间关联机制的可计算模拟。

本文在研究ZnO压敏电阻的微观结构与宏观性能关联机制过程中，在本课题组前期所建立Voronoi网格模拟模型的基础上[20]，进一步优化模型参数，通过泊松方程推导，实现更清晰、准确地描述晶界势垒的真实导电机理。

通过ZnO压敏电阻计算模拟模型仿真计算，可以得到ZnO压敏电阻微观结构及晶界模型对应等效电路中各节点和支路在外加电源作用下的电压和电流数据，并在此基础上对ZnO压敏电阻的各项宏观电气性能参数进行综合分析。

1.2 电气性能参数指标的选取

实际应用过程中，通常通过各种方式使避雷器及其压敏电阻的各项指标进行配合以满足过电压保护的要求。而对于特高压避雷器压敏电阻实际应用需求，最受关注的是新型高性能ZnO阀片的各项宏观电气性能参数，包括：ZnO阀片的通流容量I2ms、能量吸收密度Q、压敏电压梯度E1mA、泄漏电流IL、残压比K及非线性系数α1mA。其中，I2ms和Q依据2 ms方波电流作用下压敏电阻发生穿孔损坏的机理获取，即当晶界电流达到允许的极限时，对通流容量和能量吸收密度进行估算。对于压敏电阻的E1mA、IL、K、α1mA则通过ZnO压敏电阻整体的伏安特性曲线以及参数定义或简单计算获得。

1.3 计算等效模型的选取

ZnO晶粒数量的选取是采用ZnO计算模拟模型研究压敏电阻宏观电气性能参数的关键问题。项目组前期通过对不同ZnO晶粒规模的模拟模型进行计算模拟并统一等效，得到了ZnO各项宏观电气性能参数的模拟计算结果，见表1[20]，其中Nx、Ny分别表示水平方向晶粒数量与竖直方向晶粒数量。

结果表明，晶粒数量规模（Nx×Ny）越大，ZnO压敏电阻电气参数变化率越小，这表明模拟计算结果越接近ZnO压敏电阻实际电气参数。ZnO晶粒规模为50×50的等效结果与晶粒规模为60×60的结果相比，压敏电压梯度E1mA差异仅为0.69%，泄漏电流IL差异为0.23%，非线性系数α1mA差异为0.31%，残压比K差异几乎为0，通流容量I2ms差异为0.3%，能量吸收密度Q差异为0.5%。此外，在单次计算时间t相差不大的情况下，其参数变化率小于30×60的晶粒规模计算结果。基于此，本文采用50×50的ZnO晶粒规模作为后续模拟计算的基本尺度，其网络模型如图2所示。

2 晶粒微结构参数对宏观性能的影响

2.1 晶粒平均尺寸的影响

晶粒尺寸是ZnO压敏电阻微结构各项特性参数中最容易识别及控制的参数。关于晶粒尺寸对ZnO压敏电阻宏观电气性能参数的影响，目前最基本的认识是，减小ZnO的晶粒尺寸能够提高ZnO压敏电阻的压敏电压梯度E1mA，且两者基本成反比关系[26-27]，并常用阀片厚度方向晶粒估算数量与单个晶界压敏电压（一般近似取3 V）来估算阀片整体的压敏电压。除此之外，晶粒尺寸对其他电气性能参数的影响效果则一直没有明确的共识。通过改变ZnO压敏电阻计算模拟模型中ZnO晶粒平均尺寸S的取值，可得到模拟晶粒尺寸对ZnO压敏电阻宏观电气性能参数的影响效果，计算结果见表2。

结果表明，ZnO压敏电阻的各项宏观电气参数随着晶粒尺寸的改变而发生了相应的变化。其中，电压梯度变化趋势基本符合通常认为的反比例倒数关系，E1mA随着晶粒尺寸的减小而反向递增；在晶粒尺寸减小到nm尺度之前，泄漏电流IL和非线性系数α1mA基本不受晶粒尺寸变化的影响，但当晶粒尺寸减小到nm尺度之后，泄漏电流IL略有减小；残压比K随着晶粒尺寸的减小而递减，在晶粒尺寸较大（10 μm以上）时递减幅度较大，晶粒尺寸进一步减小后（1～10 μm之间），残压比变化幅度相对较小，当晶粒尺寸减小到nm尺度以后，残压比基本保持不变。

另外，晶粒尺寸的减小会导致极限通流条件下晶界电流不均匀集中现象加剧，相应的能量吸收密度Q随之减小，其变化趋势与晶界电流最大值基本相反，在晶粒尺寸较大时变化幅度趋于饱和；晶粒尺寸进一步减小后，变化幅度最为显著；而当晶粒尺寸减小到nm尺度以后，变化幅度又变得较为微弱。阀片通流容量I2ms在数值上基本正比于能量吸收密度、反比于压敏电压梯度和残压比的乘积。晶粒尺寸减小不仅造成了能量吸收密度的持续减小，还使得压敏电压梯度大幅上升，而残压比降低幅度却很小，这必然会导致通流容量随之大幅度下降。

综合以上的计算模拟分析结论，减小晶粒尺寸可以在一定程度上提高阀片压敏电压梯度，但相应地也会导致阀片通流容量及能量吸收密度大幅度下降。因此，克服通流容量以及能量吸收密度大幅度下降这一负面影响，成为实现nm尺度ZnO晶粒阀片产业应用面临的最关键问题。

2.2 尺寸不均匀度的影响

在ZnO压敏电阻计算模拟模型中，晶粒无序度D是模型输入参数，用以控制计算模拟得到的晶粒尺寸的均匀程度，D取值越大，晶粒尺寸越不均匀。但晶粒无序度D并非直观表征材料固有物理特性的参数，因此本文采用晶粒尺寸实际的不均匀度σg，即计算模拟得到的所有晶粒纵截面积的标准方差DX与平均值的比值，来对晶粒尺寸的不均匀度进行表述。其中晶粒无序度D和晶粒尺寸不均匀度σg之间的对应关系见表3。

随着晶粒无序度D取值的增大，晶粒尺寸的不均匀度σg也相应地持续增大，但当晶粒无序度D取值超过10以后，相应的不均匀度σg达到0.55左右且不再发生明显变化，这是因为此时晶粒尺寸开始进入极端无序状态。此外，当晶粒无序度D为0时，晶粒尺寸不均匀度σg并不为0，而是0.06，这是由于计算模拟模型生成的处于边界位置的晶粒形状畸变所造成的。进一步分析晶粒尺寸不均匀度σg对压敏电阻宏观电气性能参数的影响效果，模拟计算结果见表4。

压敏电压梯度E1mA、泄漏电流IL均随着晶粒尺寸不均匀度的增大而递减，非线性系数α1mA和残压比K则随着晶粒尺寸不均匀度的增大呈现递增趋势，且这四项参数的变化趋势有明显的阶段性特征，即在一定区间内呈现一种变化趋势，在别的区间呈现其他变化趋势或速度有明显差别的变化趋势（下文所称“阶段性特征”均为此含义）：在晶粒尺寸不均匀度小于0.2时，各项参数的变化幅度相对较小；超过0.2之后，各项参数的变化幅度明显增大。晶粒无序度对电气性能参数的影响如图3所示。

此外，晶粒尺寸不均匀度还严重影响到ZnO压敏电阻内部晶界电流分布的均匀性，两者呈同步递增的趋势；相应地，ZnO压敏电阻整体的能量吸收密度Q和通流容量I2ms也随之大幅度减小。且在不均匀度为0.2左右时，这几项参数的变化趋势也具有明显的阶段性特征。

2.3 晶粒电阻率的影响

通过改变ZnO压敏电阻计算模拟模型中晶粒电阻率参数ρg的取值，计算模拟晶粒电阻率对压敏电阻宏观电气性能参数的影响效果，结果见表5。

晶粒电阻率对电气性能参数的影响如图4所示。由表5和图4可知，ZnO压敏电阻整体的压敏电压梯度E1mA、泄漏电流IL和非线性系数α1mA基本保持不变，而残压比K随着晶粒电阻率的减小呈现递减趋势，其变化趋势也具有阶段性特征：在电阻率为10 Ω·cm和1 Ω·cm时变化趋势发生明显变化。

此外，晶粒电阻率的减小，还导致了极限通流条件下晶界电流不均匀集中现象加剧，压敏电阻整体的能量吸收密度Q也随之减小。由于能量吸收密度和残压比都随着晶粒电阻率的减小同步显著减小，在这两个因素的共同作用下，压敏电阻的通流容量I2ms呈现了较为复杂的变化趋势，先随着晶粒电阻率的减小而上升，在某一范围（1～2Ω·cm左右）内达到极大值，而后又随着晶粒电阻率同步减小。

2.4 气孔比例的影响

气孔是ZnO压敏电阻组成部分之一。在计算模拟模型中，本文随机选取了一定比例的ZnO晶粒，将其电导率设为0，以此等效具有绝缘特性的气孔，用来计算模拟气孔数量比例PPore对ZnO压敏电阻宏观电气性能参数的影响效果。模拟计算结果见表6。

由表6可见，ZnO压敏电阻微结构中的气孔对于压敏电阻整体的伏安特性曲线影响较小。随着气孔数量比例的增加，压敏电压梯度E1mA、非线性系数α1mA和残压比K略有增大，泄漏电流IL则略有减小，各参数数值变化幅度均非常小。但是，微结构中的气孔对于晶界电流的不均匀集中程度具有比较明显的影响效果[28]，随着气孔数量比例的增加，ZnO压敏电阻整体的能量吸收密度Q和通流容量I2ms均呈现较明显的下降趋势。

3 试品直径尺寸对宏观电气性能的影响

在ZnO压敏电阻实际研制过程中的不同试验研究阶段，针对不同避雷器实际应用需求，往往需要制备不同直径尺寸的ZnO压敏电阻试品。在实验室试品阶段、工厂试验试品阶段以及工厂生产线试品阶段，也同样对直径有不同需求，相应的试品直径尺寸通常逐阶段增大。

对于不同直径尺寸的ZnO阀片，即使原料成分配方和加工工艺条件完全相同，阀片各项宏观电气性能参数也存在差异。对于阀片不同直径尺寸引起宏观电气性能参数变化的具体规律，一直以来都缺乏直观的认识和数据。为此，本文将50×50的ZnO晶粒规模的同一个计算模拟模型的结果数据，分别等效到不同直径尺寸的实际ZnO阀片，由此研究ZnO阀片直径尺寸对于宏观电气性能参数的影响规律，相关结果见表7。

由表7可见，随着ZnO阀片直径尺寸d的增大，压敏电压梯度E1mA、非线性系数α1mA均呈现基本线性的不同程度下降趋势，直径10 cm试品相比1 cm试品，压敏电压梯度E1mA下降约14%，非线性系数α1mA下降约10%。残压比K则呈现较明显的反比例、饱和下降的变化趋势，即增大截面积能起到减小残压比的作用，但尺寸越大效果越不显著。泄漏电流IL和通流容量I2ms的变化幅度基本与横截面积成正比，而能量吸收密度Q则基本保持不变。

4 关联机制讨论

综上所述，ZnO压敏电阻的微观结构与其宏观电气性能参数之间存在着一定的关联机制，通过不断优化ZnO压敏电阻各项微观结构参数，可以提高其宏观电气性能参数。ZnO压敏电阻微观结构参数与宏观电气性能参数众多，从数学建模的角度出发，该研究可视为一个多变量、多目标最优化问题。优化变量为仿真过程中可以调节改变的ZnO压敏电阻的微观结构参数，包括晶粒尺寸S、晶粒电阻率ρg、晶粒尺寸不均匀度σg、气孔数量比例PPore以及试品直径d；优化目标为随着ZnO压敏电阻微观结构改变而变化的宏观电气性能参数，包括电压梯度E1mA、通流容量I2ms、能量吸收密度Q、非线性系数α1mA、残压比K、泄漏电流IL等。

微结构与宏观电气性能参数之间的关联机制见表8。根据优化变量和优化目标之间的关系，将优化目标依据任一优化变量的改变对其影响是否相同进行分类，可以将上述的优化目标分为两类：第一类是压敏电压梯度E1mA、泄漏电流IL、非线性系数α1mA、残压比K；第二类是通流容量I2ms和能量吸收密度Q。任一优化变量的改变对每一类中优化目标的作用效果相同（有利或不利）。

注：↑—特性参数增大，↓—特性参数减小；√—有利影响，√√—显著的有利影响；×—不利影响，××—显著的不利影响；——无显著影响。

依据优化变量对前述两类宏观电气性能参数的影响效果是否相同，可以将优化变量分为三类：第一类优化变量为晶粒尺寸S、晶粒电阻率ρg，这一类优化变量对前述的第一、二类优化目标具有恰好相反的影响效果；第二类优化变量包括晶粒尺寸不均匀度σg、气孔数量比例PPore，此类优化变量对两类优化目标起着相同的影响作用；第三类优化变量为试品直径d，有别于第一类和第二类变量，试品直径可以显著提高第二类优化目标的宏观电气性能参数，但是会导致第一类宏观电气性能参数小幅度下降。

ZnO压敏电阻的宏观电气性能参数和微观结构参数在经过上述分类后，研究过程中复杂的多变量、多目标最优化问题最终转变为仅有三类优化变量、两类优化目标的最优化问题，极大程度地降低了该问题的复杂性、困难性，且分类依据是对优化目标的影响均具有明显特征。

第一类优化变量所涉及的微观结构对第一类、第二类优化目标具有相反的影响效果，因此一定存在一个相对合理的参数配合，使得第一类与第二类优化目标达到最佳性能，能够满足ZnO压敏电阻在特定情况下的要求。

第二类优化变量对应的微结构及晶界特性参数，对第一、二类优化目标都具有相同的影响效果，只需尽可能地将相关特性参数向有利于所有优化目标的方向进行调整。

第三类优化变量试品直径d是一项较为特殊的外在特性参数，将其作为整个优化过程中的最后一项调整措施，以达到合理匹配ZnO压敏电阻试品直径尺寸和通流容量的目的。

因此，可以依据这些特征提出具有针对性的分步优化策略，如图5所示。由于优化变量对于优化目标的影响效果基本上都是单调改变的，故最简单的优化策略就是首先调节第一类优化变量，使第一类优化目标远远超出性能参数指标要求的合理范围；其次反向调节第一类优化变量，平衡第一、二类优化目标，直至满足实际应用需求的技术指标要求；再次在此基础上，调节第二类优化变量，进一步地提高电气性能参数；最后根据实际需求调节第三类优化变量d以满足通流容量等特性的需求。

ZnO压敏电阻的微观特性则可以通过改变试品原料配方、制作工艺等进行调节，可通过以上关联机制对ZnO压敏电阻的生产过程进行指导[29-30]。

5 结论

本文针对ZnO压敏电阻微观结构与其宏观电气性能之间关联机制的问题，以基于Voronoi模型的ZnO压敏电阻优化计算模型为基础，利用材料计算模拟模型和算法，详细讨论两者间的具体关系，得到了以下结论：

1）基于ZnO压敏电阻计算模拟模型，通过小尺度模型模拟计算等效到实际尺寸的方法，详细分析了ZnO压敏电阻内在微结构相关参数对于ZnO压敏电阻宏观电气性能的影响效果和规律。

2）依据ZnO压敏电阻微观结构参数与宏观电气性能的关联机制，将研究过程中的多变量、多目标进行总结分类，极大程度地简化了研究过程中的最优化问题，使其转变为更简单的仅包含三类优化变量、两类优化目标的最优化问题。

3）根据优化变量和优化目标的分类特征，提出易实行的分步优化控制策略，对ZnO压敏电阻设计和制备具有重要意义。

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The Correlation Mechanism That Micro-Structure Parameters of ZnO Varistor to the Macroscopic Electrical Characteristics

Meng Pengfei1 Guo Jingke1 Zhang Hengzhi2 Qin Feng3 Xie Shijun4 Lei Xiao4 Wu Hongmei5 Hu Jun6

（1. College of Electrical Engineering Sichuan University Chengdu 610065 China 2. Tibet Electric Power Research Institute of State Grid Lhasa 850000 China 3. Northwest Institute of Nuclear Technology Xi’an 710024 China 4. State Grid Sichuan Electric Power Research Institute Chengdu 610041 China 5. Tibet Agriculture & Animal Husbandry University Linzhi 860000 China 6. Department of Electrical Engineering Tsinghua University Beijing 100084 China）

Abstract The development of UHV technology has put forward higher requirements for various electrical characteristics of ZnO varistors. As the voltage level of UHV transmission system is too high, the volume, cost and operation reliability of equipment are largely dependent on the insulation level of the system. While the insulation coordination of the system is based on the overvoltage level of the system in various conditions, which is directly determined by the protection capability of the arrester used in the UHV transmission system. Therefore, there are many vital technical problems to be solved in order to develop excellent performance of the arrester for high voltage, such as excellent performance ZnO varistors, uniformity of potential distribution, structural design, and so on. ZnO varistors are the core components of arresters, parameters such as voltage gradient E1mA, nonlinear coefficient α1mA, residual voltage K, leakage current IL, etc., all play a critical role in the overall performance of arrester. Besides, the preparation process of ZnO varistors is complicated and involves many processes, together with performance testing, which lead to a long preparation cycle and high material cost. At present, the improvement of computing power provides a new means for the study of complex systems. The composition, structure and performance of ZnO varistors can be simulated by computer to control performance, which can significantly improve the research efficiency.

Firstly, we studied the correlation mechanism between micro-structure and properties of ZnO varistors through Voronoi network simulation model established by our research group, and optimized the parameters to describe the true conduction mechanism of grain boundary barrier clearly and accurately. Secondly, since choice of the quantity of ZnO grain is the key problem to study the electrical performance parameters of varistor by using simulation model. We analyzed the equivalence effect of different ZnO grain sizes and and found that the simulation results are closer to the real effect as the grain size increases. Finally, the number of 50×50 grain size is used as the equivalent model with good effect and not a long calculation time. The effects of different grain sizes, inhomogeneity of size, grain resistivity, porosity ratio and sample diameter on the macroscopic electrical performance parameters of ZnO varistors are simulated and calculated, then, the influences of these microscopic parameters on various macroscopic electrical performance parameters, such as voltage gradient, nonlinear coefficient, residual voltage ratio, leakage current, etc., are analyzed successively. Then, the microscopic structure parameters and macroscopic electrical performance parameters are classified according to different effects. The microstructure and electrical properties of ZnO varistors were used as optimization variables. The optimization objectives are classified into two categories according to whether any optimization variable has the same influence on all kinds of optimization objectives, the optimization variables can be divided into three categories according to whether the optimization variables of the same classification have the same effect on the electrical performance parameters.

From the simulation analysis, the previous batching - ball milling - spray granulation - water cut - pressing - firing - side insulation treatment and many other processes, plus the performance test and other steps, a long preparation cycle, high material cost of the experimental method has been transformed into a high efficiency and low cost calculation research, which greatly reduces the time and cost. In addition, this paper summarizes and classifies various micro-structure parameters and macro-electrical performance parameters, and simplifies the research process from a complex multi-objective and multi-variable problem to an optimization problem with only two types of objectives and three types of variables, which greatly reduces the difficulty of the problem. Based on the above, a simple optimization strategy is proposed, which has guiding significance for the production of high performance ZnO varistor.

keywords：ZnO varistor, materials computation, micro-structure, electrical characteristics, correlation mechanism

国家自然科学基金青年基金项目（52107158）、西藏自治区科技创新基地项目（基地与人才）（XZ2022JR0002G）和清华大学新型电力系统运行与控制全国重点实验室开放基金（SKLD22KM09）资助。

孟鹏飞男，1992年生，副研究员，研究方向高电压试验技术、绝缘子检测和外绝缘等。E-mail：mpf@scu.edu.cn

谢施君男，1984年生，教授级高工，研究方向为电力系统过电压监测技术、输电线路雷电防护等。E-mail：sj-xie@163.com（通信作者）