环保绝缘气体介电强度预测方法评估

周文俊1,2 邱 睿1,2,3 郑 宇1,2 Pascal Brault3

(1. 电网环境保护全国重点实验室(武汉大学) 武汉 430072 2. 武汉大学电气与自动化学院 武汉 430072 3. 法国国家科学研究中心-奥尔良大学GREMI实验室 奥尔良 45067)

摘要 为明确各类气体介电强度预测方法的准确性,基于9种气体(N2、CO2、N2O、CF4、SO2F2、c-C4F8、C3F8、C5F10O和C4F7N)在50 Hz工频交流电场下测得的相对介电强度对5种预测方法进行了评估。结果表明,各方法预测准确性与其给出的可决系数R2不一致。这主要与其使用的样本数据测试条件不统一、同一气体的相对介电强度不一致有关。当修正上述问题后,各方法准确性得到提升,并与其R2相符。分子参数的丰富和放电理论的介入可使预测方法准确性提升。使用样本外气体进行验证的方法,其预测结果在修正前后都具有较高的准确性;使用基团贡献法的预测方法也具有上述特性。通过上述评估结果可知,样本中的气体数据需在统一条件下获得,并根据试验条件和样本分子特征确定预测方法的适用范围。放电理论、分子几何特征和新分子参数的引入有助于提高预测模型的准确性。模型验证和基团贡献法可提高预测方法对样本数据的包容性。

关键词:环保绝缘气体 介电强度预测 构效关系(QSPR) 气体绝缘输电管道(GIL)

0 引言

SF6具有极强的温室效应,其全球变暖潜能值(Global Warming Potential, GWP)是CO2的23 500倍[1-3],为实现“双碳”目标,电力行业亟须寻找SF6的环保替代品[4-5]。而单纯通过试验筛选的成本高、效率低,很难在短时间内满足电力行业对替代SF6的迫切需求。因此,如果能够通过理论研究,从微观角度预测气体的介电性能,则可以高效地开展新型环保绝缘气体的筛选和设计工作。

B. M. Hochberg等早在1942年就已开展通过分子折射率预测气体介电性能的研究[6]。以此为基础,国内外相关学者进一步地开展了与气体分子的相对分子质量、原子化焓、极化率α、电离能εi、键解离能εD、分子光吸收强度(Indensity of Optical Adsorption, IOA)等分子微观参数相关的气体介电强度预测方法的研究[1]。此阶段的预测方法多是在寻找与气体介电强度相关的分子参数。在此基础上,相关学者也提出了不同的预测方法[7-9]。所用分子参数仍集中在分子能量和分子极化特征上,模型准确性有待提高。而随着放电理论的深入,陈庆国等发现分子几何特征与气体介电强度之间具有强相关性[10]。在加入了分子几何参数后,预测方法的准确性得到了进一步的提升。以上述研究为基础,该团队还尝试利用临界约化电场与介电强度之间的理论关系指导预测方法的建立[11]。然而,由于放电理论发展尚不完备,上述方法所用分子参数仍无法完整地描述气体的放电过程。于是,王宝山课题组使用相互作用性质函数(General Interaction Properties Function, GIPF)来反映分子间相互作用在电磁作用下的变化对气体放电过程的影响。在此类参数的支持下,预测方法的适用范围与准确度得到了极大提升[12]。此外,为指导新型环保绝缘气体的分子设计,该团队还提出了基于分子基团贡献值的介电强度预测新方法[13]

通过上述分析可知,气体介电强度预测方法的发展时间较长,预测方法的更新迭代迅速。相关人员在进行环保绝缘气体的筛选和设计工作时,可供选择的预测方法较多。为明确各类预测方法的优势和适用范围,本文尝试通过在统一条件下获得的气体介电强度数据对现有的各类预测方法进行评估,并为今后预测方法和环保绝缘气体的开发提供参考。

1 评估气体相对介电强度

为评估各类气体介电强度预测方法的准确性,本文根据文献[14]中的50 Hz工频交流放电试验数据得到了9种评估气体在均匀电场下相对于SF6的介电强度。其中包含4种低介电强度、低液化温度的气体:N2、CO2、N2O和CF4;5种高介电强度、高液化温度的气体:SO2F2、c-C4F8、C3F8、C5F10O和C4F7N。包括基准气体SF6在内的10种气体均在同一腔体、电极和高电压测试平台下进行试验。上述9种评估气体都出现在现有预测方法的拟合样本中,并在功能、组成元素和分子结构等方面具有代表性。为避免液化问题对实验数据的影响,对于低液化温度气体,其绝对压力控制在0.02~0.7 MPa[15-16];高液化温度气体的绝对压力控制在0.02~0.2 MPa。此外,根据巴申定律,放电间隙长度d和气压p的乘积会对放电过程造成影响,因此选择pd作为相对介电强度的自变量。试验过程中的电极距离分别为2.5 mm、5 mm和7.5 mm,平板电极的直径为15 mm。9种评估气体相对SF6的介电强度如图1所示,SF6的击穿电压(有效值)也表示在图1中。可以看出,在不同pd条件下各评估气体的相对介电强度均存在一定的浮动。为表征评估气体的整体绝缘水平,本文对图1中的数据进行了均值化处理,结果如图2所示。各气体的平均相对介电强度以及相对介电强度极大、极小值见表1。将表1和图2中的平均相对介电强度作为标准,可对预测方法的预测准确性进行评估。

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图1 9种评估气体的相对介电强度

Fig.1 The relative dielectric strength of 9 gases

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图2 不同测试条件下9种评估气体的相对介电强度均值

Fig.2 The average relative dielectric strength of 9 gases under different test conditins

表1 9种评估气体的相对介电强度

Tab.1 The relative dielectric strength of 9 gases

气体相对介电强度 平均值极大值极小值 N20.490.07-0.07 CO20.490.10-0.07 N2O0.460.13-0.14 CF40.380.04-0.04 SO2F20.900.08-0.04 c-C4F81.560.08-0.16 C3F81.140.04-0.04 C5F10O2.180.08-0.10 C4F7N2.370.05-0.09

2 介电强度预测方法的选择

根据引言可知,环保绝缘气体介电强度预测方法的发展可分为五个阶段:

(1)将分子质量、电离能、吸附能和分子极化等分子微观参数以简单线性叠加的方式建立预测方法。

(2)在上述方法基础上加入分子几何特征因素。

(3)以上述参数为基础,加入电子-分子碰撞过程中的理论模型,指导非线性预测方法的建立和拟合。

(4)在上述模型的基础上加入分子相互函数(GIPF)和分子几何对称性因素。

(5)将各类分子参数和结构特征拆分到分子内部的各个官能团上,从而建立基团加减(贡献)的气体介电强度预测方法。

根据上述预测方法的五个发展阶段,本文分别找出了五种具有代表性的气体介电强度预测方法,见表2。表2中,Er为相对于SF6的介电强度;Er[n]和Er[p]分别为中性分子和极性分子的相对介电强度;εi[v]为垂直电离能,eV;εa[v]为垂直电子亲和能,eV;εi[a]为绝热电离能,eV;εa[a]为绝热电子亲和能,eV;Ne为分子电子数;μ为偶极矩,Debye;α为极化率;χ为电负性指数,χ=0.5(εi+εa),eV;As为正、负静电势的总表面积;width=21.75,height=18.65为正负静电势平衡度与总平方差的乘积;Π为静电势平均偏差;AS+为正电势表面积;D为分子直径,Bohr;ρ为电子密度。

表2 5种具有代表性的气体介电强度预测方法

Tab.2 5 dielectric strength prediction methods

方法模型R2文献 10.69[7] 0.95 2Er = 0.014D2 – 0.143D + 0.012εi[v] + 3.479χ – 0.4590.85[10] 30.89[11] 40.99[12] 5基团加减(贡献)法0.98[13]

(1)方法1通过分子的极化特征和电离能、吸附能等参数预测气体相对介电强度。预测模型属于多参数叠加的线性模型,其中各参数以非线性的形式出现。而且该方法针对极性和非极性分子分别给出了不同的预测模型[7]

(2)方法2则是在方法1所用参数的基础上增加了分子几何特性:分子直径。预测模型仍属于多参数叠加的线性模型[10]

(3)方法3所用参数在方法2的基础上加入了分子对称性因素,而且考虑了放电理论对模型形式的影响。该方法通过对电子碰撞过程的理论指导,建立了汤逊电离系数和吸附系数的非线性模型,并以此为基础通过临界约化电场强度对气体相对介电强度进行预测[11]

(4)方法4在模型中加入了GIPF参数,预测模型的细节更为丰富。预测模型仍属于多参数叠加的线性模型[12]

(5)方法5为基团加减(贡献)法。该方法有别于上述4种方法,不再将气体分子视为整体进行分析,而是将分子拆分成多个碎片,通过各个碎片的介电强度贡献值进行预测。该方法的优势在于预测效率高、计算参数简便,对设计新型气体分子的指导更为直接[13]

3 预测方法评估结果

本文基于表2中的5种预测方法及其对应的分子参数对图2中9个评估气体的相对介电强度进行计算。对于已出现在训练样本的评估气体,其分子参数采用文献提供的计算结果来表征;而未出现在训练样本的评估气体,其分子参数采用B3LYP方法和6-311g*基组计算。计算软件为Gaussian 16。表2中5种方法的预测误差如图3所示。可以看出,5种方法的绝对预测误差可以控制在0.4以内,整体预测结果相对准确。尤其是方法2,可以将大部分气体的预测误差控制在相对介电强度变动范围内。但由于低介电强度气体的相对介电强度一般在0.5以下,其预测结果的相对误差(60%以内)会大于高介电强度气体(25%以内)。此外,需要指出的是,方法5并未给出N2、CO2和N2O所包含基团的介电强度贡献值,因此其无法对上述3种气体的相对介电强度进行预测。

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图3 5种方法的预测误差

Fig.3 The prediction errors of 5 prediction methods

为横向评估预测方法的准确性,本文分别计算了五种方法的平均绝对误差和相对误差,如图4所示。方法2和方法5的误差最小,说明二者的准确性要高于其他3种方法。而通过表2可知,方法2采用了分子几何参数,其预测准确性的提高也说明了分子几何特征对于气体介电强度贡献的重要性。而方法5采用的基团贡献法能够更加细化地表征分子结构和分子特征对介电强度的影响,故该方法的预测准确性也相对较高。然而,方法3在方法2的基础上改进了预测模型,加入了气体放电理论成分,方法4则加入了GIPF参数,因此,结合表2中的最大可决系数R2值,方法3和方法4的预测准确性是应该高于方法2的,但是图4中的评估结果却相反。

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图4 五种预测方法的平均误差

Fig.4 The average errors of 5 prediction methods

本文考虑出现这种情况主要与上述五种预测方法的训练样本有关。本文测定的九种评估气体相对介电强度试验值与各模型所用训练样本对比如图5所示。可以看出,各预测模型所用的相对介电强度存在差异,尤其是高介电强度气体,差异更为明显。此外,本文测定的相对介电强度与文献所用数值也存在偏差,此类样本偏差可能是导致预测评估结果与表2中R2值不符的主要原因之一。

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图5 五种预测方法所用训练样本与评估试验值的差异

Fig.5 The difference in estimation experiments results and training samples in 5 prediction methods

为进一步说明这一问题,计算了图5中各方法所用的样本值与本文测定值的偏差,结果见表3,并将样本偏差叠加在图3中的预测结果上。

表3 五种方法所用样本与本文测试结果偏差

Tab.3 The differences between the samples in 5 methods and the test results in this paper

气体相对介电强度偏差 方法1方法2方法3方法4方法5 N20.30-0.010.190.17— CO20.01-0.26-0.300.30— N2O0.12-0.11-0.180.12— CF4-0.350.08-0.26-0.17-0.01 SO2F2-0.75-0.200.350.050.07 c-C4F8-0.130.79-0.090.450.28 C3F8-0.150.150.55-0.66-0.08 C5F10O0.47-0.220.04-0.480.08

经此修正,五种方法的预测结果如图6所示。表4为修正前后各方法预测结果能够处于相对介电强度变动范围内的气体数目变化情况。可以看出,在修正样本偏差后,方法3、4、5的准确性都得到了提升,而方法2的准确性降低。图6b中各预测方法的误差关系也与表2中的R2相吻合,说明训练样本与预测方法的准确性和通用性之间存在着密切联系。而决定样本优劣的指标主要有两方面:样本数量和样本质量。样本数量主要由自变量数目(模型所用分子参数的数量)所决定,每个自变量要至少对应10个样本(10 EPV, 10 events per variable)[17],本文选用的五种方法基本满足这一要求。此外,对于同一结构类型的分子,其数量也尽量不低于10个。但现有预测方法大多忽略了这一问题,这需要相关人员有针对性地对测试气体进行规划和筛选。而对于样本质量,其主要是对样本数据的测试过程进行约束。由于气体的介电强度会随着测试条件(气压、间隙距离、电场形式和电压形式等)的不同而发生改变,例如美国国家标准与技术研究院(National Institute of Standards and Technology, NIST)测得的SO2相对介电强度为SF6的52%[18],而在A. K.Vijh等的研究中SO2的相对介电强度为1.3[19]。为保证样本数据的统一性,不同气体的介电强度应尽量在相同的试验条件下获取。此外,拟合样本的气体结构和元素组成也决定了模型的预测对象和适用范围。

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图6 五种方法在修正训练样本差异后的预测误差

Fig.6 The prediction errors of 5 methods with the correction of training samples difference

表4 修正后各方法预测误差处于相对介电强度变动范围内的气体数目

Tab.4 Number of gases with the less prediction error than the variation range of relative dielectric strength after corrections

方法误差内气体数/总预测气体数 修正前修正后 13/92/9 26/94/9 34/95/9 41/95/9 53/65/6

通过图6b中修正后的预测结果可知,在拟合样本数量和质量统一的前提下,放电理论、分子几何特征和新分子参数的加入有助于提高预测模型的准确性。这主要是因为理论指导有助于预测模型的非线性化;分子几何特征的加入有助于表征分子空间结构对电子-分子碰撞过程的表征;而新参数的加入有助于丰富模型对不同物理化学过程的表征。但目前新理论和新参数的发现仍有明显不足,其对预测模型的帮助相对有限,需要进一步研究[20-21]

此外,在不同的样本质量下,方法4和方法5(基团贡献法)都具有较高的准确性,说明上述两种方法对于拟合样本的包容性较好。这主要是因为方法4采用了样本外的气体数据对预测模型进行了验证和改进。而对于基团贡献法,其包容性较高的原因是其自变量类型与其他方法不同。方法1~4本质上是建立分子参数和介电强度间的函数关系,不同分子间的微观参数相对独立;而基团贡献法的自变量是分布在各个分子内的官能团。当样本中某些气体的数据不可靠时,其产生的影响可由其他分子分担甚至抵消。但基团贡献法仅能通过贡献值的方式将分子官能团与介电强度间的隐藏关系表征出来,无法直接给出具体的数学关系,这对明确放电机理的帮助有限。而且基团贡献法对于样本质量的要求更为严格,其对样本外的分子特征预测结果较差,甚至无法预测(例如样本中不包含N=和N≡,因此基团贡献法无法对N2和N2O等气体进行预测),相关人员在建立和选择方法时要对模型的适用范围进行判断。

4 讨论

本文在分析样本质量对预测方法的影响时,假设现有样本与本文测试值之间的偏差可以完全响应在预测结果上(即直接在原模型预测值上叠加样本偏差)。然而为确保严谨性,应使用测试数据重新拟合各预测模型。本文未作此处理的主要原因是现有模型的自变量一般不低于3个,仅有九组气体数据无法满足10 EPV的要求,所得结果也很难具有数学统计性,但本文的评估结果仍足以说明样本质量对预测结果的影响。然而,为了还原各预测方法的建立过程,仍需要使用更多气体放电数据重新拟合模型。本课题组也在推进其他气体的放电试验并在今后的研究中发表相关结果。

本文的评估结果仅适用于均匀工频电场下气体介电强度的预测方法,对于直流、冲击、稍不均匀和极不均匀电场下的气体介电强度预测,仍需要补充相应的气体放电数据进行分析和验证。而且上述情况相较于工频均匀电场更复杂,介电强度的波动更明显,放电条件与介电强度间的关系更加非线性。这也是对介电强度表征方法的挑战。

此外,本文在归纳现有的预测方法时发现,多数模型只使用样本中的气体数据对预测结果进行评估,而对于样本外气体预测结果的讨论相对较少,本文的评估结果也存在这一问题。这主要是因为现有模型的自变量较多而可获取的气体放电数据较少。但为了验证模型的实用性,对样本外气体的预测结果评估仍是必要的,这需要进一步地积累不同气体在不同放电条件下的介电强度数据。

5 结论

1)气体相对介电强度会随着放电条件的改变而波动,因此各气体的放电数据应尽量在统一试验条件下获得,以保证拟合样本的统一性和可比性。此外,放电数据的波动范围也应被考虑在气体介电强度的预测结果中。

2)当样本条件相同时,放电理论、分子几何特征和新分子参数的引入有助于提高预测模型的准确性。在保证模型实用性的前提下,可适当加入上述因素对预测模型进行改进优化。此外,样本外气体数据的验证和基团贡献法的引入可提高预测模型对样本质量的包容性。

3)在使用不同预测方法时,需要根据拟合样本测试条件和分子特征确定模型的适用范围(工频、直流、冲击、均匀、稍不均匀和极不均匀电场)和预测对象(气体结构和元素组成),可根据用途建立专用的预测模型以保证预测结果的准确性和可靠性。

参考文献

[1] 王宝山, 余小娟, 侯华, 等. 六氟化硫绝缘替代气体的构效关系与分子设计技术现状及发展[J]. 电工技术学报, 2020, 35(1): 21-33. Wang Baoshan, Yu Xiaojuan, Hou Hua, et al. Review on the developments of structure-activity relationship and molecular design of the replacement dielectric gases for SF6[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2020, 35(1): 21-33.

[2] 李亚龙, 张晓星, 卫卓, 等. 环保绝缘介质C5F10O混合气体体积分数比定量检测[J]. 电工技术学报, 2022, 37(8): 2117-2125. Li Yalong, Zhang Xiaoxing, Wei Zhuo, et al. Quantitative detection on the concentration of eco-friendly insulating medium C5F10O gas mixture concentration[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2022, 37(8): 2117-2125.

[3] 柯锟, 田双双, 张晓星, 等. 环保型介质HFO-1234ze(E)的分解路径及其化学反应速率分析[J]. 电工技术学报, 2021, 36(17): 3553-3563. Ke Kun, Tian Shuangshuang, Zhang Xiaoxing, et al. Analysis of decomposition path and chemical reaction rate of environmentally friendly medium HFO-1234ze(E)[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2021, 36(17): 3553-3563.

[4] 詹振宇, 阮浩鸥, 律方成, 等. 等离子体氟化改性环氧树脂及其在C4F7N/CO2混合气体中电气性能研究[J]. 电工技术学报, 2020, 35(8): 1787-1798. Zhan Zhenyu, Ruan Haoou, Lü Fangcheng, et al. Plasma fluorinated epoxy resin and its insulation properties in C4F7N/CO2 mixed gas[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2020, 35(8): 1787-1798.

[5] 唐念, 熊嘉宇, 周永言, 等. 环保气体HFO-1336mzz(E)及其混合气体的绝缘性能研究[J]. 电工技术学报, 2021, 36(13): 2871-2879. Tang Nian, Xiong Jiayu, Zhou Yongyan, et al. Insulation performance of environmental-friendly gas HFO-1336mzz(E) and its mixtures[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2021, 36(13): 2871-2879.

[6] Hochberg B M, Sandberg E Y. Investigation of the disruptive strength of gases[J]. Journal of Technology Physics (USSR), 1942, 12(2-3): 65-75.

[7] Rabie M, Dahl D A, Donald S M A, et al. Predictors for gases of high electrical strength[J]. IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 2013, 20(3): 856-863.

[8] Jiao Juntao, Xiao Dengming, Zhao Xiaoling, et al. Analysis of the molecules structure and vertical electron affinity of organic gas impact on electric strength[J]. Plasma Science and Technology, 2016, 18(5): 554-559.

[9] Zhang Chaohai, Shi Huixuan, Cheng Lin, et al. First principles based computational scheme for designing new SF6 replacements[J]. IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 2016, 23(5): 2572-2578.

[10] 陈庆国, 邱睿, 林林, 等. 基于密度泛函理论的SF6潜在替代气体筛选[J]. 高电压技术, 2019, 45(4): 1026-1033. Chen Qingguo, Qiu Rui, Lin Lin, et al. Selection of potential substitutes for SF6 based on density functional theory[J]. High Voltage Engineering, 2019, 45(4): 1026-1033.

[11] 邱睿. 气体电介质物化参数的预测及SF6潜在替代气体的筛选[D]. 哈尔滨: 哈尔滨理工大学, 2018.

[12] 侯华, 余小娟, 周文俊, 等. 绝缘气体介电强度的构效关系[J]. 高等学校化学学报, 2018, 39(11): 2477-2484. Hou Hua, Yu Xiaojuan, Zhou Wenjun, et al. Theoretical investigations on the structure-activity relationship to the dielectric strength of the insulation gases[J]. Chemical Journal of Chinese Universities, 2018, 39(11): 2477-2484.

[13] 侯华, 王宝山. 六氟化硫替代气体绝缘强度的官能团加和理论方法[J]. 高等学校化学学报, 2021, 42(12): 3709-3715. Hou Hua, Wang Baoshan. Group additivity theoretical model for the prediction of dielectric strengths of the alternative gases to SF6[J]. Chemical Journal of Chinese Universities, 2021, 42(12): 3709-3715.

[14] You Tianpeng, Dong Xuzhu, Zhou Wenjun, et al. Research and analysis of insulating gas in unified test conditions[J]. ACS Omega, 2022, 7(11): 9221-9228.

[15] 李祎, 张晓星, 傅明利, 等. 环保绝缘气体C4F7N研究及应用进展Ⅰ: 绝缘及电、热分解特性[J]. 电工技术学报, 2021, 36(17): 3535-3552. Li Yi, Zhang Xiaoxing, Fu Mingli, et al. Research and application progress of eco-friendly gas insulating medium C4F7N, partⅠ: insulation and electrical, thermal decomposition properties[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2021, 36(17): 3535-3552.

[16] 李祎, 张晓星, 傅明利, 等. 环保绝缘气体C4F7N研究及应用进展Ⅱ:相容性、安全性及设备研发[J]. 电工技术学报, 2021, 36(21): 4567-4579. Li Yi, Zhang Xiaoxing, Fu Mingli, et al. Research and application progress of eco-friendly gas insulating medium C4F7N, part Ⅱ: material compatibility, safety and equipment development[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2021, 36(21): 4567-4579.

[17] Riley R D, Ensor J, Snell K I E, et al. Calculating the sample size required for developing a clinical prediction model[J]. BMJ (Clinical Research Ed), 2020, 368: m441.

[18] Christophorou L G, Olthoff J K, Green D S. Gases for electrical insulation arc interruption: possible present future alternatives to pure SF6[R]. Washington: National Institute of Standards and Technology, 1997.

[19] Vijh A K. Relative electric strengths and polarizabilities of gaseous dielectrics[J]. Materials Chemistry and Physics, 1985, 12(3): 287-296.

[20] 刘关平, 杨帅, 张闹闹, 等. 基于电子定域化函数表面分析的气体介质绝缘强度预测[J]. 高电压技术, 2022, 48(6): 2208-2214. Liu Guanping, Yang Shuai, Zhang Naonao, et al. Prediction on electrical strength of gaseous medium based on electron location function surface analysis[J]. High Voltage Engineering, 2022, 48(6): 2208-2214.

[21] 张闹闹, 杨帅, 刘关平, 等. 电子概率密度对气体绝缘强度预测的影响[J]. 高电压技术, 2022, 48(11): 4323-4331. Zhang Naonao, Yang Shuai, Liu Guanping, et al. Influence of electron probability density on prediction for insulation strength[J]. High Voltage Engineering, 2022, 48(11): 4323-4331.

The Evaluation of Dielectric Strength Prediction Methods for Eco-Friendly Insulation Gases

Zhou Wenjun1,2 Qiu Rui1,2,3 Zheng Yu1,2 Pascal Brault2,3

(1. State Key Laboratory of Power Grid Environmental Protection Wuhan University Wuhan 430072 China 2. School of Electrical Engineering and Automation Wuhan University Wuhan 430072 China 3. GREMI CNRS-Université d’Orléans Orléans 45067 France)

Abstract SF6 has a strong greenhouse effect, with a global warming potential (GWP) of 23 500. It needed to be alternated urgently. Gas dielectric strength prediction methods could quickly give the dielectric strength based on molecular parameters. The existing prediction methods are various. They use different parameters and discharge theories. The fitting samples they used were from different test conditions. That would lead to uniform dielectric strengths for the same gas in each perdition method. This paper evaluated the existing prediction methods to clarify the impact of the abovementioned factors on accuracy and reliability.

According to the parameters and model forms, five prediction methods with typical characteristics were selected. Method 1 used linear models of molecular polarization characteristics and ionization, adsorption energy, and other parameters. Method 2 added molecular geometric characteristics. Method 3 was based on the method 2 adding molecular symmetry factors, and the model is no linearized considering the discharge theory. Method 4 was a linear model using general interaction properties function (GIPF) parameters. Method 5 was the group contribution method. Nine frequently occurring gases (N2, CO2, N2O, CF4, SO2F2, c-C4F8, C3F8, C5F10O, and C4F7N) were selected to evaluate the prediction method. The relative dielectric strengths of nine gases relative to SF6 were tested under the same conditions (50 Hz alternative current uniform electric field).

The results show that the prediction accuracy of each method was lower than the fitting results given in their papers. That was because the test conditions of the gases used in each prediction method were not uniform, and the relative dielectric strength of the gases used was inconsistent. Some gases’ dielectric strength had significant difference with the test data in this paper. The unification of gas dielectric strength based the test results in this paper could improve the accuracy of methods and the predication results of 5 methods could be consistent with their fitting results. In addition, with the enrichment of molecular parameters and the intervention of discharge theory, the prediction accuracy of methods 1 to 4 gradually increased. In addition, method 3, validated by the out-of-sample data, had high accuracy before and after the unification. Method 5, using the group contribution, also had the above properties. However, the groups method 5 could predict was limited. Hence, the method 5 could not predict all of 9 gases’ dielectric strength.

From the above evaluation results, it could be found that the gas data in the samples for fitting prediction models should be obtained under the same test conditions (electrode, electric field, voltage form, pressure, temperature, gap, et al). In addition, it is necessary to determine the applicable conditions and objects of the prediction method according to the sample data's test conditions and molecular characteristics. Towards the same sample, introducing the discharge theory, molecular geometric features, and new molecular parameters could help improve the accuracy of the prediction model. In addition, using out-of-sample data to validate the model and introducing the group contribution method could improve the inclusiveness of the prediction method for the sample data.

Keywords:Eco-friendly insulation gases, dielectric strength prediction, quantitative structure-property relationships (QSPR), gas insulated transmission lines (GIL)

DOI:10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.L10011

中图分类号:TM85

国家重点研发计划项目(2021YFB2401400)、国家留学基金委项目(202106270080)和智能电网联合基金项目(U1966211)资助。

收稿日期 2023-01-13

改稿日期 2023-02-13

作者简介

周文俊 男,1959年生,教授,博士生导师,研究方向为高电压绝缘与测试技术。E-mail:wjzhou@whu.edu.cn

郑 宇 男,1992年生,副研究员,研究方向为SF6替代与电力设备数字孪生技术。E-mail:zywhuee@whu.edu.cn(通信作者)

(编辑 李冰)