0 引言
等离子体辐射光源由于其宽光谱和亮度高的特点，有着广泛的应用领域，例如表面检测、单色仪光源、高光谱成像、光学传感器、生命科学与生物成像等[1]。近年来随着芯片制造水平的不断提高，对于半导体表面缺陷检测的需求越发增加。而在该产业领域内，国内尚未有成熟的检测设备，一直被国外产品垄断。作为半导体产品质量检测的核心设备，深紫外光源的研究工作有着极高的应用价值。
气体放电等离子体是实现辐射光源的重要方式之一，常用于产生特殊应用要求的光辐射，例如高强度、深紫外等[2-4]。电弧放电是较常见的一种等离子体辐射源，其可在高或低气压下工作。但由于电弧放电对电极的高温烧蚀而导致运行不稳定，因此使用寿命较为局限。虽然电感耦合或微波电场在无电极条件下可产生等离子体，但在高气压工况时难以维持高稳定性运行。相比而言，高气压激光维持等离子体（Laser-Sustained Plasma, LSP）是一种新颖且稳定的气体放电方式，其又被称为光等离子体管、连续光放电[5]。LSP 发生基本原理为激光能量通过逆轫致吸收过程使得光子能量被电子吸收，电子持续发生碰撞电离，进而稳定维持等离子体产生。相较于其他等离子体产生方式，LSP 可以在高气压工况（101～102 bar, 1 bar=105 Pa）下稳定维持发生，同时无电极损耗，使用寿命显著提高，因此在广泛领域有着重要应用前景，包括半导体表面缺陷检测等。
基于Ar2*准分子的126 nm 深紫外辐射，氩气LSP 备受关注[6-8]。20 世纪 80 年代，波兰的 C.Carlhoff 等在210 bar 极高气压下，测量了氩气和氦气LSP 的激光功率阈值，并采用光谱法和干涉法测量了氩气和氦气LSP 的电子（气体）温度和电子数密度[9]。由于早期激光器发展尚未成熟，维持LSP所用的高功率CO2 激光器体积庞大、运行成本高，导致早期LSP 研究多在科学实验室中进行，未推广并应用于工业领域。进入21 世纪后，激光技术蓬勃发展，随着非气体激光器的出现，如光纤激光器、半导体激光器，极大地促进了LSP 的小型化和实用化发展，推动了该先进光源技术在工业领域的应用。2016 年，俄罗斯的V. P. Zimakov 等首次使用光纤激光器在高气压下实现氩气LSP 和氙气LSP，并研究了这两种LSP 维持阈值激光功率受气压的影响[10]。在此基础上，日本的松井真子等使用光纤激光器和半导体激光器产生氩气LSP，并探究了不同激光器产生氩气LSP 所需激光阈值功率的影响[11]。基于这些早期的实验研究，人们对于固体激光器维持的氩气LSP 特性有了初步的了解。
然而，由于深紫外波长段辐射光谱的实验测量要求较高，需要真空紫外单色仪等先进测量设备。另一方面，通过实验测量的方式探究氩气LSP 内部信息往往较局限，因此有必要结合仿真模型深入全面地研究其详细过程，尤其是Ar2*准分子的主要产生及损耗机理，并基于此指导优化氩气LSP 深紫外辐射强度。当前国内外关于高气压氩气LSP 的仿真研究仍较少，研究人员大多围绕中低气压条件下的传统氩气放电等离子体展开模拟分析，例如1999 年Lam 等对脉冲激励大气压氩气放电构建出Ar2*的生成和损耗模型，研究了不同脉冲电场等工况对Ar2*的生成影响；针对低温低气压氩气放电，国内哈尔滨工业大学的朱悉铭教授结合碰撞辐射模型，深入研究了 Ar2*产生途径，并分析了高能级 Ar(1s)和Ar(2p)等的贡献作用[12]。
目前关于高气压（＞10 bar）氩气LSP 的实验与仿真研究较缺乏，大多研究基于光谱辐射诊断测量。因此对于此类先进等离子体光源的内部过程并不清楚，尤其是Ar2*准分子的关键生成与损耗过程，以及外部工况的影响机理等，这些对于进一步优化氩气LSP 光源技术至关重要。本文采用光谱诊断与仿真模拟相结合方式，基于辐射光谱测量验证仿真结果的自洽性，详细地研究了激发态Ar2*的主要产生和消失过程，并基于此深入研究了氩气气压和激光功率对Ar2*深紫外辐射的影响机制，为提高固体激光器维持氩气LSP 光源的深紫外辐射强度提出可靠优化途径和科学依据。
1 实验研究
1.1 实验装置及方法
图1 为氩气LSP 的反应器装置示意图。该装置的主体部分包括300 W 高功率光纤激光器、高气压腔体和ULS3648 光谱仪。光纤激光器可稳定输出波长为1 080 nm 的激光束，光束经聚焦镜聚焦后焦点位于两钍钨电极间隙中心。腔体外部采用304 不锈钢作为腔壁材料，可耐正压高于20 bar。腔体内部放电点火电极采用直径为2 mm 的钍钨针（尖端角30°），电极外接高压（30～55 kV）电源用于放电点火击穿气体。腔体正面装有直径为60 mm的氟化镁玻璃作为观察窗，两侧装有直径为10 mm的石英玻璃窗用于激光束传输。激光透射出的光束，由一块光挡截取。
图1 高气压氩气LSP 反应器装置示意图
Fig.1 Schematics of the high-pressure Ar LSP experimental setup
氩气LSP 辐射光谱测量使用Avantes ULS3648便携式光谱仪，该光谱仪可采集波长范围为200～1 100 nm，波长分辨率为0.5 nm。氩气LSP 辐射通过石英双凸透镜聚焦至光纤，然后由光纤传输至光谱仪采集。本文中，光谱仪采集参数为：积分时间10 µs，平均取样次数为10。
实验前，按照图1 连接各个实验组件，检查阀门状态和高压气体腔密封情况，确保各个阀门处于关闭状态，同时气体腔的密封状态良好。首先将腔体内填充一定高气压（≥13 bar）的纯氩气，开启激光器并保持一定输出功率水平，然后开启高压电源将电极间气隙击穿发生电弧放电，基于逆轫致吸收产生LSP，此时关闭高压点火电源，LSP 由激光器稳定维持。
实验按氩气压强和入射激光功率分为11 组，每组LSP 工况见表1。
表1 模型输入参数
Tab.1 Input parameters in the model
组别 氩气气体压强/bar 入射激光功率/W 1 13 201 2 14 201 3 15 201 4 16 201 5 17 201 6 18 201 7 19 201 8 20 123 9 20 141 10 20 171 11 20 201
1.2 实验原理
在施加高压电源前，电极间气隙未被击穿，初始氩气环境中电子数密度极低，此时激光能量几乎无损耗地穿透气体腔室，以热能形式被光挡吸收。当电极接通高压电源并击穿产生放电时，激光束焦点处区域电子数密度大幅度增加，电子与激光辐射相互作用并通过逆轫致吸收过程，电子能量增加并通过碰撞电离氩原子，形成稳定等离子体放电[13]。逆轫致吸收强度随着自由电子数密度上升而增加[14]，并要求LSP 产生前需要通过某种方式提供一定高密度的电子源，例如本文中采用的强电场击穿气体间隙点火的方式，也可以通过另一束高功率脉冲激光诱导气体击穿来实现[5-6]。
氩气LSP 的发生过程可以分为初始阶段、发展阶段和最终平衡阶段。在初始阶段，能量传递以电子的逆轫致吸收过程为主，电子吸收激光的光子能量而加速；在发展阶段，以等离子体的激发、电离、复合等非弹性碰撞传能为主，电子损耗且能量降低：当电子吸收的能量与因碰撞损失的能量平衡时，LSP 达到稳定维持状态[14-15]。
在 LSP 区域，大量亚稳态及激发态氩原子产生，激发态氩原子例如Ar(2p)等通过自发辐射产生696～978 nm 波段辐射[16]；同时吸收激光辐射能量后被加速的高能电子与周围粒子发生非弹性碰撞，并产生轫致连续辐射[17]，这部分连续性辐射光谱亦被光谱仪采集观察到（见后续内容）；同时，亚稳态或激发态氩原子通过三体碰撞，产生激发态氩气准分子Ar2*，后者自发跃迁产生126 nm 波长的深紫外辐射。
由于Ar2*的126 nm 深紫外辐射测量需要真空紫外单色仪，本文未对该波段进行测量，而是采集200～1 100 nm 波长范围的氩气LSP 光谱，包括激发态氩原子辐射谱线与连续轫致辐射，并以此作为本文的零维全局仿真模型的验证依据。通过仿真模拟，研究Ar2*的126 nm 深紫外辐射受外在工况的影响趋势，包括氩气气压和激光功率，并揭示外在工况的影响机制，为优化氩气LSP 深紫外辐射输出提供科学依据。
2 模型介绍
2.1 控制方程
本文使用ZDPlaskin 进行高气压氩气LSP 的全局建模。ZDPlaskin 是一个Fortran 90 模块，被设计于跟踪等离子体中物质密度的时间演化。在ZDPlaskin 零维等离子体模型中，粒子数密度随时间的变化过程[18]由式（1）表示。
式中， Ni 为某粒子i 的粒子数密度； Qij 为源项，j表示反应种类，j =1,…, jmax, Qij 来自于每一项反应的源项和，每项反应的反应速率和源项为
式中，A、B、C 为三种参与反应的物质；NA、NB 分别为物质A、B 的粒子数密度；a、a′、b、c 为物质的化学计量数；Q A 、Q B 、CQ 为该反应的源项；kj 为该反应的反应速率系数；Rj 为该反应的反应速率。
仿真需建立包含粒子种类、反应方程以及对应的反应速率控制方程。电子碰撞反应速率系数由内置Boltzmann 方程求解器BOLSIG+采用两项近似法根据弹性碰撞及非弹性碰撞截面数据求解。碰撞截面数据可查阅Plasma Data Exchange 项目[19]得到。重粒子反应速率系数通过查阅相关文献得到。ZDPlaskin 根据主文件设置条件进行计算，计算过程中将调用DVODE_F90 模块进行粒子平衡微分方程组求解[20]。
2.2 反应粒子与参数耦合
由于氩气LSP 发生区域狭小，核心区域直径约为50 µm，该空间区域的激光光子通量较均匀，可认为逆轫致辐射及LSP 过程在该空间区域均匀发生，因此本文采用零维等离子体模型仿真高气压氩气LSP 内部的能量传递过程。
该模型考虑了23 种粒子种类以及326 种反应（见附录）。模型中考虑的氩重粒子见表2。表2 中Ar2*(1∑u+)、Ar2*(3∑u+)分别表示单重态和三重态氩准分子，Ar(1s5)、Ar(1s4)、Ar(1s3)、Ar(1s2)表示氩原子的1 s 能级亚稳态；Ar(hl)表示氩原子的其他更高能级激发态。
表2 模型中考虑的氩重粒子
Tab.2 Heavy particles considered in the model
数子种类 表达式基态氩原子 Ar氩离子 Ar+、Ar2+亚稳态及激发态氩原子、氩准分子Ar2*(1∑u+)、Ar2*(3∑u+)、Ar(1s5)、Ar(1s4)、Ar(1s3)、Ar(1s2)、Ar(2p10)、Ar(2p9)、Ar(2p8)、Ar(2p7)、Ar(2p6)、Ar(2p5)、Ar(2p4)、Ar(2p3)、Ar(2p2)、Ar(2p1)、Ar(2s3d)、Ar(3p)、Ar(hl)
在高气压情况下LSP 粒子数密度较高，粒子碰撞过程占主体[11]。由于LSP 处于局部热平衡状态（Local Thermodynamic Equilibrium, LTE）[21]，即气体温度与电子温度相等，模型中的能量传递过程均考虑在LTE 状态下进行。同时为了减少计算量，优化模型处理速度，本文只考虑氩原子的一级电离[11]。
由于难以通过实验方式测量LSP 的约化场强，因此无法用约化场强来计算模型中的电子温度。本文通过氩气LSP 辐射光谱诊断，基于线辐射谱和连续谱比值法[22-23]确定稳态氩气LSP 的电子温度。稳态LSP 电子温度水平映射了注入激光功率（能量）大小，可替代约化场强作用，代入零维模型进行仿真计算。本文着重关注稳态阶段的激光维持等离子体过程，该阶段主要受激光注入能量影响（背景气压一定），激光能量的变化将改变电子吸收的能量，即改变了电子能量，从而改变稳定阶段的等离子体性质。基于此，模型中用稳态阶段的电子温度来等效代替激光注入能量相对合理。
基于辐射光谱诊断测量，确定稳态LSP 电子温度与电子数密度，详细内容可参考已发表文献[24]。恒激光功率下LSP 电子密度与电子温度随氩气气压的变化趋势如图2a 所示，恒气压下LSP 电子数密度与电子温度随激光功率的变化趋势如图2b 所示。随着激光功率或气压的升高，LSP 电子数密度与电子温度持续增加，这与电子逆韧致吸收主导的LSP维持机制相一致，即：激光功率的增加代表了输入光子通量的增加，促使逆韧致吸收加强，电子能量增加导致电离等过程加强；气压的升高代表本底粒子数密度增加，促进了电子碰撞激发与电离等能量传递过程，强化逆韧致吸收，最终导致LSP 电子温度与电子数密度升高。
图2 氩气LSP 电子数密度和电子温度与不同工况条件的关系曲线
Fig.2 Relation curve between electron density and electron temperature of argon LSP with different working conditions
本文根据理想气体状态方程确定氩原子数密度，点火电弧放电的电子密度与温度通过相同的辐射光谱测量途径，基于氩原子斯塔克展宽法与线-连续光谱法得到，并代入仿真模型作为初始电子数密度（1017 cm-3 量级）与电子温度。
模型的激光功率和氩气压强的设置与实际实验保持一致，见表1。其中第1～7、11 组保持激光入射强度不变（201 W），改变高压腔体内部氩气气压，研究氩气气压对于LSP 中重要粒子、特别是Ar2*准分子的影响机制；第8～11 组保持高压腔体内部氩气气压不变（20 bar），改变入射激光功率，研究激光光强对于上述粒子的影响机制。
3 结果分析
3.1 模型自洽性验证
本文仿真模型的自洽性通过比较实验测量的发射光谱和基于仿真模拟数据的发射光谱来验证。
等离子体的发射光谱主要包含连续发射光谱和线发射光谱，如图3 所示。连续发射光谱分为轫致辐射（自由-自由）过程和复合辐射（自由-束缚）过程。连续辐射强度与电子能量、电子数密度有关，单位体积的连续辐射强度[25-26]可以表示为
图3 不同工况下实际与预测的发射光谱比较情况
Fig.3 Comparison of emission spectra between actual measurement and model prediction at different working conditions
式中，C1、λ 分别为电子-离子连续常数和辐射波长；ne、Te 分别为电子数密度和电子温度；ξ(λ, Te)为总比贝尔曼因子，作为连续谱辐射功率的特征因子[27]，其可以表示为
式中， ffξ 、 fbξ 分别为自由-自由过程和自由-束缚过程的比贝尔曼因子，二者可以根据文献[28]中给出数据曲线进行拟合得到；h、 cv 分别为普朗克常数和光速；K 为玻耳兹曼常数。
线发射光谱是由激发态氩原子向低能级态跃迁时产生，在忽略自吸收效应的情况下，光谱仪采集到的氩原子辐射谱线强度[29]可表示为
式中， dχ 为光谱仪的灵敏度系数；nu 为激发态粒子数密度；Aul 为爱因斯坦自发辐射系数；Vp 为等离子体辐射区域体积；Ωd 为相对离子体辐射区域的采集立体角；φ(λ)为跃迁辐射展宽；L(λ)为仪器展宽。为了简化计算过程，提高计算速度，本文中的φ(λ)⊗L(λ)采用同一Voigt 函数拟合氩原子辐射线谱，⊗表示卷积符号。
根据式（5）～式（7）可以得到基于模型仿真结果的LSP 辐射光谱，归一化处理后可以与实际测量结果进行比较。以表1 中的第2、9、11 组为例，图3 展示了随着氩气气压升高和激光功率增加，LSP实验辐射光谱与模型预测的辐射光谱拟合情况。
从线辐射光谱峰值结果可以看出，随着氩气气压的升高和激光功率的增加，实际发射峰值会逐渐增加，这一点与模型预测结果得到的辐射峰值变化规律一致，证明仿真模型对LSP 中Ar(2p)能级粒子数密度随气压和激光功率的变化趋势预测是正确的（见3.2 节）。同时可以看出，模型预测的连续辐射谱和线辐射谱均与实际测量数据拟合度较高，验证了模型的有效性。
3.2 氩激发态粒子时间演化
仿真模型得到不同能级激发态氩原子的时间演化，以表1 中第2 组为例，图4 展示了在14 bar 气压、入射激光功率201 W 时，LSP 发展过程中电子与关键激发态Ar2*(1∑u+)，Ar2*(3∑u+)，Ar(1s5)，Ar(2p10)的时间演化行为。在1 ns 时刻之前的Ar(1s)能级激发态粒子数密度变化根据设置条件进行第一次平衡计算，此时各个粒子数密度可视为反应初始密度。
图4 LSP 发展过程中部分激发态氩粒子数密度与电子数密度（ne）时间演化行为
Fig.4 Evolution of number density of some argon particles with time
从图4 可以看出，Ar2*密度随着LSP 发展呈上升趋势，主要是因为准分子的生成与Ar(1s)的数密度上升有着密切关系。最终LSP 达到自持放电时，Ar2*准分子生成量达到平衡稳定。反应刚开始时，Ar2*(3∑u+)的粒子数密度高于Ar2*(1∑u+)，这主要是因为Ar2*(3∑u+)的三体反应速率系数高出Ar2*(1∑u+)一个数量级，同时消耗反应速率系数近似，因此在相同条件下的二者密度存在差异。随着电子数密度的下降，更多的高能级粒子转变为 Ar2*(3∑u+)和Ar2*(1∑u+)，在反应抵达平衡状态时的Ar2*密度高于初始状态。Ar(1s5)和Ar(2p10)粒子数密度变化不大的原因主要为：LSP 模型的初始电子数密度与最终稳定时的电子数密度差异不大，即起始点燃阶段已有较高密度的电子，使得初始状态的这两种粒子数密度已经接近平衡状态，因此在LSP 发展过程中变化量相对较小。Ar(1s)能级和Ar(2p)能级的其他粒子数密度随时间变化趋势与Ar(1s5)和Ar(2p10)相似。经过极短时间（约1 µs）的演化后，各粒子产生和损耗达到平衡，LSP 体系进入稳定状态。
图5 和图6 分别展示了稳定状态下Ar(1s)能级和Ar(2p)能级粒子在20 bar 气压工况下随入射激光功率的变化规律。
图5 Ar(1s)能级粒子数密度随激光功率变化情况
Fig.5 Variation of particle number density at 1s level with laser power
图6 Ar(2p)能级粒子数密度随激光功率变化情况
Fig.6 Variation of particle number density at 2p level
with laser power
由图5、图6 可以看出，随着入射激光功率的增加，Ar(1s)能级和Ar(2p)能级的粒子数密度都呈上升趋势。这主要是因为随着入射激光功率的增加，电子吸收的能量增加，导致LSP 的激发、电离过程加强，产生更多激发态氩原子[11]。
图7 和图8 分别展示了稳定状态下Ar(1s)能级和Ar(2p)能级粒子数密度在入射激光功率为201 W的工况下随氩气气压的变化趋势。
图7 LSP 中Ar(1s)能级粒子数密度随气压变化情况
Fig.7 Variation of particle number density at 1s level with gas pressure
图8 LSP 中Ar(2p)能级粒子数密度随气压变化情况
Fig.8 Variation of particle number density at 2p level with gas pressure
可以看出，随着氩气气压的增加，Ar(1s)能级和Ar(2p)能级粒子数密度均呈上升趋势。这主要是因为随着气压的增加，由理想气体状态方程可知，氩原子数密度随之上升，粒子碰撞概率增加；与此同时，由于氩气气压的升高，LSP 吸收的激光能量增加，导致电子数密度即温度上升。这些过程最后增强了LSP 内部的电子激发与电离过程[14]。
3.3 Ar2＊准分子126 nm 深紫外辐射仿真结果分析
零维模型中Ar2*的产生和消失关键途径[30-31]可以归纳见表3。
表3 氩准分子碰撞反应
Tab.3 Argon excimer collision reaction
编号反应式R1 e+ Ar2*(1∑u+)→e+e+Ar2+R2 e+ Ar2*(3∑u+)→e+e+Ar2+R3 Ar+Ar(1s5)+Ar→Ar+ Ar2*(1∑u+)R4 Ar+Ar(1s4)+Ar→Ar+ Ar2*(1∑u+)R5 Ar+Ar(1s3)+Ar→Ar+ Ar2*(1∑u+)R6 Ar+Ar(1s2)+Ar→Ar+ Ar2*(1∑u+)R7 Ar+Ar(1s5)+Ar→Ar+ Ar2*(3∑u+)R8 Ar+Ar(1s4)+Ar→Ar+ Ar2*(3∑u+)R9 Ar+Ar(1s3)+Ar→Ar+ Ar2*(3∑u+)R10 Ar+Ar(1s2)+Ar→Ar+ Ar2*(3∑u+)R11 e+ Ar2*(3∑u+)→e+ Ar2*(1∑u+)R12 e+ Ar2*(1∑u+)→e+Ar+ Ar(1s5)R13 e+ Ar2*(1∑u+)→e+Ar+ Ar(1s4)R14 e+ Ar2*(1∑u+)→e+Ar+ Ar(1s3)R15 e+ Ar2*(1∑u+)→e+Ar+ Ar(1s2)R16 e+ Ar2*(3∑u+)→e+Ar+ Ar(1s5)R17 e+ Ar2*(3∑u+)→e+Ar+ Ar(1s4)R18 e+ Ar2*(3∑u+)→e+Ar+ Ar(1s3)R19 e+ Ar2*(3∑u+)→e+Ar+ Ar(1s2)R20 Ar2*(1∑u+)→Ar+Ar+hν R21 Ar2*(3∑u+)→Ar+Ar+hν
图9 展示了LSP 达到稳定状态后，Ar2*(1∑u+)的产生和损失数密度受激光功率和氩气气压的影响情况。
图9 Ar2*(1∑u+)的产生和损失数密度随激光功率和氩气气压的变化情况
Fig.9 Variation of production and loss concentration of Ar2*(1∑u+) with laser power and gas pressure
从图9 可以看出，R11 是Ar2*(1∑u+)的主要产生路径；而R12～R15 是Ar2*(1∑u+)的主要损失方式。随着氩气气压和激光功率的增加，所有反应路径对Ar2*(1∑u+)粒子数密度的影响均增强。但由于反应速率和粒子数密度的不同，不同反应路径对Ar2*(1∑u+)数密度的生成和损失的影响程度不相同。相比于激光功率变化带来的影响，氩气气压导致的变化更显著。这可能是因为激光功率最大变化范围只有80 W左右，其带来的光子通量增长对LSP 自由电子数密度的增长远远小于气压变化（最大7 bar）导致的电子密度增长。由此导致的粒子数密度差异直接影响到 Ar2*(1∑u+)的生成和损失反应速率，进而造成Ar2*(1∑u+)数密度在激光功率和气压两种宏观影响因素下的变化趋势差异性。
图10 展示了当LSP 达到稳定状态后Ar2*(3∑u+)准分子的生成和损失数密度受激光功率和氩气气压的影响情况。
图10 Ar2*(3∑u+)的产生和损失数密度随激光功率和氩气气压的变化情况
Fig.10 Variation of partial reaction rate of Ar2*(3∑u+)with laser power and gas pressure
从图10 可以看出，R7、R8 和R10 是LSP 中Ar2*(3∑u+)的主要生成途径；而R11、R16～R19 是Ar2*(3∑u+)的主要损失途径。氩气气压和激光功率对Ar2*(3∑u+)的影响趋势与Ar2*(1∑u+)类似。由此可见，相比于提高激光功率，增加气体压强来提高LSP 中Ar2*准分子生成量是一种相对经济且高效的方式。
基于零维全局模型的粒子数密度计算结果，探究了入射激光功率与气体压强对Ar2*深紫外辐射强度的影响规律。图11 显示了在氩气气压维持20 bar的工况下，入射激光功率对Ar2*(1∑u+)和Ar2*(3∑u+)粒子数密度的影响。
图11 激光功率对Ar2*(1∑u+)和Ar2*(3∑u+)数密度的影响
Fig.11 Effect of laser intensity on Ar2*(1∑u+) and Ar2*(3∑u+) particle number density
由图11 可以看出：随着激光功率的不断增加，LSP 中Ar2*生成量甚至出现略微下降的趋势，这主要与Ar2*的生成和消耗路径有关。因为只增加入射激光功率时，电子数密度上升并不显著，使Ar2*(1∑u+)粒子主要生成反应R11 的速率只在一个小范围内有所增长。另一方面受电子数密度增长缓慢和氩原子数密度下降的影响，氩原子1s 能级粒子增加程度不明显，图5 也验证了这一点。这些粒子参与的Ar2*(1∑u+)生成反应（R3～R6）和Ar2*(3∑u+)生成反应（R7～R10）速率不会有显著增加，导致Ar2*(1∑u+)和Ar2*(3∑u+)生成量均不会随着激光功率的增大而显著增加。图9a中生成Ar2*(1∑u+)和图10a 中生成Ar2*(3∑u+)的数密度较小变化趋势也印证了这一点。另一方面，Ar2*(1∑u+)消耗的主要反应（R12～R15）的速率系数与电子温度和电子数密度正相关。激光功率增加导致电子温度和电子数密度同时增加，导致准分子Ar2*(1∑u+)的损失反应速率上升，引发Ar2*(1∑u+)消耗量随着激光功率增大而逐渐增加。与 Ar2*(1∑u+)情况类似，Ar2*(3∑u+)的主要消耗反应路径（R16～R19、R11）也是电子碰撞反应，因此Ar2*(1∑u+)和Ar2*(3∑u+)损失量表现出随激光功率上升而增加，这使得二者在平衡时粒子数密度会随着激光功率的上升而出现小幅度下降的趋势。由此可预测到，随着激光功率的持续提高，Ar2*准分子126 nm 辐射会减弱，如图12 所示。这意味着，在优化氩气LSP 深紫外辐射强度过程中，持续提高激光入射功率并不是合适的措施，而应该配合升高气压来实现更好，如图13 和图14 所示。
图12 激光功率对126 nm 峰值的影响
Fig.12 Effect of laser intensity on 126 nm peak
图13 气压对Ar2*(1∑u+)和Ar2*(3∑u+)数密度的影响
Fig.13 Effect of gas pressure on Ar2*(1∑u+)and Ar2*(3∑u+)particle number density
图14 气压对仿真得到的126 nm 峰值与实验测量的氩原子辐射谱线强度的影响
Fig.14 Effect of gas pressure on simulated 126 nm peak and spectral intensities of experimental Ar lines
本文基于零维全局模型，探究氩气气压对LSP中Ar2*深紫外辐射强度的影响。图13 展示了在激光入射强度为201 W 工况下，氩气气压对Ar2*(1∑u+)和Ar2*(3∑u+)粒子数密度的影响趋势。
由图13 可以明显看出：当气压从13 bar 增加到 20 bar 时，二者粒子数密度呈上升趋势，且Ar2*(3∑u+)粒子数密度上升较明显，说明增大气体压强可以提高Ar2*的粒子数密度。这是因为气体压强的增加，促进了LSP 中的能量传递过程（激光能量维持不变），碰撞频率提高导致更多氩原子被激发、电离等，不仅电子数目显著增加，Ar(1s)等能级粒子数目也大量增加，如图7 所示。与之相关的Ar2*(1∑u+)生成反应（R11）和Ar2*(3∑u+)生成反应（R7～R10）速率上升，Ar2*生成量随着气压升高而增加，图9b和图10b 的结果可以印证这一点。另一方面，随着气体压强的增加，Ar2*(1∑u+)消耗反应（主要为R12～R15）和Ar2*(3∑u+)消耗反应（主要为R11）速率也会随之上升，使得Ar2*消耗量会随气压升高而增加，这一点可以从图9b 和图10b 的R11～R15 消耗Ar2*数密度变化看出。在反应达到稳定后，Ar2*生成量高于Ar2*消耗量，且两者差值会随着氩气气压升高而变大，这最终导致准分子Ar2*粒子数密度显著上升。
为了更直接地看出气体压强对于波长为126 nm的发射谱峰值的影响，图14 将气体压强对Ar2*(1∑u+)和Ar2*(3∑u+)粒子数密度的影响以发射光谱峰值的形式展示出来，同时进行了数据拟合。
对应地可以预测出，随着氩气压强的增加，LSP的126 nm 深紫外辐射强度将呈现上升趋势，这与实验测量的典型氩原子辐射谱线强度随气压变化趋势一致，如图14 所示。这表明气压的升高，将促进LSP 中的电子碰撞激发与电离过程，导致更多的激发态氩原子产生，相应的辐射谱线强度增强，图8所示的仿真结果与图14 所示的实验结果相一致。激发态氩原子的增加，促使Ar2*准分子生成，进而提高126 nm 辐射强度。
以上结果表明，相比较于增加入射激光功率，增加气体压强是提高氩气LSP 的126 nm 深紫外辐射强度的有效措施。该结果对于优化LSP 深紫外辐射输出具有重要指导意义，因为高激光入射功率不但不会对LSP 深紫外辐射输出起到积极的加强作用，反而对激光稳定性与控制提出了更高要求。因此，在优化LSP 深紫外辐射输出过程中，应着重提高腔室内的气体压强，这样在较低激光功率条件下亦能够获得较高的深紫外辐射输出。这对工业应用要求的高稳定性、长使用寿命的特种LSP 光源尤其重要。
4 结论
氩气LSP 通过逆轫致吸收机制，使得光子能量被电子吸收并促进持续的电子碰撞激发与电离过程，进而实现稳定的等离子体发生。氩气LSP 由于稳定且高强度的126 nm 真空紫外辐射输出，在半导体缺陷检测应用领域至关重要。本文结合辐射光谱测量和零维全局模型，深入探究了高气压氩气LSP 内部碰撞传能过程和辐射输出规律。结合Ar2*的主要产生和消失路径，研究了激光功率和氩气气压对于Ar2*在126 nm 处深紫外辐射强度的影响趋势与机制。结论如下：
1）逆韧致吸收在LSP 产生与维持过程中扮演着关键作用，实现LSP 生成需要提供一定电子数密度水平（＞1016 cm-3）的媒质，使得电子吸收光子的逆韧致吸收过程得以进行。通过瞬间电弧放电（电子数密度往往较高）是实现LSP 光源的典型点火方式。
2）本文通过对比辐射光谱与模型预测的氩气LSP 光谱，在误差允许范围内验证了模型计算结果的自洽性。
3）Ar2*在126 nm 处的深紫外辐射强度随着气体压强的增大而增加，但不会随着激光入射功率的增加而持续升高。因此优化氩气LSP 的126 nm 深紫外辐射输出，提高气体压强是一种经济有效的措施。
4）通过本文实验与仿真模拟研究，建议实现氩气LSP 稳定运行，可将氩气气压设置在20 bar 水平（甚至更高），激光功率调控在120～150 W 之间，氩气LSP 亮度（包括126 nm 辐射）较高且输出稳定。
本文研究方法与结果适用于其他气体LSP，包括氙气等。在该工作基础上，未来将进一步把粒子的空间分布变量考虑进模型中，以便将零维模型推广至一维乃至更高维度。同时将氩原子的更高能级激发态反应纳入模型中，提高模型的准确性。
附 录
附表1 电子碰撞反应
App.Tab.1 Electron-collision reaction
反应过程 反应系数/ (cm3·s-1) 文献1 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p10) 3×10-7exp(-2/Te) [12]2 e+Ar(1s4)→e+Ar(2p10) 1.5×10-7exp(-2/Te) [12]3 e+Ar(1s3)→e+Ar(2p10) 1.5×10-7exp(-2/Te) [12]4 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p9) 6×10-7exp(-2/Te) [12]5 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p8) 1×10-7exp(-2/Te) [12]6 e+Ar(1s4)→e+Ar(2p8) 4×10-7exp(-2/Te) [12]7 e+Ar(1s2)→e+Ar(2p8) 3×10-8exp(-2/Te) [12]8 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p7) 2×10-8exp(-2/Te) [12]9 e+Ar(1s4)→e+Ar(2p7) 2×10-7exp(-2/Te) [12]10 e+Ar(1s3)→e+Ar(2p7) 8×10-8exp(-2/Te) [12]11 e+Ar(1s2)→e+Ar(2p7) 1×10-8exp(-2/Te) [12]12 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p6) 2×10-7exp(-2/Te) [12]13 e+Ar(1s4)→e+Ar(2p6) 7×10-8exp(-2/Te) [12]14 e+Ar(1s2)→e+Ar(2p6) 1×10-7exp(-2/Te) [12]15 e+Ar(1s4)→e+Ar(2p5) 7×10-8exp(-2/Te) [12]16 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p4) 1×10-8exp(-2/Te) [12]17 e+Ar(1s3)→e+Ar(2p4) 5×10-7exp(-2/Te) [12]18 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p3) 2×10-8exp(-2/Te) [12]19 e+Ar(1s4)→e+Ar(2p3) 7×10-8exp(-2/Te) [12]20 e+Ar(1s2)→e+Ar(2p3) 3×10-7exp(-2/Te) [12]21 e+Ar(1s5)→e+Ar(2p2) 1×10-8exp(-2/Te) [12]22 e+Ar(1s4)→e+Ar(2p2) 6×10-8exp(-2/Te) [12]23 e+Ar(1s3)→e+Ar(2p2) 2×10-7exp(-2/Te) [12]24 e+Ar(1s2)→e+Ar(2p2) 6×10-8exp(-2/Te) [12]25 e+Ar(1s2)→e+Ar(2p1) 6×10-8exp(-2/Te) [12]26 e+Ar(1s)→e+Ar(3p) 5×10-8exp(-2/Te) [12]27 e+Ar(1s5)→e+Ar(2s4) 1×10-7Te-0.6 [12]28 e+Ar(1s3)→e+Ar(2s2) 1×10-7Te-0.6 [12]
（续）
注：表中的Te 单位均为eV。
反应过程 反应系数/(cm3·s-1) 文献29 e+Ar(1s3)→e+Ar(2s4) 2×10-8Te-0.6 [12]30 e+Ar(1s5)→e+Ar(2s2) 2×10-8Te-0.6 [12]31 e+Ar(2p)→e+Ar(2s3d) 2×10-6exp(-2/Te) [12]32 e+Ar(2s3d)→e+Ar(3p) 2×10-5 [12]33 e+Ar(hl)→e+Ar(2s3d) 2×10-5 [12]34 e+Ar(hl)→e+Ar(3p) 2×10-5 [12]35 e+Ar↔e+Ar(1s5) BOLSIG+求解器36 e+Ar↔e+Ar(1s4) BOLSIG+求解器37 e+Ar↔e+Ar(1s3) BOLSIG+求解器38 e+Ar↔e+Ar(1s2) BOLSIG+求解器39 e+Ar↔e+Ar(2p10) BOLSIG+求解器40 e+Ar↔e+Ar(2p9) BOLSIG+求解器41 e+Ar↔e+Ar(2p8) BOLSIG+求解器42 e+Ar↔e+Ar(2p7) BOLSIG+求解器43 e+Ar↔e+Ar(2p6) BOLSIG+求解器44 e+Ar↔e+Ar(2p5) BOLSIG+求解器45 e+Ar↔e+Ar(2p4) BOLSIG+求解器46 e+Ar↔e+Ar(2p3) BOLSIG+求解器47 e+Ar↔e+Ar(2p2) BOLSIG+求解器48 e+Ar↔e+Ar(2p1) BOLSIG+求解器49 e+Ar↔e+Ar(2s3d) BOLSIG+求解器50 e+Ar↔e+Ar(3p) BOLSIG+求解器51 e+Ar↔e+Ar(hl) BOLSIG+求解器
附表2 原子碰撞反应
App.Tab.2 Atom-collision reaction
反应过程 反应系数/(cm3·s-1) 文献1 Ar+Ar(2p1)→Ar+Ar(1s) 3×10-11(Tgas/300)0.5 [12]2 Ar+Ar(2p2)→Ar+Ar(1s) 1×10-11(Tgas /300)0.5 [12]3 Ar+Ar(2p3)→Ar+Ar(1s) 3×10-11(Tgas /300)0.5 [12]4 Ar+Ar(2p4)→Ar+Ar(1s) 3×10-11(Tgas /300)0.5 [12]5 Ar+Ar(2p7)→Ar+Ar(1s) 4×10-11(Tgas /300)0.5 [12]6 Ar+Ar(2p8)→Ar+Ar(1s) 4×10-11(Tgas /300)0.5 [12]7 Ar+Ar(2p9)→Ar+Ar(1s) 3×10-11(Tgas /300)0.5 [12]8 Ar+Ar(2p10)→Ar+Ar(1s) 1.5×10-11(Tgas /300)0.5 [12]9 Ar+Ar(2p3)→Ar+Ar(2p4) 2×10-11(Tgas /300)0.5 [12]10 Ar+Ar(2p3)→Ar+Ar(2p6) 2×10-11(Tgas /300)0.5 [12]11 Ar+Ar(2p5)→Ar+Ar(2p6) 2.5×10-11(Tgas /300)0.5 [12]12 Ar+Ar(2p5)→Ar+Ar(2p8) 1.5×10-11(Tgas /300)0.5 [12]
（续）
反应过程 反应系数/(cm3·s-1) 文献13 Ar+Ar(2p6)→Ar+Ar(2p7) 2×10-11(Tgas /300)0.5 [12]14 Ar+Ar(2p6)→Ar+Ar(2p8) 1×10-11(Tgas /300)0.5 [12]15 Ar+Ar(2p7)→Ar+Ar(2p8) 1×10-11(Tgas /300)0.5 [12]16 Ar+Ar(2p7)→Ar+Ar(2p9) 2×10-11(Tgas /300)0.5 [12]17 Ar+Ar(2p8)→Ar+Ar(2p9) 2.5×10-11(Tgas /300)0.5 [12]18 Ar+Ar(2p9)→Ar+Ar(2p10) 3×10-11(Tgas /300)0.5 [12]19 Ar+Ar(3p)→Ar+Ar(2p) 1×10-10(Tgas /300)0.5 [12]20 Ar+Ar(3p)→Ar+Ar(2s3d) 1×10-10(Tgas /300)0.5 [12]21 Ar+Ar(2s3d)→Ar+Ar(2p) 1×10-10(Tgas /300)0.5 [12]22 Ar+Ar(hl)→Ar+Ar(2s3d) 1×10-10(Tgas /300)0.5 [12]23 Ar+Ar(hl)→Ar+Ar(3p) 1×10-10(Tgas /300)0.5 [12]
附表3 离子碰撞反应
App.Tab.3 Ion-collision reaction
注：对于二体反应，反应系数单位为cm3·s-1；对于三体反应，反应系数单位为cm6·s-1。
反应过程 反应系数 文献1 e+Ar↔e+e+Ar+ BOLSIG+求解器2 e+Ar(1s)→e+e+Ar+ 2×10-7exp(-6.2/Te) [32-33]3 e+Ar(2p)→e+e+Ar+ 2×10-6exp(-4.4/Te) [12]4 e+Ar(2s3d)→e+e+Ar+ 6×10-6exp(-2.4/Te) [12]5 e+Ar(3p)→e+e+Ar+ 2×10-5exp(-2.2/Te) [12]6 e+Ar(hl)→e+e+Ar+ 2×10-4exp(-0.5/Te) [12]7 Ar(1s)+Ar(1s)→e+Ar+Ar+ 5×10-10(Tgas /300)0.5 [32]8 Ar(1s)+Ar(2p)→e+Ar+Ar+ 5×10-10(Tgas /300)0.5 [12]9 Ar(2s3d)+Ar(1s)→e+Ar+Ar+ 7×10-10(Tgas /300)0.5 [12]10 Ar(3p)+Ar(1s)→e+Ar+Ar+ 7×10-10(Tgas /300)0.5 [12]11 Ar(hl)+Ar(1s)→e+Ar+Ar+ 7×10-10(Tgas /300)0.5 [12]12 e+e+Ar+→e+Ar(hl) 2×10-27Te-4.5 [12]13 e+Ar+Ar+→Ar+Ar(hl) 1.5×10-28(Tgas /300)-2.5 [12]14 Ar(1s)+Ar(1s)→e+Ar2+ 6×10-10 [10]15 Ar++Ar+Ar→Ar2++Ar 2.5×10-31(Tgas /300)-1 [34]16 e+Ar2+→e+Ar+Ar+ 1.11×10-6exp(-2.94/Te) [32]17 Ar+Ar2+→Ar+Ar+Ar+ 6.06×10-6/Tgas·exp(-15130/Tgas) [12]18 e+Ar2+→Ar+Ar 1×10-7Te-0.6(Tgas /300)-0.6 [12]19 e+Ar2+→Ar+Ar(1s) 1×10-8Te-0.6(Tgas /300)-0.6 [32-33]20 e+Ar2+→Ar+Ar(2p) 1×10-8Te-0.6(Tgas /300)-0.6 [35-36]21 e+Ar2+→Ar+Ar(2s3d) 1×10-8Te-0.6(Tgas /300)-0.6 [12]22 e+Ar2+→Ar+Ar(3p) 1×10-8Te-0.6(Tgas /300)-0.6 [12]23 e+Ar2+→Ar+Ar(hl) 6×10-8Te-0.6(Tgas /300)-0.6 [12]
附表4 准分子碰撞反应
App.Tab.4 Excimer-collision reaction
注：对于二体反应，反应系数单位为cm3·s-1；对于三体反应，反应系数单位为cm6·s-1
反应过程 反应系数 文献1 e+ Ar2*(1∑u+)→e+e+Ar2+ 2×10-7exp(-6.2/Te) [32]2 e+ Ar2*(3∑u+)→e+e+Ar2+ 2×10-7exp(-6.2/Te) [32]3 Ar(1s)+Ar2*→e+Ar+Ar2+ 7×10-10(Tgas/300)0.5 [12]4 Ar2*+Ar2*→e+Ar+Ar+Ar2+ 7×10-10(Tgas/300)0.5 [11, 15]5 Ar(1s5)+Ar+Ar→Ar2*(1∑u+)+Ar 1.5×10-33 [32-33]6 Ar(1s4)+Ar+Ar→Ar2*(1∑u+)+Ar 1.5×10-33 [32-33]7 Ar(1s3)+Ar+Ar→Ar2*(1∑u+)+Ar 1.5×10-33 [32-33]8 Ar(1s2)+Ar+Ar→Ar2*(1∑u+)+Ar 1.5×10-33 [32-33]9 Ar(1s5)+Ar+Ar→Ar2*(3∑u+)+Ar 1.3×10-32 [32-33]10 Ar(1s4)+Ar+Ar→Ar2*(3∑u+)+Ar 1.3×10-32 [32-33]11 Ar(1s3)+Ar+Ar→Ar2*(3∑u+)+Ar 1.3×10-32 [32-33]12 Ar(1s2)+Ar+Ar→Ar2*(3∑u+)+Ar 1.3×10-32 [32-33]13 e+Ar2*→e+Ar+Ar(1s) 1×10-8exp(-1/Te) [12]14 e+ Ar2*(3∑u+)→e+ Ar2*(1∑u+) 5×10-8 [32-33]
附表5 退激发反应
App.Tab.5 Deexcitation reaction
反应过程 反应系数/s-1 文献1 Ar2*(1∑u+)→Ar+Ar+hν 2.4×108 [35]2 Ar2*(3∑u+)→Ar+Ar+hν 3.5×105 [35]3 Ar(2p1)→Ar(1s2)+hν 4.5×107 [12]4 Ar(2p2)→Ar(1s2)+hν 1.5×107 [12]5 Ar(2p2)→Ar(1s3)+hν 1.2×107 [12]6 Ar(2p2)→Ar(1s4)+hν 1.8×106 [12]7 Ar(2p2)→Ar(1s5)+hν 6.4×106 [12]8 Ar(2p3)→Ar(1s2)+hν 2.2×107 [12]9 Ar(2p3)→Ar(1s4)+hν 8.7×106 [12]10 Ar(2p3)→Ar(1s5)+hν 3.8×106 [12]11 Ar(2p4)→Ar(1s2)+hν 1.4×107 [12]12 Ar(2p4)→Ar(1s3)+hν 1.9×107 [12]13 Ar(2p5)→Ar(1s4)+hν 4.0×107 [12]14 Ar(2p6)→Ar(1s2)+hν 5.0×106 [12]15 Ar(2p6)→Ar(1s4)+hν 4.9×106 [12]16 Ar(2p6)→Ar(1s5)+hν 2.5×107 [12]17 Ar(2p7)→Ar(1s2)+hν 1.0×106 [12]18 Ar(2p7)→Ar(1s3)+hν 2.4×106 [12]19 Ar(2p7)→Ar(1s4)+hν 2.5×107 [12]
（续）
反应过程 反应系数/s-1 文献20 Ar(2p7)→Ar(1s5)+hν 5.0×106 [12]21 Ar(2p8)→Ar(1s2)+hν 1.5×106 [12]22 Ar(2p8)→Ar(1s4)+hν 2.2×107 [12]23 Ar(2p8)→Ar(1s5)+hν 9.3×106 [12]24 Ar(2p9)→Ar(1s5)+hν 3.3×107 [12]25 Ar(2p10)→Ar(1s3)+hν 1.0×106 [12]26 Ar(2p10)→Ar(1s4)+hν 5.4×106 [12]27 Ar(2p10)→Ar(1s5)+hν 1.9×107 [12]28 Ar(1s4)→Ar+hν 1.2×108 [12]29 Ar(1s2)→Ar+hν 5.0×108 [12]30 Ar(2s3d)→Ar+hν 1.0×108 [12]31 Ar(2s3d)→Ar(2p10)+hν 3.0×106 [12]32 Ar(2s3d)→Ar(2p9)+hν 4.0×106 [12]33 Ar(2s3d)→Ar(2p8)+hν 3.0×106 [12]34 Ar(2s3d)→Ar(2p7)+hν 2.0×106 [12]35 Ar(2s3d)→Ar(2p6)+hν 2.0×106 [12]36 Ar(2s3d)→Ar(2p5)+hν 6.0×105 [12]37 Ar(2s3d)→Ar(2p4)+hν 1.0×106 [12]38 Ar(2s3d)→Ar(2p3)+hν 2.0×106 [12]39 Ar(2s3d)→Ar(2p2)+hν 1.2×106 [12]40 Ar(2s3d)→Ar(2p1)+hν 6.0×105 [12]41 Ar(3p)→Ar(1s)+hν 4.0×106 [12]42 Ar(3p)→Ar(2s3d)+hν 8.0×106 [12]43 Ar(hl)→Ar(3p)+hν 1.0×106 [12]44 Ar(hl)→Ar(2s3d)+hν 3.0×106 [12]
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