图1 SiC/SR复合材料制备流程
Fig.1 Preparation process of SiC/SR composites
摘要 电气设备部件的性能提升不仅要依靠传统几何方法来改善绝缘结构，更要侧重于对绝缘材料自身性能的优化。该文通过实验研究了碳化硅（SiC）/硅橡胶复合材料的直流电导特性和直流击穿特性。随着温度升高，SiC晶格散射会阻碍载流子迁移，宏观上表现为电导特性非线性系数降低，而更多高能载流子的出现则会使非线性区阈值场强减小。随着SiC体积分数及粒径的增加，复合材料直流击穿场强虽有一定程度降低，但整体仍满足运行设计要求。在兼顾关键位置电场分布、损耗功率及局部温升的条件下，该文通过仿真探究了非线性电导特性参数的合理范围，所制备的掺杂10%体积分数SiC/硅橡胶复合材料作为应力锥增强绝缘参与电场调控，可有效改善电缆终端内部电场强度分布，应力锥导体锥面处电场强度降低幅度达到50%。该研究结果有望从材料改性角度为提升电缆附件性能提供思路。
关键词：硅橡胶 非线性电导特性 直流击穿特性 电场调控
随着特高压输电技术的不断发展，各电压等级直流输电系统对电气设备可靠性的要求愈加严格[1-2]。对于直流输电主力设备之一的高压直流电缆而言，绝缘水平是其核心问题，也是影响设备容量及其长期运行稳定性的关键因素。硅橡胶（Silicone Rubber, SR）作为一种兼具良好机械加工性能、耐腐蚀性能及粘接性能的聚合物材料，通常用作电缆附件增强绝缘。在电缆附件内部，由于绝缘材料电导率及介电常数等无法实现连续性过渡，其电场分布不均匀程度高[3-4]，附件绝缘部分所承受的电场强度是整体场强平均值的数倍，这可能导致附件内部局部电场畸变，甚至直接引起绝缘失效[5]。因此，降低关键位置处的高场强，合理改善设备内部电场分布对于高压电缆设备的绝缘问题至关重要[6-7]。
采用电导率随外加电场自适应变化的非线性绝缘材料部分替代传统硅橡胶作为应力锥增强绝缘，是一种调控电缆终端内部电场分布的有效方案[8]。通过掺杂导体或半导体填料对传统硅橡胶进行改性，能够赋予复合材料良好的非线性电导特性，从而达到均匀电场分布的目的[9-10]。L. G. Virsberg等研究者建立了基于非线性电导材料电缆终端的等效电路模型，其仿真结果在理论上对这一均压方法作了可行性验证[11]，该团队虽没有进行相应材料的制备，但其开创的研究方向突破了传统改变绝缘结构进行电场调控的思路。文献[12-13]介绍了碳化硅（Silicon Carbide, SiC）掺杂的SR基复合材料，实验结果表明，加入SiC后在低电场条件下复合材料的绝缘性能没有下降，随着外加电场的增加，复合材料展现出了显著的非线性导电性，有助于加速介质表面和空间电荷消散，抑制界面处的电荷积累，然而未对所制备材料参与设备电场调控的应用效果展开计算。文献[14-15]报道了掺杂氧化锌（Zinc Oxide, ZnO）压敏微球的复合材料，通过仿真对比分析了传统电缆终端和掺杂改性复合材料电缆终端在典型工作电压下的电场分布，结果表明，基于非线性电导材料的电缆终端附件内部电场分布更为均匀。文献[16]研究了钛酸铜钙（Copper-Titanate Calcium, CCTO）/ SR复合材料，随着填料含量增加，复合材料的电导率随外加电场非线性增加的现象愈加明显，通过仿真计算证明了CCTO掺杂复合材料具有较好均匀化电场分布的能力。然而以上研究均是将仿真计算作为一种应用效果的验证手段，没有探究电导率参数范围的影响。无论是掺杂何种填料的复合材料，其电导率特性都是由阈值电场和非线性系数这两个关键参数进行评估，事先通过仿真计算确定出与应用场景相匹配的合适电导率参数范围，可在材料制备环节中，如改性方法的选择方面起指导作用。
基于上述分析，本文选用具有化学活性低、成本适中及导热性好等优点的SiC对SR基体进行掺杂改性，通过实验探究了SiC/SR复合材料的非线性电导和直流击穿特性。建立了500kV直流电缆终端模型，在综合考虑引入非线性材料对关键位置电场分布、损耗功率及温升的影响后，确定了与应用场景相匹配的电导率关键参数范围，并探究了所制备的SiC/SR复合材料作为应力锥增强绝缘参与电场调控的应用效果。研究结果有望从材料改性角度为提升电缆附件性能提供思路。
基体选择甲基乙烯基硅橡胶（MVQ110），其中乙烯基含量0.08%，分子量为68万，由浙江新安化工集团有限公司提供；交联剂为2,5-二甲基-2,5-双-（叔丁基过氧）己烷，由北京伊诺凯科技有限公司提供；填料为SiC粉体，晶型为β型，平均粒径分别为1.5μm、10μm、28μm和40μm，由秦皇岛一诺材料有限公司提供。SiC/SR复合材料制备流程如图1所示。按照制备需求称取适量纯硅橡胶基体和SiC；填料、基体和交联剂在双辊混炼机上充分混合后得到混炼胶；最后将混炼胶放在模具上，使用平板硫化仪在170℃、15MPa条件下热压成型，得到不同体积分数、不同粒径的SiC/SR复合材料样品。图2为样品断面形貌扫描电镜图，可见SiC颗粒均匀分散于SR基体中。
图1 SiC/SR复合材料制备流程
Fig.1 Preparation process of SiC/SR composites
图2 SiC/SR复合材料样品扫描电镜图
Fig.2 Scanning electron microscope images of SiC/SR composites
采用三电极系统测量SiC/SR复合材料的直流电导率，该系统主要包括：三电极单元、高压直流电源、保护电阻、分压器、皮安表和高温烘箱，测试系统示意图如图3所示。高压直流电源为日本松定电源公司生产的AU—80R15直流电源，输出电压范围为0～80kV，额定输出电流为20mA。Keithley 6517B型静电计用于检测电流，测量范围为1fA～20mA。三电极单元中测量电极直径d=20mm，测量电极与环形保护电极间隙g=3mm。高温烘箱用于提供恒温环境。测试样品为直径80mm，厚度l=1mm的圆片。
图3 直流电导率测试系统示意图
Fig.3 Schematic diagram of DC conductivity test system
对于每组样品，保持电压U恒定约30min，待极化电流充分衰减、皮安表电流示数稳定后，选取最后1min内测量到的电流数据的平均值作为该试样的电导电流I。
直流击穿特性测试系统包括直流高压发生器、试验变压操作箱和圆柱电极三部分。测试样品为直径50mm，厚度1mm的圆片。在实验过程中，将待测样品浸在绝缘油中，以防样品发生沿面放电情况，升压速率为1kV/s，直到样品被击穿。采用式（1）所示双参数Weibull分布来处理所测击穿场强数据。
（1）
式中，F(Ebreak)为累计失效概率；Ebreak为实测击穿场强值；η为形状因子；α为F(Ebreak)=0.632时对应的特征击穿场强。
为评估所制备的SiC/SR复合材料参与设备电场调控的可行性和应用效果，建立了500kV直流电缆终端有限元仿真模型，如图4所示。该模型主要由铜导体、导体屏蔽层、交联聚乙烯（Cross Linked Polyethylene, XLPE）绝缘、绝缘屏蔽层、金属屏蔽网、橡胶护套、应力锥导体和应力锥增强绝缘八个部分组成[14,17]，具有非线性电导特性的SiC/SR复合材料应用于应力锥增强绝缘部分。图4中的标记点为电缆终端绝缘中的关键位置，a→b→c代表以a为起始点的橡胶护套、应力锥绝缘和XLPE主绝缘界面路径；d→e→f代表以d为起始点的应力锥导体表面路径。
图4 500kV直流电缆终端模型
Fig.4 Model of 500kV DC cable terminal
对于500kV直流电压作用下的电缆终端模型，其电场分布主要由材料电导率决定，控制方程为
（2）
式中，J为传导电流密度；g为材料电导率；E为电场强度；j为电势。各部分材料的电学参数见表1。其中，应力锥增强绝缘材料参数均为实测值，其电导率将于3.1节中详细叙述，体积分数为10%、20%及30%的SiC/SR复合材料的相对介电常数分别为3.4、4.6和6.5。
表1 电缆终端各部分材料的电学参数
Tab.1 Electrical parameters of materials in the model
部件相对介电常数εr电导率g/(S/m) 铜导体—5.7×107 屏蔽层5010 XLPE绝缘2.31×10-15 应力锥增强绝缘实测值实测值gFGM
在模型边界条件设置方面，以铜导体为电压终端；以绝缘屏蔽层为接地边界；在离电缆终端足够远的闭合场域边界设置为电绝缘，得到
（3）
式中，φc为铜导体电势；φs为绝缘屏蔽层电势；Γ为闭合场域边界；n为边界上的单位法向矢量。
电缆终端模型中的热量传递包含热传导、热对流及热辐射三种基本方式。在没有外加热源的情况下，控制方程为[18]
（4）
式中，T为温度；u为流体的速度场矢量；q为热通量；ρ为密度；C为热容；λ为材料的热导率。
温度场求解包含三类边界条件：①中心导杆温度设置为343.15K[4]；②电缆终端两端边界Γ1设置为热绝缘；③电缆表面Γ2与周围环境发生自然对流散热。
（5）
式中，Tc为铜导体温度；H为表面传热系数；Text为环境温度，设置为303.15K。
此外，考虑到电缆表面对周围环境的辐射散热过程，有
（6）
式中，R为辐射系数；B为Stefan-Boltzmann常数。
不同体积分数SiC/SR复合材料的电导率特性曲线如图5a所示。掺杂量的提高减小了各SiC颗粒间SR基体相的厚度，等效于在物理上减少了载流子从一个SiC颗粒传输到另一个SiC颗粒时需要跃过或逃逸的基体中深陷阱的数量[13]，因而随着SiC体积分数的增加，SiC/SR复合材料具有更高欧姆区电导率和更低的阈值电场强度。图5b为不同粒径SiC/SR复合材料的电导率特性曲线。在SiC/SR复合材料中，由SiC颗粒相互接触形成的导电通路形状与粒径有直接关系。当SiC体积分数保持不变时，粒径越大，形成笔直导电通路的概率越高[19]；与大粒径SiC相比，小粒径SiC比表面积大，颗粒与橡胶基体间接触面积大，从而导致填料-基体界面势垒增加，载流子在局部电场作用下跃过界面势垒并到达相邻SiC颗粒的概率降低[20]。因此填充大粒径SiC的复合材料在欧姆区具有更高的导电性和更低的阈值电场强度。衡量电导特性的关键参数见表2。
图5 SiC/SR复合材料的电导率特性
Fig.5 Electrical conductivity of SiC/SR composites
表2 SiC/SR复合材料电导率特性的关键参数
Tab.2 Parameters of electrical conductivity
SiC填料阈值电场强度Eb/(MV/m)非线性系数β 体积分数(%)粒径/μm 101.53.183.24 201.52.296.32 301.51.003.35 10103.133.00 10282.762.83 10402.031.97
不同温度下SiC/SR复合材料的电导率特性曲线如图6所示。随着温度的上升，复合材料的阈值电场强度及非线性系数均呈逐渐降低趋势。这是由于，一方面，温度升高赋予了无规则热运动的载流子更高的能量，在电场作用下，更多高能载流子得以越过界面势垒，参与导电过程，因而进入非线性区的阈值电场强度降低；另一方面，当外加电场强度上升到一定值时，大多数导带中的载流子均沿电场方向迁移形成传导电流，在此过程中，运动载流子与SiC晶格中的振动原子相碰撞，其运动速度及方向都将改变，发生载流子散射现象，以致传导电流方向上载流子数量减少，宏观上表现为电导特性曲线非线性系数降低[21-22]。
图6 不同温度下SiC/SR复合材料的电导率特性
Fig.6 Electrical conductivity with different temperature
SiC/SR复合材料的直流击穿电场强度Weibull分布如图7所示。纯硅橡胶样品的特征击穿场强为α=48.91MV/m，掺杂10% 1.5μm SiC后，特征击穿场强降低至α=37.76MV/m，降幅为22.8%；掺杂粒径增加至40μm，特征击穿场强为α=29.37MV/m，降幅为40%；掺杂量增加至30%，特征击穿场强进一步降低至α=25.79MV/m，降幅为47.3%。
因此，掺杂SiC会导致复合材料的特征击穿场强降低，且降幅随着SiC体积分数、粒径的增加呈逐渐增大趋势。但整体而言，下降之后的特征击穿场强数值仍高于目前XLPE直流电缆设计所允许运行的最高工作场强20MV/m[23]，并留有一定裕度。
图7 SiC/SR复合材料的直流击穿场强Weibull分布
Fig.7 Weibull distribution of DC breakdown strength
采用非线性电导材料对设备进行电场调控时，只有当材料的电导特性与设备工作环境相匹配，才能达到较好的均压效果。首先，以XLPE绝缘-橡胶护套-应力锥绝缘交界点（图4中b点）和应力锥导体锥面（图4中e点）两处电场强度为主要考察指标，探究适用于500kV直流电缆终端的电导特性参数范围。关键位置电场强度随应力锥增强绝缘处材料的电导特性参数变化曲线如图8所示，同时图中也展示了采用四类典型材料（Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ）时对应的电场分布，标注的数值均为关键位置最大电场强度值。Ⅰ类材料为固定电导材料，其电场集中区域主要在锥面处，最大值为17.9MV/m，而交界点处电场强度仅为1.6MV/m；Ⅱ类材料为低阈值电场材料（如Eb=0.1MV/m，β=3），与采用Ⅰ类材料时相比，锥面处的局部电场集中情况得到很好的改善，而交界点处电场强度急剧上升，最大值达20MV/m；Ⅲ类材料阈值电场适中（如Eb=3MV/m，β=3），此时电缆终端内部电场分布合理，锥面处最大电场强度降幅为51.4%，同时交界点处电场强度没有明显增加，内部最高电场由XLPE主绝缘承担，其值为16.1MV/m；Ⅳ类材料为高阈值电场材料（如Eb= 15MV/m，β=3），由于材料电导率非线性增加的时机过晚，其均压效果有限，锥面处最大电场强度降幅仅为8.4%。
图8 关键位置电场强度随电导特性变化曲线
Fig.8 Relationship of field strength at key position with different conductivity characteristics
相较而言，电场调控对非线性电导材料阈值电场强度的要求更为严格，材料的非线性系数只要不是太低，都能够起到一定的均压作用。在满足阈值电场强度与应用场景相匹配这一前提条件后，更低的阈值电场强度和更高的非线性系数均意味着在相同的外加电场下，材料具有更大的电导率，从而使局部电场强度降幅更大，均压效果更好。需要注意的是，应力锥增强绝缘处导电性提高的同时也意味着在运行期间泄漏电流增加，进而将引起更高的绝缘损耗功率，因此需要综合考量。图9所示为增强绝缘处损耗功率密度和温度随电导特性参数变化曲线，标注的数值为增强绝缘处特征参数的平均值。当采用Ⅰ类固定电导材料即传统硅橡胶时，损耗功率密度为6.33W/m3；与采用Ⅰ类材料时相比，依次引入Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ类材料后，随着阈值电场由低向中、高过渡，损耗功率集中区域先扩大后缩小，由此引起的局部温升也呈先增加后减小的变化趋势。总体来说，掺杂SiC虽增加了应力锥增强绝缘处的损耗功率，但由此引起的局部温升不超过1K，该值与中心导杆上的发热相比可以忽略[24]。
图9 增强绝缘处损耗密度和温度随电导特性变化曲线
Fig.9 Relationship of loss density and temperature with different conductivity characteristics
迟庆国、李忠磊和D. Weida等国内外学者通过仿真计算考察了不同种类非线性电导复合材料参与电缆附件内部电场调控的应用效果[15,25-27]，材料应用后的关键位置附近最大场强平均降幅约为50%。在综合考虑引入非线性材料对关键位置的电场分布、损耗功率及局部温升的影响后，按照如下条件进行参数筛选：与采用Ⅰ类材料时相比，锥面处最大电场强度降低幅度不低于50%，即数值不大于9.0MV/m；同时交界点处最大电场强度上升幅度不超过20%，即数值不大于1.92MV/m；损耗作用引起的局部温升不超过1K。根据上述条件，得到合适的电导率参数范围为：①对于β=3的材料，2.9MV/m＜Eb＜4.0MV/m；②对于β=5的材料，6MV/m＜Eb＜7.3MV/m；③对于β=10的材料，7.0MV/m＜Eb＜10.2MV/m。
在目前已制备出的复合材料中，10% 1.5μm SiC/SR、10% 10μm SiC/SR、10% 28μm SiC/SR的电导特性参数基本满足条件①；而对应条件②和③的复合材料正在通过对SiC填料表面有机化改性、表面无机化包覆等方式积极探索中，力求在保证一定非线性系数的前提下，实现阈值电场往高场方向调控。
将三种材料应用于应力锥增强绝缘部分，其参与高压电缆终端电场调控的应用效果如图10和图11所示，关键位置处的电场强度值列于表3中。电缆工作过程中存在发热现象，其附件内部稳态温度沿法向方向呈梯度分布。在高温高场条件下，虽然SiC晶格散射现象会阻碍载流子输运，继而导致非线性系数减小，但同时更多高能载流子的出现会使材料电导率进入非线性区的时机提前，即阈值电场强度降低，从而弥补了由于非线性系数降低对均压效果产生的负面影响。与采用传统硅橡胶材料相比，三种材料均展现出了良好的均压效果，锥面处电场强度降低幅度均达到50%，同时交界点处电场强度上升幅度均不超过20%，电缆终端内部电场分布合理，最大场强由XLPE主绝缘承担。综合来说，10% 1.5μm SiC/SR复合材料和10% 10μm SiC/SR复合材料对电缆终端内部电场分布的改善效果较好。
图10 采用所制备SiC/SR复合材料后电场分布
Fig.10 Field distribution after using SiC/SR composites
图11 关键位置参考线处电场强度
Fig.11 Field strength at the reference line of key position
表3 关键位置电场强度
Tab.3 Field strength at key position
应力锥增强绝缘处材料关键位置电场强度/(MV/m) 交界点b处导体锥面e处 固定电导材料1.6017.9 10% 1.5μm SiC/SR1.878.91 10% 10μm SiC/SR1.898.90 10% 28μm SiC/SR1.919.00
本文通过实验研究了SiC掺杂的硅橡胶基复合材料直流电导特性和直流击穿特性，仿真分析了所制备复合材料参与高压电缆终端电场调控的应用效果，得出的主要结论如下：
1）掺杂SiC后复合材料的直流击穿场强虽有一定幅度降低，但整体仍大于目前XLPE绝缘直流电缆设计所允许运行的最高工作场强。
2）随着温度升高，SiC晶格散射现象会阻碍载流子输运，导致复合材料非线性系数降低，但高温条件下更多高能载流子的出现将电导率进入非线性区的时机提前，即阈值电场强度降低，弥补了由于非线性系数降低对均压效果带来的负面影响。
3）与采用传统绝缘材料相比，所制备的掺杂SiC的体积分数为10%的SiC/SR复合材料可有效改善电缆终端内部电场分布，应力锥导体锥面处电场强度降低幅度达到50%，同时XLPE绝缘-橡胶护套-增强绝缘交界点处电场强度上升幅度不超过20%。其中，10% 1.5μm SiC/SR复合材料和10% 10μm SiC/SR复合材料改善效果较好。
4）通过偶联剂对填料表面改性以增强界面结合，或通过表面包覆纳米填料以构造稳定接触界面，是保证一定非线性系数的前提下实现复合材料阈值电场往高场方向调控的可探索方向。
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Abstract For HVDC cables, the insulation level is the core issue, and also the key factor affecting the equipment capacity and long-term operation stability. In the cable accessories, because the electrical conductivity and dielectric constant of the insulating material cannot achieve continuous transition, the electric field distribution is highly uneven. The field strength borne by the insulating part of the accessories is several times the average value of the overall field strength, which may cause local electric field distortion inside the accessories and even directly cause insulation failure. Reasonable improvement of the electric field distribution at key positions are critical to the insulation of high-voltage cable terminal. It is an effective scheme to regulate the field distribution in the cable terminal by using nonlinear material whose electrical conductivity changes adaptively with the applied field.
Silicon carbide (SiC), which has the advantages of low chemical activity, moderate cost and good thermal conductivity, is selected to modify the silicone rubber (SR) matrix. The DC breakdown and nonlinear conductivity characteristics of SiC/SR composites were experimentally investigated. The results show that although the breakdown strength of the composite material decreases to a certain extent after doping with SiC, it still meets the requirement of operation. With the increase of temperature, the SiC lattice scattering will hinder the carrier migration, resulting in the decrease of nonlinear coefficient, while the appearance of more high-energy carriers will reduce the threshold field of the conductivity.
When nonlinear materials are used to regulate the electric field of the equipment, only when the conductivity characteristics of the materials match the operation environment can a better field grading effect be achieved. Under the conditions of considering the field distribution, power loss and local temperature rise, the suitable parameters range of nonlinear conductivity were determined quantitatively. The results show that when the nonlinear coefficient is fixed, the threshold field increases gradually, and the field strength at the junction and the cone surface presents completely opposite changing trends. Although doping SiC increases the power loss at the stress cone reinforced insulation, the resulting local temperature rise does not exceed 1K, which can be ignored compared with the heating on the central copper rod. The parameters range matched with 500kV DC cable terminal is: (1) For material with nonlinear coefficient of 3, the threshold field should be in the range of 2.9～4.0MV/m. (2) For material with nonlinear coefficient of 5, the threshold field should be in the range of 6.0～7.3MV/m. (3) For material with nonlinear coefficient of 10, the threshold field should be in the range of 7.0～10.2MV/m. The conductivity characteristic parameters of the prepared composites doped with 10% SiC basically meet the range (1). The composites corresponding to range (2) and range (3) are being actively explored by means of surface organic modification and surface inorganic coating.
Compared with the traditional SR materials, the prepared 10% SiC/SR composite material can effectively improve the field strength distribution inside the cable terminal. The field strength at the conical surface of stress cone conductor can be reduced by 50%, and the field strength at the junction of XLPE insulation-rubber sheath-reinforced insulation increases by no more than 20%. Among them, 10% 1.5μm and 10% 10μm SiC/SR composites has better improvement effect. The findings are expected to provide ideas for improving the performance of cable accessories from the perspective of material modification.
Keywords：Silicone rubber, nonlinear conductivity, breakdown strength, field regulation
国家电网有限公司总部科技项目资助（7000-202158440A-0-0-00）。
收稿日期 2022-06-16
改稿日期 2022-08-27
DOI:10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.221138
中图分类号：TM215
伍珈乐 女，1994年生，博士研究生，研究方向为先进电气绝缘材料设计与综合性能优化。E-mail：wujiale2016@126.com
卞星明 男，1985年生，教授，博士生导师，研究方向为电工装备电磁环境、电力系统智能感知和先进电气绝缘材料。E-mail：bianxingming@ncepu.edu.cn（通信作者）
（编辑 李冰）