图1 几何模型示意图
Fig.1 Schematic diagram of geometric model
摘要 高压直流气体绝缘输电线路中的环氧树脂盆式绝缘子长期处于单极性电场作用下，表面电荷在气固界面处发生积聚，会造成局部电场畸变，进而诱发闪络。利用等离子体对环氧树脂表面进行改性处理，能够调控表面电荷分布，提高闪络电压。该文将仿真计算与实验验证相结合，构建气固复合绝缘瞬态场仿真模型，利用离子输运方法构建非线性气体电导，综合考虑材料本征传导、表面传导和气体传导三种电荷积聚途径，探究了不同表面电导率参数设置下气固界面的电荷积聚情况与绝缘性能。仿真结果表明：随着表面电导率升高，三结合处积聚的电荷数量先增加后减少；三结合处的最大电场强度随着表面电导率的升高而不断下降，电场均匀程度先升高后降低；损耗功率随着表面电导率的增加而增加。利用等离子体表面处理平台对环氧树脂进行表面改性处理，并测试了改性后材料的电荷积聚特性和闪络电压，实验结果与仿真结果保持一致。利用等离子体对绝缘材料进行表面改性处理能有效调控气固界面电荷分布，抑制电场畸变，提高闪络电压，有望在直流气体绝缘输电线路中得到广泛应用。
关键词：等离子体 环氧树脂 气固复合绝缘 仿真计算 离子输运
气体绝缘输电线路（Gas Insulated transmission Line, GIL）在长距离输电过程中，占地面积小，可靠性高，能适应恶劣的气候环境，可作为架空线、电缆和穿墙套管的有效替代方案，能满足全天候大容量远距离输电的需求，在电力系统和电能输送中发挥着越来越重要的作用[1-2]。SF6气体由于其出色的电气性能，常用于GIL中的绝缘气体，但其分解产物通常具有腐蚀性。氧化铝耐SF6分解气体的腐蚀性且耐电弧性能优良，因此国内外普遍选用氧化铝作为无机填料与环氧树脂形成浇注体系，成为电子、电力领域广泛应用的重要绝缘材料[3-4]。微米氧化铝掺杂环氧树脂复合材料制成的绝缘子，不仅提高了绝缘子的耐电弧性、耐化学性和尺寸稳定性，还提高了导热性能，降低了绝缘子的成本[5-6]。
与交流GIL相比，直流GIL长期运行稳定性不佳，主要原因是由环氧树脂（Epoxy Resin，EP）绝缘子长期承受单极性直流电场作用，在其表面积累了大量表面电荷，导致气-固交界面电场发生局部畸变，电场不均匀分布促进了沿面闪络过程的发生，降低了绝缘性能，影响了电力系统的可靠性[7]。与交流电压下电场按介电常数分布不同，直流电压下绝缘子表面电场的分布主要取决于电介质的电导率。通过调控环氧树脂表面电导参数的分布，可以达到改善电场、提高绝缘子的沿面闪络电压的目的。研究表明，使用等离子体对环氧树脂进行表面改性处理，能够有效改善EP表面物理化学性能，降低绝缘失效的风险。张兴涛等[8]采用介质阻挡放电（Dielectric Barrier Discharge, DBD）在大气压空气中产生了功率密度为24.5 W/cm3的低温等离子体，并对聚酰亚胺表面进行不同时间的等离子体改性，同时测试其表面电导率和耐电晕时间。杨国清等[9]分析了四氟化碳/氮气混合气体等离子体的放电及分布特性，然后对纳米SiO2进行表面氟化处理，研究了纳米 SiO2的氟化机理，初步分析了该氟化技术对环氧基体电气性能的影响。结果表明纳米 SiO2经过该等离子体氟化技术改性后能改善环氧树脂的电气性能。关弘路[10]建立了DBD放电实验系统，以EP为待处理试样，发现DBD等离子体处理后材料表面特性明显改变，而且材料表面特性的变化也会影响 DBD的电气参数，适当的等离子体处理时间使得硅橡胶试样具有最高的沿面闪络电压。
综上所述，环氧树脂表面等离子体改性处理可以改善绝缘子绝缘性能，提高闪络电压。虽然国内外对于绝缘子表面电荷积聚进行了大量的研究[11-13]，但是大部分研究手段单一，由于实验条件不同，所得研究结论常不统一甚至矛盾[14-15]。由于影响环氧树脂绝缘子表面电荷积聚的因素众多，如环氧树脂绝缘子内部与表面缺陷、实验温度、气体氛围、环境湿度等，缺乏有力证据证明实验结果的差异性主要是由某选定的单一实验条件的改变所引发，有可能是多种因素的共同影响所致。利用仿真计算的方法进行分析，可以严格控制其他条件不变，只改变选定的单一条件，从而可以屏蔽掉其他因素对于实验结果的影响，体现单一条件对于实验结果的影响程度。因此，仿真分析是研究表面电荷积聚影响因素的重要手段之一，将仿真计算与实验研究相结合，能够对绝缘材料机理进行更深入的探索，进一步阐明材料电场作用下的构效关系。
本文采用仿真计算与试验验证相结合的方法，通过构建气固复合绝缘系统离子输运瞬态场仿真模型，计算不同表面电导率下微米氧化铝/环氧树脂材料电气特性，寻找最优表面电导参数，以均化表面电场，提高闪络电压。同时设计了对应的等离子体改性方案，实验结果证明了仿真计算的有效性。
本文按高压腔体实际内部环境1:1构建了简化几何模型，如图1所示。
图1 几何模型示意图
Fig.1 Schematic diagram of geometric model
1.2.1 高压电极
针形高压电极材料为铜，各项关键参数见表1。
表1 高压电极各项参数
Tab.1 High voltage electrode parameters
模型参数数值 电导率/(S/m)5.998×10-7 相对介电常数1 比热容/[J/(kg·K)]385 密度/(kg/m3)8 940 导热系数/[W/(m·K)]400
1.2.2 气体参数
本文所有实验和测试均在大气环境下进行，空气关键参数设置见表2。为了提高仿真计算的准确性，本文使用离子输运模型模拟计算空气的非线性电导率[16]，因此在材料参数中将电导率设置为0以排除气体常数电导率的影响，具体的非线性电导参数在后文给出。
表2 气体各项参数
Tab.2 Gas parameters
模型参数参数值 电导率/(S/m)0 相对介电常数1 平均摩尔质量/(kg/mol)0.028 97 温度/K 293.15 压强/Pa1.01×105
1.2.3 EP样片与绝缘衬底
本文所用EP样片为课题组自制，关键参数设置见表3。本文着眼于等离子体表面改性处理后表面电导率变化对环氧树脂材料绝缘性能的影响，因此表面电导参数的设置在后文中进行详细说明。
表3 EP样片各项参数
Tab.3 Parameters of EP sample
模型参数数值 体积电导率/(S/m)3.33×10-18 相对介电常数4.95 比热容/[J/(kg·K)]385 密度/(kg/m3)8 940 导热系数/[W/(m·K)]400 电阻温度系数/K-13.862×10-3
本文构建的仿真模型为气固复合绝缘系统瞬态场，采用静电场来模拟计算气体电介质和固体绝缘材料中由电荷动态行为而产生的电场。直流电场作用下的瞬态电磁场过程通过麦克斯韦方程组进行表示，控制方程为
（1）
（2）
（3）
（4）
式中，
为空间电荷密度，C/m3；D为电位移矢量，C/m2；J为电流密度矢量，A/m2；e0为真空介电常数，
＝8.854 187 817×10-12 F/m；
为材料相对介电常数；E为空间电场强度，V/m；
为电势，V。
在气固交界处，由于二者的介电常数不同，由式（1）与式（3）可知，交界面两侧介质内电场强度及其导数发生突变。气固交界面处的电场强度如图2所示。在交界面处，电场强度切向分量连续，法向分量突变，导致电荷在绝缘材料交界处积聚，积聚的电荷附着在微米氧化铝/环氧树脂复合材料表面形成表面电荷。
图2 气固交界面处的电场强度
Fig.2 The field strength at the gas-solid interface
表面电荷积聚现象是高压直流电场作用下从容性电场分布向阻性电场分布转化过程中的必然产物。电荷动态特性不仅取决于固体材料的特性，还受到气体离子输运的影响。综合考虑体积传导、气体传导和表面传导三种电荷积聚途径的影响[17],控制方程为
（5）
（6）
式中，n为法向分量的参考方向，从固体侧指向气体侧，如图2所示；Ds为气体电介质中的电位移矢量，C/m2；Dg为固体绝缘材料中的电位移矢量，C/m2；
为电荷浓度，mol/m3；JVn为绝缘材料体积电流密度的法向分量，对应体积传导方式，A/m2；Jgn为气体电介质电流密度的法向分量，对应气体传导方式，A/m2；
为环氧树脂样片表面等效电导率，S/m；Et为场强切向分量，V/m；
为表面电流密度的切向分量，对应表面传导方式，A/m2。
本文通过带电离子输运方程描述直流电场作用下气体电介质中的离子运动，计算气体侧电流密度，利用稀物质场传递模型将该输运方程加入仿真模型中。气体电介质中的电荷特性是带电离子产生与消失的博弈过程，进而决定了放电的发展情况。带电离子在辐射和电场的作用下不断产生，而消失则主要通过以下三种途径：①在电场力作用下的迁移；②因浓度梯度不同产生的扩散；③正、负带电离子的复合。其中，带电质点的扩散规律遵循菲克定律，即有
（7）
式中，JD为扩散通量，kg/(m2·s)；
为扩散系数，m2/s；
为物质浓度，mol/m3；
为浓度梯度；“
”表示扩散运动方向为浓度梯度的反方向。通过单位截面物质流量与该处的浓度梯度正相关，浓度差越大，扩散通量越大。
带电离子受电场力作用的迁移遵循能斯特-爱因斯坦关系
（8）
式中，R为气体摩尔常数，J/(mol·K)；T为环境温度，K。将气体离子流场与静电场耦合，电场输入设置控制为静电场计算得到的电势j。
同时考虑扩散与迁移行为，式（2）中的电流密度矢量J修正为
（9）
式中，Zi为带电离子电荷数，正极性离子设为1，负极性离子设为-1；
为离子迁移率，m2/(V·s)；
为法拉第常数，A·s/mol。式（10）描述了带电离子的产生与复合。
（10）
式中，
为反应速率，mol/(m3·s)；n+、n-为正、负离子浓度，mol/m3；
为离子对产生率(cm3·s)-1；kr为正、负离子复合系数，m3/s；。离子产生与离子复合行为动态平衡，因此可以求得正负带电离子初始浓度值
为
（11）
综上所述，气体电介质正极性离子输运方程和负离子输运方程分别为
（12）
（13）
式（12）为正极性离子输运方程，其中b+、b-为正、负离子迁移率，m2/(V·s)；D+、D-为正、负离子扩散系数，m2/s。
本文研究计算中设置离子对产生率=10/(cm3·s)，正、负离子复合系数为kr=1.5×10-6 m3/s，D+=0.034 cm2/s，D-= 0.047 cm2/s[18]。
由式（9）和式（10）可得空气中的传导电流密度为
（14）
离子输运动态计算过程中，局部区域的带电离子浓度梯度变化率较大会引发数值振荡计算不收敛。为此，采用流线扩散与Do Carmo and Galeão侧风扩散两种扩散方式对相关的方程进行数值稳定性校正。同时，对气固交界面附近的网格进行密集化处理。模型的网格剖分如图3所示。
图3 模型的网格剖分
Fig.3 Mesh generation of the model
绝缘材料体积传导电流是由于本征传导和界面极化现象产生的。绝缘材料的体积电导率随温度发生变化[19]。在本文的实验过程中，样片保持在室温下可以忽略温度的影响。且所处的工作电场强度较低，忽略电场强度变化的影响，因此体积电导率设为常数。EP内体积电流密度设置为
（15）
式中，
为体积电导率，
=3.33×10-18 S/m；Jv为固体侧体传导电流密度，A/m2。
表面电导率指的是材料表面上平行于电流方向的单位宽度上的电流与表面电位梯度之比，主要取决于材料的自身性质。根据文献[20]，本文中所使用的表面电导率均为等效表面电导率。表面电流密度为
（16）
式中，
为等效表面电导率，S/m；Js为气固交界面表面电流密度，A/m2。
本文通过一个斜坡函数模拟均匀升压过程，即
（17）
式中，
为仿真模拟中所用的电压，kV；t为加压时间，s；“-”表示电源极性为负。电源电压以0.5 kV/s的速率均匀升高，截断电压设置为-10 kV，均匀升压函数如图4所示。
将该电压作为高压电极边界的电位值，即第一类边界条件为
（18）
图4 均匀升压函数
Fig.4 Uniform rising voltage function
（19）
式中，Bh为模型中高电压电极的边界；Bg为地电极的边界。在气固交界面处还需满足
（20）
式中，
为交界面处气体侧的电势，V；
为交界面处固体侧的电势，V。
在电极处设置扩散边界条件模拟电荷消失于异极性电极，即
（21）
（22）
本文主要研究内容为表面电导参数对环氧树脂表面电气性能的影响，在气固复合绝缘系统瞬态仿真模型中，负极性高压电极与地电极之间长度为7 mm的气固交界面区域即为等离子体处理区域。在该区域样片表面电导率分别设置为1×10-11、1×10-12、1×10-13、1×10-14、1×10-15、1×10-16、1×10-17、1×10-18 S/m和1×10-19 S/m九个不同的电导率。对每种电导率设置下的仿真模型分别求解，即可得到仿真计算结果。
模型中使用的电极结构为针-针对称电极结构，电极尖端夹角为15°。在施加的边界条件下，针电极处的电场强度不足以使铜电极产生冷场发射[21]，因此在进行计算时，为了提高计算速度，将铜电极视作等势体，不施加静电场计算方程。优化后的仿真模型单次计算时间从3 d 20 h 44 min缩短为4.5 min，两种方法计算结果误差小于0.01 %，因此认为将铜电极移出静电场仿真计算区域，可以在不影响计算结果的情况下大幅提高计算速度。
如1.8节所述，采用均匀升压法，速率为-0.5 kV/s，截断电压为-10 kV，保持电源电压不变，图5所示为气固复合绝缘表面的电势分布。由式（6）和式（16），气固交界面区域表面电导率不同时，表面传导电流密度Js随之改变，交界面处积聚的电荷数量也不相同，因而表面电势分布也有所差异。t=30 s时，气固交界面处电势分布如图6所示。表面电导率为1×10-11 S/m时，从高压电极到地电极，电势沿切线方向均匀降落，近似为一条直线。电导率较低时，电势沿切线方向的降落不再是一条直线，在电极附近降落快，在中间区域降落慢，这是由交界面处的电荷积聚造成的。
图5 气固复合绝缘电势分布
Fig.5 Potential distribution of gas-solid insulation
图6 气固交界面处电势分布
Fig.6 Potential distribution at the interface
气固复合绝缘系统交界面处的电场分布如图7a所示。由于对称的针-针电极结构，电场强度呈轴对称分布，最大值出现在电极、气体、电介质三结合处。不同表面电导率下最大电场强度值如图7b所示。
图7 交界面处电场强度
Fig.7 Electric field intensity at the interface
交界面区域电场强度的切向分量和法向分量如图8所示。切向分量始终为负值，即电场强度始终由地电极指向负极性高压电极。与切向分量不同，电场强度法向分量在负极性电极附近大于0，即方向由环氧树脂指向气体介质；在地电极附近相反，其值小于0，方向由气体介质指向环氧树脂，呈中心对称分布。图8b显示了0～3.5 mm内电场强度法向分量的分布，图8c显示了不同表面电导率下电场强度切向分量和法向分量的最大值。
图8 电场强度各向分量分布
Fig.8 Distribution of field strength in all directions
在单极性直流电压作用下，电荷在气固交界面不断积聚，其分布如图9所示。交界面处表面电荷呈中心对称分布，电导率低于1×10-18 S/m时，积聚的表面电荷数量非常少，高压电极附近积聚正极性电荷，地电极附近积聚负极性电荷；电导率高于1×10-18 S/m时，高压电极附近积聚负极性电荷，地电极附近积聚正极性电荷。距离电极越远，积聚的表面电荷越少，在中心位置（x=3.5 mm处）积聚的电荷为0。
图9 表面电荷分布
Fig.9 Surface charge distribution
气固界面区域积聚的电荷总量为
（23）
式中，
为界面处积聚的电荷总量；
为表面电荷密度。图10展示了不同表面电导率下交界面处积聚的电荷密度最大值和总量。
图10 电荷密度与数量
Fig.10 Charge density and quantity
在直流电场作用下，EP表面会产生泄漏电流，导致能量损耗。不同数量级的表面电导率下的能量损耗如图11所示。由图11可知，表面电导率在一定范围内（＜1×10-15 S/m）时，能量损耗随着表面电导率的升高并不明显。当表面电导率进一步升高时，EP交界面处产生的能量损耗急剧升高。
图11 能量损耗
Fig.11 Energy loss
为了对仿真结果进行验证，本文搭建了环氧树脂复合材料制备、等离子体改性与绝缘性能测试平台，并对自制的微米氧化铝/环氧树脂样片进行了改性和性能测试。
本文所用微米氧化铝/环氧树脂样片为课题组按照工业生产盆式绝缘子的工艺自制而成，具体组分和质量见表4。将各组分原料按照比例加入烧杯中搅拌均匀，为了避免气泡对氧化铝/环氧树脂样片绝缘性能造成不利影响，将混合物置于预热至60℃的真空干燥箱中进行脱气处理。混合物上层的气泡破裂后，将无气的混合物倒入预热好的模具中并重新置于真空干燥箱内加热至120℃固化2 h，即可得到实验所需的微米氧化铝/环氧树脂样片，样片直径为40 mm，厚度为3 mm，颜色为乳白色。利用扫描电子显微镜（Scanning Electron Microscope, SEM）对微米氧化铝/环氧树脂复合绝缘材料样片进行观测，为了观察材料内部微米氧化铝填料的分布情况，利用液氮将复合材料样片进行低温脆断处理，对样片断面进行了扫描观测，发现微米氧化铝填料几乎充满了样片内部，且部分微米氧化铝填料镶嵌在浅表层。填料颗粒分布均匀，表明氧化铝填料在样片中的分散性较好，样片表面的微观形貌如图12所示。
表4 EP样片组分和质量比例
Tab.4 Composition and mass fraction of EP sample
组分名称质量/g 环氧基体双酚 A 型环氧树脂（E-51）100 固化剂甲基四氢邻苯二甲酸酐（MTHPA）80 促进剂2, 4, 6—三（二甲胺基甲基）苯酚(DMP30)1 填料100 μm 氧化铝300
图12 环氧树脂样片实物图和表面微观形貌
Fig.12 Physical diagram and surface micro-morphology of epoxy resin sample
等离子体放电时会产生极高的能量，会促使物质的化学键发生断键重组，根据前驱物的性质以及作用在材料时的效果，可将等离子体与材料表面的效应分为等离子体刻蚀、等离子体接枝和等离子体聚合[22]。等离子体刻蚀效应，是指在非反应性气氛条件下（如惰性气体Ar或He）利用高能等离子体使材料表面的化学键发生断键重组，导致材料表面原有形貌发生改变[23]。由此可见，等离子体轰击环氧树脂表面时，会发生一系列复杂的物理化学反应。为了尽量控制变量单一，排除其他影响因素对样片性能的影响，课题组搭建了介质阻挡放电（DBD）等离子体材料表面刻蚀平台，如图13所示，具体参数和设备见文献[24]。
图13 等离子体表面刻蚀平台
Fig.13 Plasma processing platform
利用图13所示DBD材料表面刻蚀平台可对绝缘材料进行纯氩气刻蚀改性。表面改性的具体步骤如下：
（1）将未处理的EP样片置于超声波清洗机中，依次使用无水乙醇和去离子水清洗5 min，将清洗后的样片置于干燥箱中干燥24 h去除表面水分。
（2）将样片待处理面朝上放置在DBD反应釜中，调节高频高压电源中的放电电压、电流、放电频率等参数，直到反应釜中出现稳定、均匀的放电现象。
（3）表面刻蚀处理时，通过示波器绘制Lissajous图形计算放电功率，具体计算方法如后文所述。
（4）处理结束后关闭电源，待反应釜冷却后取出样片。
在接地侧的平板电极上接入0.1mF的接地电容，在等离子体放电时可通过监测电容两侧的电压波形，并结合电源的电压波形，采用Lissajous图形法来计算等离子体的放电功率。该方法原理为：设接地电容为C1，放电时电容两端电压为U1，对应电源电压为U2，另设放电电流为I，对应电荷量为Q，放电周期为T，则有[25]
（24）
则放电功率P为
（25）
在绘制Lissajous图形时，把同一时刻的电源电压值定为横坐标值、接地电容电压值定为纵坐标值，典型Lissajous图如图14a所示。计算所绘制的Lissajous图形的面积A，然后通过P = fC1A求出放电功率。图14中电源频率f=53.68 kHz，接地电容为0.1 mF，计算得出放电功率约为30.5 W。等离子体物理刻蚀过程中，利用示波器监测电压和电流波形，结果如图14b所示。在不同的周期内，电压、电流波形一致性较高，说明处理过程产生的等离子体稳定性较好，利用处理时间作为变量调控微米氧化铝/环氧树脂复合绝缘材料性能是行之有效的。DBD物理刻蚀过程中的样片如图14c所示。对处理后样片的不同位置进行测试和性能表征，测试结果基本相同，说明处理效果较为均匀。
图14 等离子体放电特征图
Fig.14 Plasma discharge characteristic diagram
考虑到处理过程中样片的稳定性和放电的均匀性，本文设置了五组DBD表面刻蚀EP样片，分别处理1～5 min。利用白光干涉仪（Bruker，型号Contour GT-K C1100）观测环氧树脂表面微观轮廓，通过白光干涉条纹的明暗程度得到样片各点的相对高度，再通过计算表面轮廓偏距绝对值的算术平均值得到样品的表面粗糙度值，从而实现样品表面粗糙程度的定量表征。测试结果如图15a所示。不同处理时间下样片表面粗糙度如图15b所示。随着处理时间的升高，样片表面粗糙度逐渐升高，在t=4 min时达到最大值，Ra=530.737 nm。处理时间继续升高时，表面粗糙度有所下降。
图15 样品表面粗糙度
Fig.15 Sample surface roughness
绝缘材料表面电导率测试平台，主要由高阻计（HOKI，型号SM7110）、测量电极（HOKI，型号SME-8311）、数据采集卡和计算机组成，可以快速稳定地测试绝缘材料表面电导率。不同处理时间下微米氧化铝/环氧树脂复合材料的表面电导率如图16所示。与表面粗糙度相似，表面电导率随着处理时间的提高而升高，在t=4 min时达到最大值，为9.54×10-18 S/m，处理时间继续延长时，表面电导率则有所下降。
图16 不同处理时间下的表面电导率
Fig.16 Surface conductivity at different treatment times
为了对绝缘材料的沿面闪络电压进行测试，搭建了闪络电压测试平台如图17所示，具体参数见文献[24]。与仿真模型保持一致，设计定制了铜质针形电极，尖端夹角为15°。
图17 闪络电压测试平台
Fig.17 Flashover voltage test platform
不同等离子体刻蚀时间下样片的闪络电压如图18所示。与表面粗糙度和表面电导率的变化趋势相同，随着处理时间的增长，沿面闪络电压值升高，在4 min时达到最大，为10.78 kV。t=5 min时，闪络电压则有所下降。
图18 不同处理时间后的闪络电压
Fig.18 Flashover voltage after different treatment times
为了测试改性后样片的电荷动态特性，本文搭建了表面电荷聚散测试平台，包括高压直流电源、二维运动控制装置、充电针、静电探头、静电计、采集卡和升降台。平台示意图如图19所示。
图19 环氧树脂界面电荷聚散实验平台
Fig.19 Experimental platform for charge concentration and dispersion at epoxy resin interface
环氧树脂界面电荷消散实验步骤如下：
（1）设置实验环境温度为26℃，相对湿度30%。开启运动控制装置和静电计，打开计算机上的运动控制软件和数据采集软件，预设采样频率为10 Hz。
（2）将待测样片置入升降台中心，通过二维运动控制装置和升降台将充电针移至样片中心上方7 mm处。
（3）打开高压直流电源，以0.5 kV/s的速率匀速升压至-7 kV，保持电压不变并持续60 s，为样片表面注入电荷。
（4）电荷注入完成后关闭电源并立即移开充电针，并通过二维运动控制装置和升降台将静电探头移至样片中心上方2 mm处，同时通过静电计切换静电探头为工作状态，准备完毕后迅速采集样片表面电位，采样频率为10 Hz并持续采样。
（5）采样完成后即完成该样片的一次界面电荷消散实验，此时关闭采集卡和静电探头，可更换新样片并重复步骤（2）。为保证实验的准确性，每个样片需要进行5次实验，取同一时刻5个数值的平均值作为该样片在该时刻的表面电位值。
（6）对采集完成的数据进行归一化处理，即将所有电位值均除以最大值。
绝缘材料的沿面闪络性能受界面电荷消散的影响，而界面电荷消散速率可通过表面电位的衰减近似表征[26]，因此本文测量了不同处理时间下所有样片归一化表面电位衰减情况，如图20所示。
图20 归一化电荷消散曲线
Fig.20 Normalized charge dissipation curve
如1.4节所述，气固复合绝缘系统交界面区域电荷积聚主要通过三种途径：①通过绝缘材料体积传导；②通过气体电介质传导；③通过绝缘材料表面传导。不同的传导机制占据主导地位时，表面电荷的动态行为不同。从气固交界面区域表面电荷分布的情况来看，随着表面电导率的变化，交界面区域的电荷积聚主导机制会发生变化。大气环境下气体中的电荷主要是由宇宙射线、地表辐射等导致的电离产生[18]，气体中正、负离子浓度较低，因此在本文的仿真与实验过程中不会占据主导地位。
结合图8和图9可知，表面电导率较低时，电场强度切向分量较小，法向分量较大，与电场强度法向分量密切相关的体积传导方式占据主导地位。随着表面电导率逐渐升高，电场强度切向分量逐渐增大，与切向分量正相关的表面传导方式逐渐占据主导地位。由于两种传导方式在界面区域积聚的电荷极性不同，气固交界面处积聚的电荷处于一种博弈之中，三结合处表面电荷最大值不会单调增加或者单调减小，在表面电导率为1×10-14 S/m时达到了最大值。实验结果与仿真结果保持一致。
根据等温表面电位衰减（Isothermal Surface Potential Decay, ISPD）理论[27]，绝缘材料的表面电位衰减与其陷阱能级深度和陷阱密度满足一定的函数关系，因此首先需要用函数关系式描述表面电荷衰减曲线。研究表明，双指数函数可以拟合环氧树脂表面电位衰减曲线，拟合公式为
（26）
式中，
为表面电位；t为表面电位衰减曲线的某一时刻；A、B、m、n均为拟合系数。因此样片的陷阱能级ET和陷阱密度Qs分别为
（27）
（28）
式中，kB为Boltzmann常数，kB=1.380 649×10-23 J/K；T为热力学温度，本文的界面电荷消散实验在26℃的温度下进行，因此热力学温度取299 K；v为电子尝试逃逸频率，取v=4.17×1013 s-1；e为元电荷量，e=1.6×10-19 C；d为样片厚度，本文制备的环氧树脂样片厚度均为3 mm，因此取d=3 mm；e0为真空介电常数，ε0=8.85×10-12 F/m；er为样片的相对介电常数，对环氧树脂表面进行改性处理对其介电常数的影响较小，因此相对介电常数εr=4.5，即为未处理的环氧树脂的相对介电常数[28]。
利用式（27）和式（28）计算各样片的陷阱分布，结果如图21所示。由图21可知，等离子体改性后的环氧树脂陷阱能级深度均小于未处理环氧树脂，且部分改性后的样片出现了浅陷阱峰。陷阱能级深度随处理时间的增加而逐渐变小，说明延长等离子体处理时间可以浅化环氧树脂表面陷阱能级深度。陷阱能级深度较小的浅陷阱可以轻易捕获自由电荷，并且自由电荷易于吸收足够的能量脱陷，从而加速电荷的迁移过程，因此浅陷阱可加快电荷的消散。
图21 陷阱分布
Fig.21 Trap distribution
由于影响闪络电压的因素众多，且放电随机性很高，因此仿真计算中尚不能明确计算闪络电压的数值。研究表明，电场均匀程度与最大电场强度对沿面闪络电压值有非常大的影响[29]，最大电场强度越小，电场越均匀，则越不容易发生闪络，沿面闪络电压值越高；反之，则沿面闪络电压值越低。
气固界面区域电场畸变率
定义为
（29）
式中，
为气固界面总长度，在本文的仿真模型中长度为7 mm；
为交界面区域电场强度；
为交界面区域平均电场强度。不同表面电导率下电场强度最大值与电场畸变率如图22所示。由图22可知，随着表面电导率升高，电场强度最大值逐渐降低，之后降落趋于一个稳定值，虽略有升高，但幅度不大。电场畸变随着表面电导率的升高急剧下降，之后继续增大表面电导率则会快速升高，同样不利于抑制表面放电的发生。实验结果与仿真结果保持一致。
图22 电场强度最大值与电场畸变率
Fig.22 Maximum field strength and electric field distortion
未处理的环氧树脂样片表面呈暗白色，表面看似平整但仔细观察仍能发现微小的凹陷和凸起。未经等离子体处理的样片表面几乎是纯的环氧树脂，微米氧化铝颗粒大都镶嵌于样片浅表层，在表面几乎看不到微米氧化铝暴露的痕迹。随着处理时间的延长，样片内掺杂的氧化铝逐渐暴露出来，其数量、大小和暴露面积都在增大。处理时间到达5 min时，各氧化铝颗粒的暴露面积达到最大，分布相对均匀，表面粗糙度反而有所下降。
图23 表面暴露的氧化铝颗粒
Fig.23 Alumina particles with exposed surface
在等离子体表面改性过程中，各种粒子被激发，吸收能量变成高能活性粒子，大量高能粒子在纯Ar气流的携带下撞击材料表面引起样品表面产生反应，变化主要包括三个方面[30]：①引起表面交联；②引入极性官能基团；③发生表面刻蚀。未处理的样品由于制作工艺与模具精度的限制，表面存在缺陷，局部缺陷会使该处的电场强度发生畸变，造成局部电晕甚至击穿的发生。表面刻蚀会在样品表面形成一系列高低起伏的刻蚀区，从阴极与地电极两个电极之间的截面来看，等离子体物理刻蚀会使得两个电极之间出现山峦状褶皱，导致EP表面粗糙度上升，如图24所示。
图24 山峦状褶皱示意图
Fig.24 Schematic diagram of mountain fold
经等离子体处理后，EP材料表面出现了密集且微小的尖状凸起，刻蚀区域的颗粒状凸起高度保持在纳米量级，此时的EP材料表面呈现一种高密度粗糙且近似均匀分布的等离子体刻蚀形态。结合前文分析可知，等离子体物理刻蚀将材料样片表面的物理缺陷清楚，使得样片表面的陷阱能级变浅。浅陷阱的大量引入使得表面电荷运动加快，表面电导率升高。同时，EP表面形貌的变化会导致电子行为与电子运动路径发生变化，进而使其表面电导率发生变化。此外，结合实验结果分析可知，微米氧化铝/环氧树脂复合材料样片的表面电导率变化还可能与样片内掺杂的氧化铝逐渐暴露出来有关。
本文将仿真结算与实验验证相结合，构建了气固复合绝缘瞬态场仿真模型，搭建了与仿真模型相匹配的实验平台与绝缘性能测试平台，研究了电场分布、电荷积聚、损耗功率、闪络电压、电荷积聚主导机制、表面陷阱等电气特性随着微米氧化铝/环氧树脂样片表面电导率变化的动态特性。主要结论如下：
1）提升微米氧化铝/环氧树脂复合材料的表面电导率会改变表面电荷积聚的主导机制，使其从由体积传导逐渐向表面传导转变，因此，电场强度的切向分量发挥越来越重要的作用。
2）由于表面电导率升高，表面传导电流逐渐增大，三结合处积聚的表面电荷逐渐增多。三结合处积聚的同极性电荷造成电场强度畸变，降低了三结合处的最大电场强度。
3）适当提高绝缘材料表面电导率可以加速电荷积聚和消散，减小三结合处最大电场强度，降低电场畸变率，从而提高闪络电压值。但是当表面电导率过大时，泄漏电流增大，功率损耗增多，过快的电荷迁移率使得电场畸变程度急剧上升，反而降低了闪络电压，威胁系统绝缘。实验结果与仿真结果一致。
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Abstract The gas-insulated metal closed transmission line can be used as an effective alternative to overhead line, cable, and wall casing in the process of long-distance transmission because of its small footprint, high reliability, and adaptability to harsh climate environments. AC GIL has been in operation for many years. However, compared with AC GIL, DC GIL has poor long-term operation stability. The reason is that the epoxy insulator is under the action of a unipolar DC electric field for a long time and accumulates a large amount of surface charge on its surface, resulting in local distortion of the electric field at the gas-solid interface. The insulation performance is reduced and the reliability of the power system is affected. The surface plasma modification of epoxy resin can improve the insulation performance and flashover voltage of insulators. In this paper, based on micron alumina/epoxy resin composite insulation material, the transient field simulation model of gas-solid composite insulation was constructed. The ion transport equation was used to simulate the generation, recombination, and migration behavior of charged particles in the gas. The constitutive relationship between interface characteristics, charge dynamic behavior and insulation characteristics were studied in the electric field environment by combining the intrinsic conduction of materials and the surface conduction of the gas-solid interface.
In this paper, the research idea of experiment-simulation-experiment was adopted. Based on the previous project experience and research basis of the research group, the sample of micron alumina/epoxy resin material was prepared by referring to the basin insulator used in GIS/GIL. The electrical characteristics of the material sample were tested to obtain the key characteristic parameters required by simulation calculation. The key parameters of the experiment were input into the simulation model, and the consistency between the simulation results and the experimental results was evaluated to obtain the gas-solid composite transient field simulation model which can accurately calculate the insulation characteristics of micron alumina/epoxy resin materials. Through iteration and optimization, the insulation properties of composites with different characteristic parameter Settings were quickly calculated, and the simulation results were compared and screened to obtain the best interface characteristic parameters. Giving full play to the guiding role of the simulation model for the experiment, the sample modification scheme was developed, and the plasma surface etching method was used to construct the high-performance epoxy resin surface, to avoid a large number of redundant exploratory experiments, simplify the experimental exploration steps and accelerate the experimental cycle.
The following conclusions can be drawn from the study: (1) Increasing the surface conductivity of micron alumina/epoxy resin composites will change the dominant mechanism of surface charge accumulation. (2) The increase of surface conductivity leads to the gradual increase of surface conduction current, and the accumulation of the same polar surface charge at the three binding points increases, resulting in the distortion of the field intensity and the reduction of the maximum field intensity. (3) Appropriately increasing the surface conductivity of insulating materials can accelerate the accumulation and dissipation of charge, reduce the maximum field intensity at the three binding points, reduce the electric field distortion rate, and thus increase the flashover voltage value. However, when the surface conductivity is too large, the leakage current increases and the power loss increases. The excessive charge mobility causes the electric field distortion to rise sharply, but reduces the flashover voltage and threatens the insulation of the system. The experimental results are consistent with the simulation results, which proves the rationality of the experimental design and the effectiveness of the simulation calculation
keywords：Plasma, epoxy resin, gas-solid composite insulation, simulation calculations, ion transport
DOI:10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.221917
中图分类号：TM 215.1
国家重点研发计划（2021YFB2401500, 2021YFB2401503）和北京市自然科学基金面上项目（3222057）资助。
收稿日期 2022-10-09
改稿日期 2022-10-28
宋岩泽 男，1995年生，博士研究生，研究方向为电工新材料改性与绝缘技术。E-mail：songyanze@ncepu.edu.cn
谢 庆 男，1979年生，教授，博士生导师，研究方向为高电压与绝缘技术。E-mail：xq_ncepu@126.com（通信作者）
（编辑 郭丽军）