摘要 脉冲电场可以诱导绝缘高导热填料在基体中取向排列，使其在热流方向上形成高效热传导网络，可以有效地提高复合材料的热导率，但电场强度的影响规律尚不清晰。因此，该文使用微秒脉冲电场诱导氮化硼纳米片（BNNSs）取向排列，研究不同脉冲电场强度对BNNSs取向程度及复合材料热导率的影响，同时基于固化过程中BNNSs的受力情况，分析电场强度对填料取向程度和复合材料热导率的影响机理。结果表明，BNNSs的取向度和复合材料的热导率均随电场强度的增加而增加，在12kV/mm的高电场强度作用下，BNNSs平均取向角达到75.56°，复合材料的热导率提高到纯环氧树脂的2.6倍。但电场强度对两者的影响规律并不完全一致，在较高电场强度下，BNNSs的取向程度趋于饱和，而复合材料热导率的增加没有出现饱和现象。该研究是对微秒脉冲电场诱导填料取向以提高复合材料热导率的初步研究，可以为低填充量下制备具有高热导率的复合材料提供指导。
关键词：微秒脉冲电场 取向 BNNSs 环氧树脂 热导率
随着经济的发展和社会用电量的增长，电力设备不断朝大功率化方向发展，使电力设备单位体积内产生的热量急剧增大。但被广泛用作电力设备绝缘材料的聚合物材料，尤其是环氧树脂（Epoxy Resin, EP）材料，其本征热导率较低[1-2]，散热性能较差，长期在高温下工作使其加速老化，从而缩短了设备的使用寿命，甚至导致绝缘的过早失效[3-4]。因此，提高环氧树脂材料的热导率，以改善设备的散热情况是一个亟待解决的问题。
填充高导热填料是提高聚合物材料热导率的常见方法[5-9]。在填料尺寸形状及填料含量都一定的情况下，通过调控高导热填料在基体中的定向分布，使其在较低含量下就可以在热流方向上形成高效的热传导网络，是提高材料导热性能的决定性因素。相关研究证明，重新定向少量（体积分数小于20%）的导热填料，使其在聚合物基体中搭接成桥是提高热导率的有效手段[10-13]。
外施电场是使填料在聚合物基体中排列和形成导热网络的最有效和最直接的方法之一[14]，且在此方法下制备复合材料时，不需要对填料进行表面改性。C. Martin等[15]在碳纳米管（Carbon Nabotube, CNT）/环氧树脂复合材料固化过程中使用低频交流和直流电场成功诱导了碳纳米管定向导电网络的形成，并且指出，在交流电场下形成的CNT定向网络比在直流下形成的网络更加均匀、有效。但是施加高直流、交流电场会导致环氧树脂基体的击穿现象，文献[16]指出，环氧树脂体系在直流电场中的击穿电压低于1.5kV（聚合物基体的厚度为250μm）。使用脉冲电场代替直流、交流电场可以解决体系的击穿问题，因此可以适当提高脉冲电场强度以获得更好的填料取向程度和更高的热导率。电场强度高于200kV/mm的纳秒脉冲电场已用于诱导填料的取向排列[17-18]，制备厚度为120～250μm的高导热聚合物基薄膜，但制备输出电压极高的纳秒脉冲发生器是很困难的，这给工程应用带来局限。
本课题组前期采用脉宽为1μs、重复频率为1～100Hz的微秒脉冲电压诱导BNNSs在环氧树脂中的排列，并研究重复频率对BNNSs取向程度及复合材料热导率的影响[19-20]。脉冲电场强度作为影响BNNSs受力情况的另一主要参数，研究其与BNNSs取向程度和复合材料热导率之间的关系具有重要的意义，可以为低填充量下制备高导热的复合材料提供指导。因此，本文开展了不同脉冲电场强度下的实验，制备了0kV/mm（未施加电场）、2kV/mm、4kV/mm、6kV/mm、8kV/mm、10kV/mm和12kV/mm电场强度下的复合材料，以研究脉冲电场强度对BNNSs取向程度及复合材料热导率的影响。并基于固化过程中BNNSs的受力情况，深入分析电场强度对填料取向程度和复合材料热导率的影响机理。
本文以氮化硼纳米片（Boron Nitride Nanosheets, BNNSs）为高导热填料，以环氧树脂为基体材料，以甲基四氢苯酐为固化剂，以DMP-30为促进剂。在制备复合材料时所用到的原材料信息见表1，本文中所有材料均直接使用，未经改性和处理。
表1 本文主要实验原料
Tab.1 The main experimental materials in this research
原材料规格及型号购买厂家 环氧树脂 (E-51)环氧当量：184～200eq/g济宁华凯树脂有限公司 甲基四氢苯酐 (MeTHPA)酸酐含量≥42.5%济宁华凯树脂股份有限公司 2, 4, 6-三 (二甲胺基甲基) 苯酚(DMP-30)胺值：600～630mgKOH/g，透明淡黄色液体济宁华凯树脂股份有限公司 氮化硼纳米片 (h-BN)厚度50nm，相对介电常数4.0南京先丰纳米材料科技有限公司 脱模剂佳丹JD-909A东莞市佳丹脱模剂有限公司 无水乙醇AR成都科隆化学品有限公司 纯水AR重庆川东化工（集团）有限公司
在本文中，使用“取向型BNNSs/EP”表示在脉冲电场诱导下BNNSs取向排列的复合材料，使用“随机型BNNSs/EP”表示未经过电场诱导的复合材料。实验电源为自制微秒脉冲电压源，采用Marx电路与脉冲变压器的组合拓扑结构[21]，可输出脉冲宽度0.3～10ms可调、脉冲电压0～30kV可调、重复频率1～1 000Hz可调的微秒脉冲电压。在固化过程中，通过施加1ms的脉冲宽度、50Hz的重复频率和不同幅值的微秒脉冲电压，制备具有不同BNNSs取向程度的复合材料。图1给出当电压幅度为20kV时的脉冲电压波形。
图1 脉冲电压波形
Fig.1 Pulse voltage waveform
环氧树脂、固化剂和促进剂的质量比为100
852，固化温度为90℃/2h+110℃/2h。微秒脉冲电场诱导BNNSs取向制备复合材料的制备流程如图2所示。将E-51型环氧树脂和BNNSs（质量分数为10%）混合，并在60℃恒温水浴条件下用磁力搅拌器搅拌1h，超声分散30min，这样可以使得BNNSs均匀分散在环氧预聚物溶液中。然后加入固化剂和促进剂，再次超声处理30min，使之和环氧树脂充分混合。之后，在60℃下进行抽真空处理，以去除搅拌和超声处理过程中引入的气泡；将处理后的混合液倒入聚四氟乙烯（Polytetrafluoroethylene, PTFE）模具中，并将模具和试样放置在图2所示的实验平台中加压固化，加压时间为40min。另外，本文还制备了“随机型BNNSs/EP”复合材料和纯环氧树脂材料，用于和“取向型BNNSs/EP”复合材料进行对比分析。
图2 取向型复合材料的制备流程
Fig.2 Preparation of oriented composites
使用荷兰PANalytical公司的X’Pert Powder型X射线衍射峰分析仪对纯环氧树脂和复合材料样品进行物相分析，本研究中X射线衍射（X-Ray Diffra- ction, XRD）的扫描角度范围为5°～90°，扫描速度为5°/min。使用德国耐驰公司的LAF457型激光导热仪测试材料热导率。本文中所测试的热导率为面外方向（厚度方向）上的热导率，最后对测试的数据结果进行统计分析，将热导率结果表示为平均值±标准偏差的形式。
六方氮化硼a轴和c轴的衍射峰分别与其（002）晶面和（100）晶面的衍射情况有关，其中（002）晶面对应BNNSs的面内方向，（100）晶面对应BNNSs的厚度方向，分别对应于2q =26.76°和2q = 41.60°处的衍射峰值。本文通过分析XRD图谱表征BNNSs在基体中的取向程度，对于随机型和取向型两种复合材料，基体中的BNNSs反射X射线的示意图如图3所示。
图3 环氧基体中的BNNSs对X射线的衍射作用
Fig.3 X-ray diffraction effect of BNNSs in epoxy resin
当BNNSs随机分布在基体内时，面内方向对X射线的衍射作用大，即（002）晶面对应的衍射峰更强；当BNNSs取向排列后，其厚度方向对X射线的衍射作用大，即（100）晶面对应的衍射峰更强。
为了定量评估BNNSs在基体中的取向程度，本文引入强度比的概念[22-23]，即
（1）
式中，I100为（100）晶面衍射峰的强度；I002为（002）晶面衍射峰的强度。由强度比的定义可以看出，（100）面峰值的占比越大，强度比的值就越大，BNNSs的取向程度就越高。
强度比的计算中仅使用了（002）面和（100）面两处的衍射峰，没有充分利用更高角度上的衍射峰。为了更全面地反映BNNSs的取向程度，可以基于XRD图谱，计算平均取向角以全面评估BNNSs的取向程度[24]，有
（2）
其中
式中，
为方向角，它是晶面（hkl）和基面（00L）之间的角度；a和c为氮化硼的晶体参数，a=0.217 3，c=0.665 7；Ihkl为衍射峰的强度。
纯环氧树脂、随机型BNNSs/EP复合材料以及在不同电场强度下制备的取向型BNNSs/EP复合材料的XRD衍射峰图谱如图4所示。与纯环氧树脂相比，BNNSs/EP复合材料在5°～90°的衍射角度内增加了多个与BNNSs本征衍射峰角度相同的衍射峰。
图4 XRD衍射峰图谱
Fig.4 XRD diffraction peak patterns
由图4可以看出，随着脉冲电场强度的增加，（100）晶面的衍射峰值逐渐增加，（002）晶面的衍射峰值逐渐减小。当没有施加电场时，（002）面的衍射峰值占主导作用；当施加脉冲电场，但电场强度小于等于6kV/mm时，复合材料（002）面的衍射峰值仍然占主导作用，这说明当电场强度较小时，BNNSs虽然略有转向和运动，但是因为电场力较小，所以填料的转向程度较差，因此其取向程度也较低；但是当电场强度大于等于8kV/mm时，（100）面的衍射峰值开始占据主导作用，这说明当电场强度大于此值时，BNNSs所受电场力的大小基本可以满足其取向的要求。
根据（002）面的衍射峰值和（100）面的衍射峰值可以计算出不同电场强度下的复合材料的强度比。在未施加微秒脉冲电场时，随机型BNNSs/EP复合材料的强度比仅为8.17%，当施加2kV/mm的电场强度时，取向型复合材料的强度比提高到了19.22%，与随机型复合材料相比有所增加。随着脉冲电场强度的继续增加，取向型BNNSs/EP复合材料的衍射峰强度比进一步增加，当施加的脉冲电场强度为12kV/mm时，强度比增加到了75.56%，强度比的增加说明了氮化硼纳米片的取向程度越来越好。
由式（2）可以计算出不同电场强度下取向型BNNSs/EP复合材料的平均取向角，如图5所示。随机型BNNSs/EP复合材料的平均取向角仅为10.32°；当施加2kV/mm的脉冲电场强度时，取向型BNNSs/EP复合材料的平均取向角增加到22.14°，且平均取向角随着所施加的脉冲电场强度的增大而继续增大。当电场强度增加到12kV/mm时，平均取向角增加到75.56°，与随机型复合材料的平均取向角相比增加了632.17%。由此可见，在高电场强度下，BNNSs的取向程度得到了大幅度提高。
图5 环氧复合材料在不同电场强度下的平均取向角
Fig.5 The average orientation angles of epoxy composites under different strength
电场强度对平均取向角的影响存在明显的分阶段现象，即随着电场强度的增加，平均取向角虽然不断增加，但平均取向角的增加速率却明显降低。根据平均取向角的增长速率，可以将图5分成两个区域，当电场强度小于8kV/mm时，平均取向角的增长速度快，为快速增长区；当脉冲电场强度大于8kV/mm时，BNNSs的平均取向角增长速度明显变慢，为缓慢增长区。因此，可以预测，当电场强度大于12kV/mm后继续增加时，BNNSs的平均取向角趋于饱和，不会有明显的增加。
根据测试结果，将复合材料热导率随电场强度变化的趋势绘于图6，图6b为复合材料与纯环氧树脂相比热导率的增量。
图6 不同电场强度下环氧树脂复合材料的热导率
Fig.6 Thermal conductivity of epoxy composites under different electric field strengths
整体上来说，BNNSs/EP复合材料的热导率随着电场强度的增加而增加。纯环氧树脂的热导率为0.19W/(m·K)，加入BNNSs但未施加电场时，随机型BNNSs/EP复合材料的热导率仅为0.286W/(m·K)，当脉冲电场强度为2kV/mm时，复合材料的热导率增加到0.316W/(m·K)，但是此电场强度下热导率的增量仍然较小，这是因为此时填料的平均取向角度较低，如图5所示。当脉冲电场强度增加到12kV/mm时，取向型BNNSs/EP复合材料的热导率增加到了0.491W/(m·K)，与纯环氧树脂相比增加了158.42%，如图6b所示。
由图6a可以看出，热导率的增加速率也会随着电场强度的增加而变化，热导率随电场强度的增加存在明显的阶梯现象，大致可以分为3个阶段。当电场强度在4～8kV/mm时，热导率折线的斜率最大，热导率的增加速率最快；当电场强度在0～4kV/mm和8～12kV/mm时，热导率的增加速率相对较慢，但没有出现明显的饱和现象。
在施加电场的固化过程中，填料会受到电场力Fe、黏滞阻力Fv和布朗运动力Ft的作用[25-27]，当外施电场为直流电场时，有
（3）
（4）
式中，e0为真空介电常数；es为环氧树脂基体的相对介电常数；ep为BNNSs的相对介电常数；a为BNNSs的片内半径；E为所施加的电场强度；b 为BNNSs的极化率。
固化过程中BNNSs所受的黏滞阻力Fv主要与预聚物的粘度有关，其表达式为
（5）
式中，hs为BNNSs/环氧树脂预聚物在固化过程中的粘度（Pa·s）；g 为测试粘度时的剪切速率（s-1）。
悬浮在预聚物溶液中的BNNSs布朗运动是由周围液体分子的随机热运动碰撞引起的，除非绝对温度为零，否则这是不可避免的。环氧树脂的固化过程温度较高，在此过程中BNNSs受到强烈的布朗运动的作用，布朗力Ft为
（6）
式中，Kb为玻耳兹曼常数；T为温度。
为了简化分析，忽略脉冲电压的上升、下降时间，将脉冲电压看成理想的方波脉冲。由于脉冲电压脉宽短的特性，在加压诱导BNNSs取向期间，存在0电压作用时间和高电压作用时间。在0电压作用期间，BNNSs不受电场力的作用；在高电压期间，脉冲电压幅值一定，可以看作是持续时间为脉冲宽度的直流电压，BNNSs所受的电场力可以利用式（3）进行计算。在高电平期间，只有当电场力Fe大于黏滞阻力Fv，且电场力Fe大于布朗运动力Ft时，填料才能在偶极矩的作用下转向和运动，且电场力与黏滞阻力和热运动力之间的差值越大，越有利于BNNSs的转向运动。由式（3）～式（5）可以得出
（7）
（8）
其中
A=pe0esb2 B=6phsg C=KbT
式中，A、B、C是为了简化分析而引入的量，它们都是不随外施电场参数变化的常量；a的变化范围为0.5～2.5mm。
由式（7）和式（8）可以看出，电场强度越大，BNNSs所受电场力与黏滞阻力和布朗运动力之间的差值就越大，越有利于BNNSs的转向和迁移运动。因此，填料的取向程度会随电场强度的增大而增大，但是填料的取向存在一个最理想的状态，此状态下BNNSs的平均取向角为90°，这就说明填料的取向程度存在一定上限，不会随电场强度的增加而无限制地增加，这也是在较高的电场强度下平均取向角增长缓慢并出现饱和现象的原因。
电场强度对复合材料热导率的影响与对BNNSs取向程度的影响规律不完全一致，如图7所示。
图7 电场强度对取向程度和热导率的影响
Fig.7 Effect of electric field strength on the orientation degree and the thermal conductivity
由图7可以看出，当电场强度大于8kV/mm时，平均取向角已进入缓慢增长区，并逐渐趋于饱和，但此时热导率的增加速率并无饱和的趋势，这就说明在此电场强度范围内，填料的取向程度对复合材料热导率的影响不占主导作用。
由式（7）和式（8）可以分析出，电场强度E对热导率的影响主要有以下三方面：①对于片内半径为a的氮化硼纳米片，在片内半径确定的情况下，电场强度越大，电场力与黏滞阻力和布朗运动力之间的差值越大，越有利于BNNSs的转向运动。②对于片内直径为a1（a1＞a）的纳米片，由于
的值较大，因此在相对较小的电场强度下，就可以使得电场力与黏滞阻力和布朗运动力之间的差值较大，有利于BNNSs的转向。电场诱导BNNSs的运动过程如图8所示。如图8b和图8c所示，在较低电场强度下，参与转动的BNNSs尺寸较大，只有电场强度较高时，才会使得更多小尺寸的BNNSs参与到转向中来。③当电场强度足够大时，如果此时环氧固化过程中粘度较低，那么对于几乎所有尺寸的BNNSs，其受到的电场力已经远大于黏滞阻力和布朗运动力，再继续增加电场强度，对填料取向运动的影响变得比较弱。但是会使得BNNSs继续进行介电运动，形成头尾相接的链，如图8d所示。
图8 电场诱导BNNSs的运动过程
Fig.8 Electric field induces the motion process of BNNSs
基于以上分析和BNNSs从随机分布到形成到导热链的过程[28]，并结合实验结果，可以将实验的电场强度分为3个范围，如图9所示。第一个范围是0～4kV/mm，此时较大尺寸的BNNSs参与转向，且取向程度随着电场强度的增加而增加，使得BNNSs平行于热流方向排列，从而使复合材料的热导率提高。
第二个范围是4～8kV/mm，随着电场强度的继续增大，会使得更多尺寸较小的BNNSs参与到转向运动中来，所有参与转向的BNNSs取向程度会随着电场强度的增加进一步增加，随着纳米粒子参与量的增多和取向程度的增加，热导率的提高速率会明显变高。
图9 电场强度的影响机制
Fig.9 Effect of electric field strength
第三个范围是8～12kV/mm。此时电场强度较大，绝大部分的BNNSs都已经参与到转向运动中来了，且BNNSs的取向已经基本完成，因此这个阶段电场强度对取向程度的影响程度降低，会出现趋于饱和的现象；但BNNSs的介电相互作用会随着电场强度的增大而增大，使得纳米粒子之间的头尾相接和形成导热链的效果更加明显，因此会使复合材料热导率继续增加，没有出现类似取向程度的饱和现象。
根据理论分析和实验结果可以看出，热导率的提高不只和填料的取向程度有关，还与填料的头尾相连程度和参与取向的填料的数量有关，这也是电场强度对复合材料热导率的影响和对BNNSs取向程度的影响存在差异的原因。
本文研究了脉冲电场强度对BNNSs取向程度及BNNSs/EP复合材料热导率的影响。结果表明，BNNSs的取向程度和复合材料的热导率都随着电场强度的增加而增加，在12kV/mm的电场强度下，BNNSs的平均取向角达到75.56°，复合材料的热导率增加到0.491W/(m·K)。研究发现，较高脉冲电场强度对填料取向程度和复合材料热导率的影响规律并不是完全一致的，在高电场强度下（电场强度大于8kV/mm），填料的取向程度趋于饱和，但热导率的增长速率仍然较快。基于BNNSs固化过程中的受力情况和导热链的形成过程可知，热导率的提高不只和填料的取向程度有关，还与填料的头尾相连程度以及参与运动和取向的填料数量有关，这是较高电场强度对复合材料热导率和对BNNSs取向程度的影响存在差异的主要原因。
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Effect of Microsecond Pulsed Electric Field Strength on the BNNSs Orientation Degree and the Thermal Conductivity of Epoxy Resin Composites
Abstract The pulsed electric field can induce the orientation and arrangement of the insulating and high thermal conductivity filler in the matrix, so that it forms an efficient heat conduction network in the direction of heat flow, which can improve the thermal conductivity of the composite material effectively. However, the influence rule of electric field strength is not clear. Therefore, this paper used the microsecond pulsed electric field to induce the orientation arrangement of boron nitride nanosheets (BNNSs), and investigated the effects of different pulsed electric field strengths on the BNNSs orientation degree and the thermal conductivity of composite materials. Additionally, the corresponding mechanism of the electric field strength on the BNNSs orientation degree and the thermal conductivity of the composites was analyzed based on the forces experienced by the BNNSs during curing. The results show that under the strength of 12kV/mm, the average orientation angle of BNNSs reaches 75.56°, and the thermal conductivity of the composite material is increased to 2.6 times that of pure epoxy resin. Both the BNNSs orientation degree and the thermal conductivity of composite materials increase with the increase of electric field strength, but the influence is not completely consistent. Under higher strength, the orientation of fillers tends to be saturated, but the increase in the thermal conductivity does not appear to be saturated. In general, this study is a preliminary exploration of microsecond pulse-induced filler orientation to improve the thermal conductivity of composites, and can provide guidance for the preparation of high thermal conductivity composites at low loadings.
keywords：Microsecond pulsed electric field, orientation, boron nitride nanosheets, epoxy resin, thermal conductivity
DOI: 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.200927
中图分类号：TM836
米 彦 男，1978年生，教授，博士生导师，研究方向为高电压与绝缘技术。E-mail: miyan@cqu.edu.cn（通信作者）
葛 欣 女，1995年生，硕士研究生，研究方向为高电压与绝缘技术。E-mail: 20181102038t@cqu.edu.cn
收稿日期 2020-07-29
改稿日期 2020-08-21
先进输电技术国家重点实验室开放基金资助项目（GEIRI-SKL-2017-006）。
（编辑 崔文静）