图1 实验平台结构
Fig.1 Structure of experimental platform
摘要 六氟化硫（SF6）是一种被广泛应用的优良绝缘气体，但其具有强温室效应，会对大气环境造成巨大的潜在危害。采用填充床式介质阻挡放电（DBD）降解SF6是一种有潜力的治理手段，但目前填充介质尺寸等诸多参数影响尚且未知。该文基于填充床式介质阻挡放电研究直径为1mm、2mm和4mm的g-Al2O3颗粒对降解SF6的影响。发现小尺寸颗粒会缩减反应区域的气隙空间，使DBD体系趋于产生丝状放电；2mm填充体系的降解率及能效均优于1mm和4mm体系，主要原因可能是2mm填充颗粒兼顾较大的活性接触面积和较长的气体停留时间这两个重要因素；相比于2mm和4mm体系，1mm体系能够促进SO2气体产生，抑制SO2F2、SOF2和SOF4气体的产生。该研究结果为SF6工业无害化降解提供了理论支撑和技术指导。
关键词：填充颗粒尺寸 介质阻挡放电 放电参数 降解处理 SF6无害化
六氟化硫（SF6）是一种人工合成的惰性气体，由于其优良的理化性质和灭弧能力，被广泛地应用于电气设备、半导体以及金属冶炼等领域[1]。然而，SF6是一种强温室气体，其温室效应潜在值（Global Warming Potential, GWP）是二氧化碳（CO2）的23 500倍。半个世纪以来，随着气体绝缘设备在电力行业的推广应用，SF6的使用和排放逐年上涨。据统计，我国电力行业SF6气体使用量从2001年的820t增长到2010年的5 000t，且到目前为止仍在增长，将会对大气环境形成巨大潜在危害[2]。而2021年4月，习近平总书记将“碳达峰”“碳中和”纳入生态文明建设总体布局，减少SF6气体的排放已经刻不容缓[3]。
近年来，国内外学者提出了采用无害化降解的手段来处理工业应用产生的SF6废气，比较有效的手段主要包括热解法、光解法以及等离子体法等[4-10]，其中低温等离子体（Non-Thermal Plasma, NTP）法放电降解SF6具有高降解率和高降解能效的优点，适合在工业中进行应用推广。
NTP中根据产生等离子体的方式不同，又可分为射频放电、电子束放电、微波放电以及介质阻挡放电等[11-14]。A. V. Joshi等利用13.56MHz的射频电源驱动产生等离子体对SF6/R134a（六氟化硫和氟利昂）混合气体进行降解处理，以O2和Ar作为稀释气体，发现降解率可达90%以上，但SF6初始浓度相对较低，仅为0.2%[15]。Y. S. Son等利用电子束等离子体法降解2%～10%的SF6废气，发现随着初始浓度升高或处理时间下降，SF6降解率明显降低，另外证明H2的加入能够有效促进SF6降解[13]。目前，电子束等离子体研究较少，因其能耗较大，且电子束辐射可能造成安全问题，暂时不适合工业推广。Z. Ahmadi等研究了O2和压缩空气作为添加剂气体对大气微波放电降解SF6的影响，发现输入功率为1 100W时，O2和压缩空气最高效率分别可达98.4%和99.1%[16]。但微波放电需要的能量较高、能耗较大，且有一定危险性，因此对微波电源和装置工艺提出了更高的要求。
相比于上述所涉及的降解技术，介质阻挡放电（Dielectric Barrier Discharge, DBD）降解具有许多优势，其放电设备较为简单，通常工作在大气压和室温状态下，且反应器配置灵活，能够将DBD与催化技术结合，协同降解SF6。2021年，本团队在利用填充式双层介质阻挡反应器DBD降解SF6研究中发现，在DBD降解SF6体系中加入玻璃珠或者g -Al2O3填充颗粒，能够显著促进SF6的放电分解过程，同时改善降解产物分布，证明了利用填充颗粒或催化剂协同DBD降解SF6的有效性[17]。
低温等离子体技术与催化技术的协同应用在VOC废气处理、CO2转化、材料制备、能源转化、毒剂洗消等领域也被证实具有良好的应用效果[18-22]。H. T. Q. An等研究了不同催化剂填充下甲苯的降解过程，发现DBD与催化剂填充协同能够显著提高降解率及能效[23]；Mei Danhua等分别研究了Ni/g - Al2O3、Ni/MgO等四种镍催化剂对沼气干重整的影响，发现更高的比表面积、分散性以及更小的NiO粒径等因素，可以实现文中条件下最大CO2转化率26.2%和最大CH4转化率44.1%[24]。在填充床式介质阻挡放电中，催化剂或填充颗粒的相关性质参数都会对气体处理效果产生影响。钱树楼等研究了玻璃珠、高铝瓷等颗粒对DBD制臭氧的影响，发现颗粒介电常数增加会使击穿电压降低，形成电场的畸变，降低臭氧生成的最大能效，但能提高所制取的臭氧饱和浓度[25]。H. M. Lee和H. L. Chen等采用ZnO、Al2O3等棒状氧化物进行填充，发现棒状填充物加入反而使SF6降解率减小[26-27]。T. Butterworth等研究了180～2 000mm的Al2O3和BaTiO3对DBD转化CO2的影响，发现在施加电压足够高时，180～300mm颗粒对CO2转化促进作用更大，另外颗粒尺寸减小也会导致局部放电的趋势产生[28]。M. El- Shafie等研究了1mm和2mm氧化铝颗粒对DBD分解氨制氢的影响，在0.1～1L/min的流量和12～18kV的DBD电压下，发现1mm氧化铝体系制氢浓度高于2mm体系，主要原因是1mm氧化铝活性比表面积大于2mm体系，而催化剂活性比表面积受粒径影响[29]。
综上所述，国内外学者对低温等离子体协同催化技术做出了大量研究，而填充床DBD降解SF6气体的研究主要集中在对填充介质种类及形状等因素的影响上，尺寸对于放电特性及降解产物分布等的影响仍不明确。
为探究该问题，本文基于填充床式DBD实验平台，选取了g -Al2O3作为典型填充颗粒材料。实验记录了1mm、2mm、4mm三种填充体系下填充式DBD反应器放电特性，分析了不同情况下，SF6降解率及能量效率、降解产物占比分布变化情况等，为DBD工业无害化降解SF6废气提供理论基础。
填充床式DBD实验平台结构如图1所示，实验平台主要包括配气仪、双层介质DBD反应管、等离子体电源、示波器、发射光谱仪以及化学检测分析装置等部分。
图1 实验平台结构
Fig.1 Structure of experimental platform
反应器采用双层介质同轴圆柱结构，介质材料为石英，内管可防止降解产生的酸性气体对内电极进行腐蚀。石英外管内直径为20mm，厚度为2.5mm；石英内管直径为8mm，厚度为2mm，包裹着内电极；内电极为铜棒，外电极为缠绕在外层介质管外表面上的不锈钢套网，放电区域长度为200mm，放电体积约为52cm3。等离子体电源为南京苏曼科技有限公司生产的CTP-2000K型高频交流电源，输出电压范围为0～30kV，可调频率范围为1～100kHz。本文后续所述输入功率为反应器工作整体电路的功率，放电功率为反应器用于降解SF6所消耗的功率。
配气系统包括SF6和Ar标准气体以及配气仪。由于Ar在放电过程中，能够促进放电产生彭宁电离，形成大量的自由电子和高能粒子，促进SF6降解，并且Ar价格与N2、压缩空气价格相近，兼具实用性和经济性，因此在本研究中选择Ar作为稀释气体[30]。SF6和Ar均为武汉纽瑞德特种气体有限公司生产，Ar浓度为99.999%。考虑到配气仪稀释误差问题，SF6标准气体浓度为 (10±0.01)%，背景气体为Ar。配气仪选用江苏唐高电气科技有限公司所生产GC500型配气仪，具有0.2%F.S的精度，可以实现最大300
1的稀释比。
降解后尾气中的SF6体积分数通过气相色谱仪（Gas Chromatogragh, GC）检测，选用南京科捷分析仪器的GC5890N型号气相色谱仪。SF6降解产物通过傅里叶红外光谱仪（Fourier Transform Infrared Spectrometer, FTIR）进行定性检测，光谱检测范围为400～1 600cm-1，检测精度为1mm，选用气体光程池为10cm。降解产物中的SO2F2、SO2、SOF2、SOF4四种气体产物通过气相色谱/质谱联用仪（Gas Chromatography/Mass Spectrometer, GC/MS）进行定量检测。
根据反应器内外管壁宽度尺寸，选择直径为1mm、2mm和4mm三种尺寸的g -Al2O3颗粒。使用前，颗粒尺寸通过过滤筛网筛选控制。并放置于真空干燥箱中进行24h干燥处理，干燥后的颗粒填充进反应器直到完全填满。最后通入SF6/Ar混合气进行6h预放电处理，避免g -Al2O3颗粒的吸附性影响反应前后气体流量，进而对实验结果造成影响。
放电电压U(t)、电流I(t)及传输电荷量Q(t)等电学参数是用于评估等离子体放电状态的重要因素，实验过程中，可以通过示波器进行实时监测和采样，用于放电状态诊断和实验结果分析。
通过放电电压U(t)和传输电荷量Q(t)进行X-Y形式展现，可以形成一条闭合曲线，即Q-U李萨如图形（Q-U Lissajous figure），理想李萨如图形原理如图2所示，通常表现为平行四边形或椭圆形。李萨如图形中包含着大量与放电相关的信息。ABCD形成的闭合曲线，表示一个完整的DBD周期，其所围成的图形的面积对应着一个放电周期所消耗的能量，而该面积与当前电源频率的乘积为当前体系下的等离子体放电功率。而李萨如图形边界上，AB和CD阶段对应着放电阶段，DA和BC阶段对应着充电阶段，DA和BC段的斜率表示为Ccell，代表填充床反应器外电极到内电极之间的总电容值；AB和CD段的斜率表示为zdiel，代表放电过程中反应器介质部分的等效电容值。此外，还可以从图中得到放电期间气隙放电维持电压DU、电荷传输最大值Qmax等参数，用以评估DBD放电特性。
图2 理想李萨如图形原理
Fig.2 Ideal Lissajous figure principle
等离子体是一种包含着大量自由电子及高能粒子的气体状物质，高能粒子退激过程中会产生光子，而不同种类的粒子产生的光子波长不同，因此通过检测放电体系下的光谱，能够对活性粒子进行识别，其检测方法被称为光学发射光谱（Optical Emission Spectroscopy, OES）法。发射光谱中包含着许多有效信息，如活性粒子种类、强度等，从中可以对等离子体诊断。本实验选用美国海洋光学公司MX2500+型定制三通道光谱仪进行OES检测，波长测量范围是300～800nm，光学分辨率为0.1nm，积分时间1ms～65s，本文光谱仪所用积分时间为60ms。
使用GC对SF6降解尾气进行定量检测，可获得降解后SF6浓度等信息，计算降解率（Destruction and Removal Effieiency, DRE）和降解能效（Energy Yield, EY）两个重要参数，从而对降解过程做出 评价。
SF6的降解率DRE计算公式为
（1）
式中，Cin和Cout分别为SF6气体初始浓度和剩余浓度（10-6）。
能量效率（EY）（
）表示为
（2）
式中，
为降解SF6气体的质量（g）；P为输入功率（W）；t为降解时间。
由于SF6分子含有硫氟元素，在降解过程中会产生SO2F2、SOF2等有害气体，因此无害化效果也有讨论的必要性。SF6降解过程中会产生种类繁多的物质，但最终产物主要为SO2F2、SO2、SOF2、SOF4这四种物质，本实验主要采用GC/MS来对这四种物质进行定量分析。需要指出的是，本文实验工作结果的每个数据点均测量了3次，测量结果取平均值，误差范围在5%以内，具备一定重复性。
放电特性研究实验过程中，电源输入功率为100W，气体组成为3%SF6-97%Ar，气体流速为100mL/min。
图3为直径分别为1mm、2mm、4mm的g -Al2O3颗粒填充体系下的放电电压电流波形。如图3所示，在不同尺寸颗粒的放电体系下，放电电压、电流波形的形态有所区别，电流波形上均存在毛刺，对应着微放电脉冲通道，表明放电呈丝状放电形式[30-31]。图3a中，在1mm填充体系下，放电电流上存在着大量微放电脉冲，最大幅值为86.0mA；图3b和图3c中，随着颗粒尺寸增大，电流波形上微放电脉冲数量明显减少，幅值分别降低为13.2mA和11.1mA，电流曲线逐渐趋于平滑，DBD更为均匀。这是因为1mm的DBD体系相比于2mm和4mm放电体系填充更加饱满，气隙空间更小，从而限制空间微放电的形成，使得部分空间介质阻挡放电进一步转换为表面放电。文献[28]在DBD转化CO2的实验中同样观察到180～300mm粒径的Al2O3体系相比于粒径更大的体系，电流波形上会产生更多高强度、短时间的脉冲，主要原因是高能粒子与填充介质紧密接触的结果，与本文实验结果一致。
图3 三种填充颗粒尺寸体系下放电电压电流波形
Fig.3 Discharge voltage and current waveforms in three packingparticle size systems
图4为三种不同填充颗粒尺寸体系下的李萨如图形。三种体系的李萨如图形均类似椭圆形分布。随着填充颗粒尺寸增大，DA和BC段的斜率逐渐减小，表明填充床DBD管内总电容值Ccell逐渐减小，其原因可能是因为1mm g -Al2O3颗粒相比2mm、4mm填充得更为饱满，使得1mm填充体系总电容值更大。
图4 三种填充颗粒尺寸李萨如图形
Fig.4 Three packing particle sizes Lissajous figure
同时，最低点和最高点之间的间隔随颗粒尺寸增大逐渐减小，表明一个周期内放电周期的电荷量峰值逐渐减小，也证明了填充颗粒尺寸越小，总电容值越大，累积电荷的能力越强。从图4中也可以计算出三个李萨如图形围成的面积，分别为5 720.8nC·kV、6 039.4nC·kV、5 645.1nC·kV，可以看出，李萨如图形所围成的面积变化很小，表明一个DBD周期产生的能量基本一致，填充颗粒尺寸并不会对一个DBD周期的能量产生较大影响。
图5为三种填充颗粒尺寸填充体系下，介质等效电容zdiel随输入功率的变化情况。zdiel大小对应图4中李萨如图形放电阶段AB和CD段的斜率大小。其中，同一填充颗粒体系下，zdiel值随着输入功率从50W增大到100W，在1mm填充体系下，zdiel值从58.3pF增加到72.4pF；在2mm体系下，zdiel值从58.2pF增加到69.9pF；在4mm体系下，zdiel从47.9pF增加到60.7pF，表明输入功率增大能够明显提高等效电容，但zdiel增大的斜率从4mm到1mm逐渐减小，2mm、4mm曲线近似线性，而1mm曲线斜率随着输入功率增大逐渐减小，可能是因为在本实验条件下，1mm体系的放电能量趋于饱和，等效电容值也逐渐趋向于恒定值。这与文献[32]中所提出的半经验模型预测及相应实验结果保持一致，且文献[32]提出了放电膨胀（Discharge Expan- sion, DE）的概念，即随着施加电压增大，放电能量逐渐增多，当放电能量足够大，以至于等效电容保持恒定，此时成为完全放电膨胀状态。而2mm和4mm曲线斜率近似线性，4mm曲线斜率略大于2mm，表明4mm体系放电扩张速度比2mm更快，随着输入功率进一步增加，2mm体系预计会更快达到完全放电膨胀的状态。综上所述，当电源输入的放电能量不足以让填充体系发生放电膨胀时，填充颗粒尺寸越小，等效电容越大，转移电荷能力越强；而随着输入功率逐渐增大，填充颗粒尺寸越小，放电体系越容易达到放电膨胀状态，此时等效电容更容易达到饱和值，转移电荷能力达到上限，导致放电功率不会发生明显增长。
图5 三种体系介质等效电容随功率变化
Fig.5 Equivalent capacitance of three systems varying with power
降解率研究实验过程中，气体组成为3%SF6- 97%Ar，气体流速为100mL/min。图6为三种不同尺寸g -Al2O3颗粒填充体系DRE和EY随输入功率分布情况。如图6a所示，在同一填充体系下，DBD对SF6的降解率随输入功率增大而增大，在达到80W后趋于稳定，接近饱和值。同一输入功率下，2mm填充体系降解率始终保持最高，在100W时，2mm体系降解率达到了100%，实现了完全降解，1mm体系和4mm体系分别为91.5%和93.5%，表明填充颗粒尺寸能够对SF6降解率产生显著影响。
图6 三种不同尺寸g -Al2O3颗粒填充体系DRE与EY随输入功率的变化分布
Fig.6 Distribution of DRE and EY of three g -Al2O3 particle packing systems with three sizes varying with input power
根据颗粒体积及密度等性质计算，得出三种填充体系的气体放电区域体积和平均气体停留时间，见表1。在气体流速为100mL/min时，随着颗粒尺寸增大，平均气体停留时间也随之增大，是因为1mm g -Al2O3颗粒较小，相比于4mm颗粒，对反应器填充得更为饱满，使气隙体积更小，气体停留时间变短。
表1 三种不同尺寸填充体系的平均气体停留时间
Tab.1 Average residence time of the gas mixturein three packing systems
尺寸/mm气体放电区域体积/cm3平均气体停留时间/s 18.233.31 210.894.59 413.986.96
如图6a所示，1mm体系降解率在80W以下高于4mm体系，在80W以后4mm体系降解率反超1mm体系，降解率随输入功率增长更为显著。原因在输入功率较低时，SF6分子与填充颗粒接触面积大小是影响降解效果的主要因素；而在输入功率较高时，SF6气体在放电区域内的停留时间成为主要因素。2mm填充体系降解率始终保持最优的原因，可能是其在接触面积和气体停留时间两个重要因素之间达到了较好的平衡。
如图6b所示，三种填充体系的降解能效整体呈现出下降的趋势，2mm体系降解能效同样维持着最优状态，1mm和2mm填充体系能量效率最大值处于50W输入功率时，分别为15.3g/(kW·h)和14.4g/(kW·h)；而4mm填充体系能量效率最大值位于80W，并且1mm体系能量效率在此时也达到了一个极大值13.0g/(kW·h)，其原因是因为输入功率的增加使放电体系约化电场强度达到了较高数值，使放电体系整体平均电子能量超过了SF6气体分子对自由电子吸附捕捉的范围，从而使降解效果显著提高[33]。
三种不同g-Al2O3颗粒尺寸填充体系DRE与EY随气体流速的变化分布如图7所示。为了进一步探明填充颗粒尺寸的影响，本文研究了80W输入功率下气体流速对三种填充体系降解效果的影响，如图7a所示，在同一气体流速下，2mm体系仍保持最优降解率，4mm体系优于1mm体系；而同一填充体系下，降解率均随气体流速增大而降低，4mm填充体系受流速变化影响明显高于2mm体系。
如图7b所示，三种填充体系能量效率均随气体流速增大而增大，其中2mm填充体系能效增长速度明显高于1mm和4mm体系，当流速从100mL/min增长到300mL/min时，能效从14.7g/(kW·h)增长到了37.1g/(kW·h)，随着气体流速增大，更多的SF6分子参与到降解反应中，使能效提高。同时，随着气体流速增大，1mm和4mm能效曲线逐渐出现达到饱和的趋势，而2mm体系能效仍近似呈线性增长，表明2mm体系在处理高流速和大浓度SF6气体时仍具有较大潜力。
图7 三种不同g -Al2O3颗粒尺寸填充体系DRE与 EY随气体流速的变化分布
Fig.7 DRE and EY of three different g -Al2O3 particle size packing systems change with gas flow rate
三种不同g -Al2O3颗粒尺寸填充体系发射光谱如图8所示，通过发射光谱仪获得三种填充体系在80W输入功率下的发射光谱，三种体系活性粒子的光谱谱线主要集中在680～880nm波段。初步诊断得出了三种填充体系下较强的谱线：F（738.51nm）、Ar（750.00nm）、Ar（763.84nm）、Ar（772.78nm）、Ar（795.03nm）、Ar（811.78nm）、Ar（842.6nm）。由于反应气体中Ar气体占据的体积分数高达97%，Ar-Ⅰ谱线强度最高，其形成原因是激发态的Ar原子跃迁到低能级。另外，F（738.95nm）的存在，表明放电体系中SF6气体分子发生了离解。
整体谱线强度上，2mm体系谱线强度明显大于1mm和4mm体系，1mm体系和4mm体系近似，但图3中1mm体系放电电流中明显存在更多的丝状放电，可能是g -Al2O3本身是一种多孔性物质，活性高吸附能力强，而三种体系下，1mm体系填充接触表面积更大，活性粒子被高活性表面所吸附消耗。
图8 三种不同g -Al2O3颗粒尺寸填充体系发射光谱
Fig.8 Emission spectra of three different g -Al2O3 particle size packing systems
图9为三种体系在3%SF6-97%Ar、80W输入功率、100mL/min气体流速情况下，SF6降解产物的FTIR，降解产物出峰信息参照文献[34]，确定了降解产物主要是SOF2、SF4、SOF4、SO2F2、SO2、S2F10，其特征峰位置主要分布在400～1 600cm-1波段范围之内。同时，还存在SiF4的特征峰，表明石英材质的反应管中的SiO2参与了SF6的分解反应。如图9所示，三种填充体系产物种类比较类似，表明不同的填充颗粒尺寸并不会对SF6主要降解产物种类产生影响。
为进一步研究降解产物生成规律，本实验选用了GC/MS对SF6主要降解产物SO2F2、SO2、SOF2、SOF4四种产物进行定量检测。图10为三种填充体系在3%SF6-97%Ar、80W输入功率、100mL/min气体流速下，四种产物含量占比分布情况对比。其中O元素可能来源于g -Al2O3颗粒、反应器漏入的少量O2以及石英管壁。在g -Al2O3填充体系中，SO2F2和SO2是SF6的主要降解产物，这与文献[18]实验现象相一致。如图10a所示，随着填充颗粒尺寸由1mm逐渐增大到4mm，SO2F2产物占比由27.2%增长到77.3%，SO2产物占比由68.2%降低到10.8%，SOF2占比由4.4%增长到11.1%，而SOF4产物占比相对较小，始终低于10%，但总体趋势类似于SO2F2缓慢增大。实验结果表明，不同填充颗粒尺寸会对SF6降解产物的占比分布产生显著的影响，1mm填充体系相比于2mm和4mm体系，能够促进SO2产生，抑制SO2F2、SOF2和SOF4的产生，其原因是1mm体系平均电子能量更强，使颗粒表面感应电荷更强，SF6气体分子在其表面降解得更加充分，产生的SO2F2、SOF2会进一步发生分解产生SO2。
图9 三种填充颗粒尺寸体系降解产物FTIR
Fig.9 FTIR diagram of degradation products of three particle size systems
2mm填充颗粒体系在3%SF6-97%Ar、气体流速100mL/min条件下，产物占比随输入功率分布变化情况如图10b所示。当输入功率小于90W时，SO2F2产物占比随输入功率增大明显减少，而SO2产物占比明显增大；当输入功率达到90W后，两者占比都开始趋于饱和。图6a中2mm体系下降解率在80～100W之间基本变化不大，维持90%以上，而输入功率由80W增长到90W时，SO2F2和SO2占比分布发生了较大的变化，表明SO2F2和SOF2在输入功率增大的情况下发生了进一步放电分解，直接或间接产生了SO2。
图10 三种填充体系下四种产物占比分布变化情况
Fig.10 Distribution variation in proportion distribution of four Products under three packing systems
由于SF6四种主要降解产物均为有毒有害物质，不能直接排放，因此需要进行二次处理。其中，SO2溶于水生成亚硫酸，SOF2不溶于水但能溶于碱液，SOF4水解能够生成SO2F2，而SO2F2不水解且热稳定性好，相较于其他三种产物更难回收。另外，相比于高温或水解，采用Ca(OH)2等碱金属溶液进行吸收处理更加经济高效。因此，可以通过填充颗粒尺寸和电源输入功率等参数的选择，使SO2、SOF2等易处理的气体具有更高的占比，搭配Ca(OH)2等碱金属溶液吸收使其转化为固体沉淀物，最终实现无害化降解。
本文基于填充床式DBD实验平台研究了填充颗粒尺寸参数对SF6降解过程的影响，分析了1mm、2mm、4mm三种尺寸g -Al2O3颗粒填充体系放电特性、降解率及能效、降解产物分布的变化规律，获得结论如下：
1）比较三种填充体系放电波形可以发现，以1mm g -Al2O3颗粒作为填充介质的放电体系比2mm和4mm颗粒填充体系容易产生数量更多且幅值更大的微放电脉冲，2mm和4mm体系DBD放电则相对均匀。
2）在本文实验条件下，2mm填充体系可以获得较好的降解效果，主要原因是在填充床DBD体系下，填充颗粒活性接触面积和气体停留时间是影响降解效果的两个重要因素，而2mm填充体系兼顾了两者。
3）根据FTIR和GCMS对降解产物的检测结果，1mm、2mm和4mm填充体系主要降解产物种类基本不变；g -Al2O3填充体系降解产物中主要成分为SO2F2和SO2，1mm填充体系相比于2mm和4mm填充体系，能够促进SO2气体产物，抑制SO2F2、SOF2、SOF4产生。相关结果能够为SF6工业无害化降解提供有益参考。
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Effect of Particle Size on Degradation of SF6 by Dielectric Barrier Discharge
Abstract Sulfur hexafluoride (SF6) is a widely used insulating gas, but its strong greenhouse effect can cause great potential harm to the atmospheric environment. Degradation of SF6 by dielectric barrier discharge (DBD) based on packed-bed reactor is a promising treatment, but the influence of many parameters such as the size of packed medium is still unknown. In this paper, the effects of g-Al2O3 particles with diameters of 1mm, 2mm and 4mm on the degradation of SF6 were investigated based on packed-bed type DBD. It is found that the small size of the particles will reduce the air gap space in the reaction area, so that the DBD discharge system tends to produce filamentous discharge, the degradation rate and energy efficiency of 2mm packing system are better than those of 1mm and 4mm systems, which may be attributed to the fact that the 2mm packed particles take into account the important factors of larger active contact area and longer gas residence time. Compared with 2mm and 4mm systems, the 1mm system can promote SO2 gas production and inhibit SO2F2, SOF2 and SOF4 production. The experimental results provide theoretical support and technical guidance for the industrial harmless degradation of SF6.
keywords：Packing particle size, dielectric barrier discharge, electrical discharge parameters, degradation treatment, SF6 harmless
DOI: 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.211458
中图分类号：O539
湖北省自然科学基金资助项目（2020CFB166）。
收稿日期 2021-09-13
改稿日期 2021-11-29
张晓星 男，1972年生，博士，教授，博士生导师，主要研究方向为电气设备在线监测与故障诊断、状态评估、新型传感器技术、环保绝缘气体、等离子体技术。E-mail: xiaoxing.zhang@outlook.com（通信作者）
周 畅 男，1996年生，硕士研究生，研究方向为等离子体技术。E-mail: 405793112@qq.com
（编辑 陈 诚）