190320进行充分混合，150℃恒温固化20min后脱模，160℃保温3h后制作完成10cm× 10cm×2mm试件。摘要 随着以环氧树脂为主绝缘介质的电气设备的推广，环氧树脂的绝缘劣化问题受到广泛关注。为研究环氧树脂在热积累作用下所产生的绝缘劣化问题，展开热氧老化试验研究。结果表明：热质量损失率随老化时间均匀变化，可较好地预测使用寿命；局部放电量（PD）、介质损耗角正切值（tand）、相对介电常数（er）均呈现分段式变化趋势，体积电阻（Wr）仅在临近老化终点显著下降；醚键的大量断裂是导致材料绝缘失效的主要原因；环氧树脂随老化时间的增加，表面分裂形成颗粒状物质，裂隙增多，间距加大，为环氧树脂的绝缘状态监测提供参考。
关键词：环氧树脂 绝缘参数 热氧老化 绝缘状态监测
随着环氧树脂材料在电气设备中的推广，其绝缘能力及耐热性能也受到广泛关注[1-4]。由于环氧树脂在长期运行条件下易出现不可逆绝缘损伤[5-8]，环氧树脂的绝缘状态监测亟需进一步探究。
目前，国内外学者针对环氧树脂材料老化特性展开了一系列研究，关于环氧树脂材料热氧老化的研究文献主要集中在两个方面：①环氧树脂或含有环氧树脂的复合材料热氧老化处理后的性能参数测试。文献[9]对环氧树脂材料开展长时间的热氧老化试验研究，发现其力学性能和自由体积分数有明显的变化。文献[10]对纳米环氧树脂复合材料进行加速热氧老化试验，研究了不同时间段下的材料拉伸性能和化学结构。文献[11]研究了湿热条件下的环氧树脂老化绝缘特性。②基于不同材料与环氧树脂共混，测试不同复合材料的抗热氧老化能力。文献[12]使用T700碳纤维降低了环氧树脂的玻璃化温度，延长了在光热作用下，环氧树脂老化降解时间。文献[13]制备了蒙脱土/环氧树脂纳米复合材料，对比了改性前后复合物的击穿性能变化。文献[14]使用木质素对环氧树脂进行填充，研究得到在热氧老化下，木质素可以通过酚醚结构的分解，降低环氧树脂老化程度。③基于加速热氧老化模型，预测环氧树脂材料使用寿命。文献[15-21]根据弯曲模量数据、热解动力学等参数，构建寿命预测数学模型，计算环氧树脂材料热氧老化寿命。以上文献主要通过对材料的改性变化或者对比热因子老化试验前后相关参数变化与宏观材料特性的改变进行研究，缺乏长时间热氧条件作用下材料发生绝缘劣化机理方面研究与相关性分析，因此有必要对其开展更为细致的研究工作。
为研究热氧老化下环氧树脂绝缘劣化情况，本文制备了一批环氧树脂试件，对其进行加速热氧老化处理，定期进行扫描电子显微镜（Scanning Electronic Microscopy, SEM）观测和红外光谱分析，同时采集相关参数变化信息，综合分析宏观、微观试验数据，重点研究环氧树脂材料热氧条件下劣化机理及绝缘特性，为提高电气设备运行可靠性提供技术支撑。
将原材料双酚A环氧树脂（EP，E-51，广州亨斯迈）、聚丙二醇（PPG，平均分子量1 000，广州亨斯迈）、甲基四氢基邻苯二甲酸酐（MTHPA，分析纯，广州亨斯迈）、硅微粉（微米级，北京德科岛金），按质量比100190320进行充分混合，150℃恒温固化20min后脱模，160℃保温3h后制作完成10cm× 10cm×2mm试件。
（1）制备多个编号试件，处理后作为本次热氧老化试验样品。
（2）超声波清洗后将试件放入高温烘箱完全烘干。
（3）测量试件初始质量m0后放入高温烘箱，温度设置为230℃，老化时间达到2 000h终止本次热氧老化试验，期间定期进行相关测试。
1.3.1 热质量损失率（简称质损）
环氧树脂材料在热氧老化作用下，绝缘性能不断下降，具体表现为质损等参数发生大幅变化。根据IEC 60216-2：2005推荐[22]，质损达3.4%时判定材料绝缘失效，质损计算公式为
（1）式中，Ymi为质损；m0为试件初始质量；mi为热氧老化时间ti条件下的质量。m0、mi的测量选用OHAUS CP214电子天平。
1.3.2 绝缘参数
为全方位监测热氧老化过程中试件的绝缘状态，本次试验定期测量的绝缘参数有局部放电（Partial Discharge, PD）量、tand、er、体积电阻。其中，局部放电量测量选用KJF-2020智能局部放电检测仪，标准校正脉冲发生器矫正后测得试件局部放电起始电压为12kV，选择比起始电压稍低的11kV作为测量回路的试验电压。
tand、er测量采用QS87型高精密高压电容电桥，试验电压为工频2.5kV，电极选择为YG87-1型固体绝缘材料测试电极，电极间压力、温度设定为0.3MPa和25℃，抽真空至5×10-2MPa后进行相关试验；体积电阻测量选用ZC36高阻计，电极选用与YG87-1型电极类似的平板型带保护电极的三段式电容器，仪器预热30min，调零后进行相关试验。
1.3.3 SEM
SEM是样品表面微观形貌观测的有效手段，本次试验使用的设备型号为ZEISS ΣIGMA 300。
1.3.4 红外光谱分析
为分析环氧树脂材料分子键位在高温条件下随老化时间的变化情况，选择IRAffinity-1型傅里叶变换红外光谱仪进行试验测试。
1.3.5 热重分析
为分析环氧树脂材料高温条件下的热稳定性，选择TGA Q50型热重分析仪进行试验测试，升温速率为10℃/min，介质气氛为氮气，温度测试范围为25～600℃。
图1为初始环氧树脂试件的热重（Thermogravi- metric,TG）分析、微商热重（Derivative Thermogravi- metry, DTG）分析曲线，其中，为保证数据可靠性，将原始试件经过切片机处理后随机选择多个薄片作为本次热重分析试验的试验样品，为避免偶然性对数据进行均值处理。
图1 未热氧老化处理试件TG、DTG曲线
Fig.1 TG and DTG curves of specimens without thermal-oxidative aging treatment
从图1中可明显看出，未热氧老化处理的环氧树脂试件在16～495℃程序化升温过程中，总失重量为31.8%，失重区温度范围为300～500℃，最快失重点温度为406.1℃，最大失重速率为1.18%/min。在16～100℃区间内，质损为0.2%，主要是材料内部水分蒸发导致；100～300℃温度区间内，质损为0.69%，主要是材料内部残余小分子物质挥发逃逸导致；在300～495℃温度区间内，质损为30.90%，环氧树脂材料几乎全部分解，基体内部键位大量断裂，产生的小分子物质大量挥发，造成质损数值明显变化。
电气设备正常运行条件下内部最高温度可达110℃，参考标准GB/T 20112—2015[23]与10度法则，在230℃温度下进行2 000h加速热氧老化试验可较好地模拟电气设备正常工况下使用年限内的绝缘劣化过程。
对多块试件进行2 000h的230℃的热氧老化试验，其中，为了更为高效准确地采集参数变化，设计了一组前期试验，得到热氧老化前期参数变化较快，需减少测量间隔，后期变化趋于稳定，可增大测量间隔。最终确定前中期数据采集间隔为80～160h，后期数据采集间隔为200h。
质损变化曲线如图2所示，图2中的所有数据点均为多块试件取均值所得，从图中可明显看出，数据变化趋势相同，一致性较好，表明试件质量良好，可满足试验需要。
图2 质损变化曲线
Fig.2 Curve of quality failure rate changing with aging time
如图2所示，2 000h热氧老化后，试件质损为3.52%，达到国标规定树脂类材料绝缘失效判据值。0～240h表现为快速失重，失重量为1.13%，主要为热稳定性较差的小分子物质的逃逸，如水、杂质等。240～2 000h失重量为2.39%，质损线性增大，反映出环氧树脂材料热降解速率是恒定的，可得在240～2 000h拟合方程，有
（2）式中，Y为质损百分比；x为老化时间。R2=0.986，拟合方程可较为准确地计算某一时间点的质损数值，预测使用寿命。
局部放电量变化曲线如图3所示，根据局部放电量发展速度不同，可将其分为三部分：0～800h内，局部放电量先下降后波动，由3.7pC降至2.6pC。在该段时间内，由于小分子物质挥发填充至材料空隙、高温环境提供了环氧树脂材料后固化和基体收缩的反应条件、基体催化等作用，使得材料局部放电量减少，上述作用过程稳定后，局部放电量趋势随之趋于平缓。800～1 600h内，局部放电量由2.6pC快速增至29.3pC。由于上一阶段能量积累，材料内部产生大量自由基与活化分子，支链已部分氧化，环氧树脂主链在粒子间有效碰撞作用下开始裂解，形成大面积空隙，造成PD值快速增加。1 600～2 000h内，PD由29.3pC增至33.9pC，上升趋于平缓。由于环氧树脂主链分解过程已在上一阶段基本完成，填料氧化硅等在该温度下具有足够的热稳定性，材料分解速度降低，造成PD值缓慢增加。
图3 局部放电量变化曲线
Fig.3 Curve of PD changing with aging time
tand、er变化曲线分别如图4、图5所示，二者皆呈分段变化趋势，在老化初期，由于材料含湿量的降低，后固化的体积收缩、密度增大，使得粒子间作用力增强，电导损耗、极化强度变小，造成tand 与er减小，在240～800h期间，随着初始含湿量减少和后固化过程完成，tand 与er变化趋于平稳。老化中期，由于环氧树脂主链、支链开始裂解、氧化，材料内部充斥大量自由基和偶极子，同时由于固化剂高温逐步分解为游离酸，极性基团的产生造成材料极化明显增强，使得此时tand 与er逐渐增大，tand 增幅明显，但随着老化时间继续增加，游离酸因热稳定性较差开始挥发，并于1 600h挥发完全，er表现为先上升后缓慢下降最后上升变化趋势。老化后期，由于环氧树脂主链分解过程已在上一阶段基本完成，填料氧化硅等具有较高热稳定性，上述链反应速率随老化时间逐渐减慢，tand 与er上升趋于平缓。
图4 tand 变化曲线
Fig.4 Curve of tand changing with aging time
图5 er变化曲线
Fig.5 Curve of er changing with aging time
Wr变化曲线如图6所示，趋势为上升-波动-下降。老化前期，因后固化基体收缩作用，Wr少量增加。老化中后期，环氧树脂材料开始出现游离碳，造成Wr快速下降，这与该时间段tand、er的变化相一致。
图6 Wr变化曲线
Fig.6 Curve of Wr changing with aging time
图7为不同老化时间下环氧树脂红外光谱谱图，1 084cm-1的吸收峰表征了R-O-R（醚键）伸缩振动，1 450cm-1、1 500cm-1、1 600cm-1的吸收峰表征了苯环C=C伸缩振动，1 740cm-1的吸收峰表征了饱和脂肪酸酯的C=O伸缩振动，2 850～3 000cm-1的吸收峰表征了饱和C-H伸缩振动，3 500cm-1的宽峰表征了O-H（羟基）伸缩振动。
整体来看，吸收峰幅值随老化时间而降低，表明材料内部键位逐渐断裂。对比初始时刻与老化时间800h红外光谱图，可以明显看出，C-H、苯环C=C、C=O吸收峰强度明显下降，R-O-R吸收峰强度少量下降，O-H吸收峰强度基本不变，此时局部放电量、tand、er、Wr均未发生明显变化，试件绝缘状态良好。其中C-H在氧气作用下主要发生了下列反应
图7 不同老化时间下环氧树脂红外光谱图
Fig.7 Infrared spectroscopy of epoxy resin at different aging time
该反应会循环进行，产生大量含有羰基（C=O）的醛类、酮类、酸类小分子物质，而酯键的断裂和羟基的氧化也会产生该类物质，其挥发逃逸后导致C-H、C=O数量大量减少；苯环结构稳定，需要更高的温度才可碳化或氧化，这里的苯环C=C吸收峰下降主要是由于发生了下列反应
由于双酚A环氧树脂基体醚键、C-C键断裂（见反应1、2）产生的苯酚挥发，造成基体内部苯环数量大量较少，同时反应3产生的对异丙基苯酚重新补充了基体内部的羟基数量，这与红外图中羟基吸收峰基本不变是一致的。
对比老化时间800h与2 000h红外光谱图可知， R-O-R、O-H吸收峰幅值明显下降，局部放电等绝缘参数发生明显变化，此时材料绝缘性能已严重劣化。其中，O-H吸收峰强度下降主要是由于老化中后期产生的对异丙基苯酚挥发和材料内部剩余O-H持续氧化造成的；环氧树脂/聚丙二醇-甲基四氢基邻苯二甲酸酐分子式如图8所示，其中，R-O-R起着连接碳骨架的关键性作用，而C-H的氧化过程会产生大量自由基，产生化学陷阱，加速R-O-R断裂，使得交联大分子分解成为小分子物质，环氧树脂材料各项性能随之严重劣化。
图8 环氧树脂/聚丙二醇-甲基四氢基邻苯二甲酸酐分子结构示意图
Fig.8 Chemical structure of EP/PPG-MTHPA
因此，烃基、羟基氧化对环氧树脂材料绝缘性能影响较小，主链醚键的大量断裂会快速导致材料绝缘失效。
采用SEM对不同老化时间的试件表面进行形貌观测，初始时刻环氧树脂SEM表面形貌如图9所示，从低倍照片可以明显看出，材料表面相对平整，但存在大量颗粒。通过高倍照片发现颗粒之间相互连接，未观测到空隙裂痕等表面缺陷，表明试件绝缘状态良好。
图10为老化800h环氧树脂SEM表面形貌，通过低倍照片可发现，图像中颗粒状物质数量增多、形状变大。通过高倍照片观测到，材料表面变得凹凸不平，开始出现裂痕，并有大量凸起细微颗粒附着于材料表面，表明试件开始出现绝缘劣化。
图9 初始时刻环氧树脂SEM表面形貌
Fig.9 SEM surface morphology of epoxy resin at initial time
图10 老化800h环氧树脂SEM表面形貌
Fig.10 SEM surface morphology of epoxy resin at 800h of aging
图11为老化2 000h环氧树脂SEM表面形貌，通过低倍照片可发现，图像表面颗粒状物质半径尺寸变小，数量明显增多。通过高倍照片可观测到，颗粒与材料表面分离，裂隙增多，间距加大，表明试件绝缘性能已严重劣化。
1）热氧老化过程中，试件质损曲线均匀上升，通过其拟合方程可较为准确地预测使用寿命；局部放电量、tand 增量明显，变化趋势为减少—波动—增加；er增量较小，为分段式变化趋势；体积电阻仅在临近老化终点显著下降，根据上述绝缘参数变化规律可有效地评估环氧树脂材料绝缘状态。
图11 老化2 000h环氧树脂SEM表面形貌
Fig.11 SEM surface morphology of epoxy resin at 2 000h of aging
2）支链烃基、羟基氧化对环氧树脂材料绝缘性能影响较小，主链醚键的大量断裂会快速导致材料绝缘失效，为提高环氧树脂耐热能力设计提供参考。
3）随着老化时间增加，材料表面颗粒状物质数量增加，半径尺寸减小，裂隙增多，间距加大，形成疏松的碳化层，从微观角度揭示了环氧树脂材料热氧条件下的绝缘劣化机理。
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Study on Thermo-Oxygen Aging Characteristics of Epoxy Resin Material
Abstract With the popularization of electrical equipment that uses epoxy resin as the main insulating medium, the insulation degradation of epoxy resin has been widely concerned. In order to study the insulation degradation caused by epoxy resin under thermal accumulation, thermal oxygen aging test was carried out. The results show that the thermal mass loss changes uniformly with aging time, and the service life can be predicted well. Partial discharge (PD), dielectric loss angle tangent (tand) and relative permittivity (er) all show a piecewise trend, while the resistance (Wr) only decreases significantly near the end of aging. Ether cleavage is the main cause of material insulation failure. As the aging time increases, the surface of the epoxy resin splits to form granular materials, the cracks increase, and the spacing increases, which provides a reference for insulation status monitoring of epoxy resin.
keywords：Epoxy resin, insulation parameters, thermo-oxidative aging, insulation condition monitoring
中图分类号：TM215
DOI: 10.19595/j.cnki.1000-6753.tces.191165
国家自然科学基金（51977195）和中国博士后科学基金（2017M622370）资助项目。
收稿日期2019-09-11
改稿日期 2020-02-12
谢 伟 男，1978年生，高级工程师，硕士生导师，研究方向为高压电气设备技术监督与电气性能。E-mail: 12338030@qq.com
程 显 男，1982年生，博士，教授，博士生导师，研究方向为开关设备与绝缘技术，着重研究混合断路器技术、多断口真空开关技术。E-mail: chengxian@zzu.edu.cn（通信作者）
（编辑 崔文静）