0 引言
SF6气体具有较高的温室效应，1997年《京都议定书》已将 SF6气体列为全球限制使用的六种气体之一[1]。寻找合适的可以替代 SF6气体的新型环保型绝缘介质，从而减少 SF6气体的使用和排放，已经成为电力行业的研究热点之一[2-5]。3M公司开发的全氟异丁腈C3F7CN的GWP100-yr值约为CO2的2 100倍，臭氧消耗潜能值为零，是一种环境友好型的气体绝缘介质[6-7]。C3F7CN在环保和电气性能方面表现良好，引起了国内外研究人员的广泛关注[8-9]。GE公司在145 kV GIS上通过了绝缘测试，报道称使用g3(4%~10%C3F7CN+CO2)气体可将GWP100-yr值降低至使用 SF6气体的 2%[10]。国内外初步研究结果显示 C3F7CN混合气体在绝缘和环保方面具有替代SF6气体的潜能[11-12]。
气体绝缘电力设备可能会因固体绝缘表面残留水分或长期工作在潮湿环境中使得设备内部水分超出规定值，进而影响设备的稳定运行[13]。此外，绝缘介质在放电和过热故障条件下会发生分解，产生有毒或腐蚀性气体[10, 14-15]。因此，气体绝缘电力设备中往往配有吸附剂以吸附水分和故障分解产物，常用吸附剂有分子筛和活性氧化铝等[16-18]。
国内外学者初步研究了常用吸附剂对 C3F7CN混合气体及其分解产物的吸附特性。GE公司F. Meyer等通过实验研究了3A、4A和5A分子筛对分解产物CF3CN、C2F5CN和COF2的吸附性能[19]，但尚未报道分子筛对其他分解气体的吸附特性。武汉大学侯华等从分子动力学理论角度分析了多种分解物在 4A分子筛中的吸附特性[20]。武汉大学肖淞等从实验和理论上研究了 γ-Al2O3对 C3F7CN/N2混合气体以及多次放电击穿后分解产物的吸附性能，实验结果表明γ-Al2O3能吸附C3F7CN及其产物（CF4、C2F6，CF3CN和C2F5CN等）[21]。现有的研究报道多为吸附剂对 C3F7CN分解产物的吸附能力或单一种类吸附剂的吸附能力。C3F7CN作为一种新的绝缘介质用于气体绝缘电气设备中时，吸附剂的选择不仅要考虑水分和分解产物吸附特性，还要具备良好的选择性和吸附能力，即因组分和结构不同所显示出来的对某些物质优先吸附的能力。然而，不同种类吸附剂对绝缘介质、缓冲气体及其分解产物的吸附性能强弱的综合评价尚未有详细报道。
本文分析对比了四种常用吸附剂（γ-Al2O3和3A、4A、5A分子筛）对新型环保绝缘介质C3F7CN/CO2及其分解产物的吸附特性。本文对10%C3F7CN/90%CO2混合气体实施了 3h的 650 oC过热模拟实验，通过气相色谱质谱联用技术（GC/MS）检测C3F7CN/CO2混合气体及其过热条件下的分解组分，利用气体色谱峰面积，综合比较四种吸附剂对绝缘介质C3F7CN和缓冲气体CO2及其分解产物的吸附选择性和吸附性能。本文的研究结果可以为 C3F7CN气体绝缘电气设备中吸附剂的选用提供一定参考。
1 实验条件及气体分解物检测手段
1.1 过热实验模型及条件
图1为过热模拟实验平台。文中采用不锈钢加热棒模拟过热故障中的热源。加热棒外壳为奥氏体不锈钢，加热棒长度为40mm，直径为14mm，热交换面积约为 15cm2。实验过程中加热棒的施加电压为25.4~26.0V，电流为5.1~5.3A。过热实验装置材料为不锈钢，实验气室体积约为 24L。过热持续时间为3h。温度传感器为K型热电偶，其测温范围0~1 300℃，采用数显表显示加热棒温度。环境温度为室温25oC，环境湿度为35%~45%。本文实验所用的C3F7CN气体为美国3M公司生产的C3F7CN纯气，缓冲气体CO2为北京氦普北分气体工业有限公司生产的纯气，其纯度为99.995%。
图1 过热分解模拟实验平台示意图
Fig.1 Schematic diagram of the overheating fault experimental arrangement
过热实验前将气室拆开，利用无水酒精多次擦拭不锈钢气室内壁并吹干。组装完成后，将实验气室抽真空40min，然后充入CO2气体静置5min，再次抽真空40min，整个过程反复3次，充分清洗实验气室，以排除水分和空气等杂质的影响。按照道尔顿分压定律，将实验气体看作理想气体，采用分压比确定混合气体比例。为保证混合气体的混合比例较为精确，先充入混合比例为10%的C3F7CN气体，然后按分压比充入缓冲气体CO2至绝对气压550kPa。将实验装置放置于室温下12h左右，使气体充分混合。
1.2 吸附剂实验条件
本文使用的吸附剂是上海久宙化学品有限公司生产的 γ-Al2O3和分子筛吸附剂。实验前吸附剂均经过筛选，选用颗粒直径为3~5mm的颗粒。图2为吸附实验装置示意图，实验罐体材料为304不锈钢，体积均为 1.35L。实验前分别向五个实验罐注入绝对气压为 450kPa的氦气，密封静置于室温环境（25oC）下观察 30天后气压表数值几乎没有变化，说明实验装置气密性良好。本文使用的是真空包装的吸附剂，使用前未进行高温活化。实验前用无水酒精多次擦拭罐体内壁并吹干，将纯棉白布捆扎的吸附剂放入实验罐体内，装置组装完成后抽真空 15min，为排除空气和水分的影响，用纯度为99.999%的He气清洗气室两遍，重复抽真空15min。然后将过热实验后的气体分别充入装有 3A、4A、5A分子筛和γ-Al2O3吸附剂的四个罐体至绝对气压为450kPa。同时本实验设置了对照组，即将过热后的气体充入未加吸附剂的实验罐中至气压为450kPa。将5个实验罐体静置于室温环境（25oC）下15天，利用气相色谱质谱联用仪分别在24h、48h、144h和360h时检测5个实验罐体中的气体。参考SF6气体设备中分子筛吸附剂的使用规范[22]，本文选用 10%吸附剂用量比（1.6g）进行吸附剂吸附特性实验，即吸附剂质量为气体质量的10%。
图2 吸附实验装置示意图
Fig.2 Schematic diagram of adsorbent experimental
1.3 气体分解产物检测
检测气体分解产物的仪器为岛津 GCMSQP2010 SE气相色谱质谱联用仪。采用六通阀定量环进样，气相毛细管色谱柱为 Agilent (GS-GasPro 30m×0.32mm×0μm)；载气为 99.999%的高纯氦气。进样口温度为120oC；流速为1.55mL/min；分流进样模式，分流比为50:1；进样量为250μL；升温初始温度为35oC，保持18min，然后以10oC/min速率上升至 150oC，保持 5min。质谱条件:接口温度200oC；离子源为70eV EI源，温度为200oC。
气体样品检测时，首先通过全扫描（scan）模式对分解组分进行定性分析，质量扫描范围为m/z10~360amu；然后为排除干扰获得更高的信噪比、灵敏度和更好的峰形，采用选择离子SIM（single ion monitoring）扫描方式选择气体分解物的特征离子进行定量分析。
2 过热实验后的气体分解物定性分析
通过对比 C3F7CN/CO2混合气体的过热分解组分与标准气体的保留时间来进行各分解组分的结构鉴定，可以确定分解产物包括CO、CF4、C2F6、C3F8和C3F6化合物。此外，通过查询和对比美国标准局（NIST）的质谱库数据库，可以初步判断过热实验后的分解组分还包括 C2F4、(CF3)3CF（以下简称 i-C4F10）、C2F5CN、CF3CN 和 CNCN。图 3为C3F7CN/CO2混合气体过热分解产物的色谱检测结果，分解产物种类与文献[23-24]中报道的过热产物相同。
图3 C3F7CN/CO2混合气体过热分解组分色谱检测结果
Fig.3 Total ion chromatograms analysis of C3F7CN/CO2 mixture after overheating fault
由于绝缘介质C3F7CN和缓冲气体CO2的体积分数较高，为避免 GC/MS检测时出现检测器饱和现象，文中选用质荷比m/z=76和m/z=16定量分析C3F7CN和 CO2的色谱峰面积随吸附时间的变化。同时，本文分别选用质荷比m/z=12、69、119、81、69、69、69、76、76、52分析了分解组分 CO、CF4、C2F6、C2F4、C3F8、C3F6、i-C4F10、CF3CN、C2F5CN和CNCN的色谱峰面积随吸附时间的变化。
3 吸附剂对C3F7CN和CO2的吸附特性
图4为3A、4A和5A分子筛以及γ-Al2O3作用下C3F7CN和CO2色谱峰面积随时间的变化。为了更好地解释吸附剂吸附气体的原理，本文从化学角度，基于Multiwfn 3.6软件包[25]，采用长方体模型计算了C3F7CN和CO2分子的尺寸参数。C3F7CN和CO2分子的范德华表面和分子尺寸参数如图5所示。
图4 分子筛和活性氧化铝对C3F7CN和CO2的吸附特性
Fig.4 Adsorption characteristics of molecular sieves and activated alumina for C3F7CN and CO2 molecules
从图4a可以看出，450kPa气压条件下3A、4A和5A分子筛对绝缘介质C3F7CN的吸附能力较弱。这主要是因为 3A、4A和 5A分子筛的孔径均匀，大小约为0.3nm、0.4nm和0.5nm，当分子动力学直径小于分子筛孔径时能很容易进入晶穴内部而被吸附。C3F7CN的分子尺寸均大于3A、4A和5A分子筛的孔径，较难进入分子筛内部。
γ-Al2O3的孔径分布不均匀，其晶体孔径一般分为微孔、中孔和大孔，孔径分布范围约为1~40nm不等，其中 4~10nm的孔所占百分比较大[26]。由图 5可知，C3F7CN分子尺寸约为0.75nm，可以进入γ-Al2O3孔径内部。同时C3F7CN分子中的CN基团会与 γ-Al2O3中的 Al之间形成弱相互作用，可使 γ-Al2O3牢固吸附C3F7CN分子[27]。
从图4b可以看出，四种吸附剂吸附后的CO2气体的峰面积变化与对照组相比不明显。这主要因为450kPa气压下，90%混合比例的CO2体积分数较大，GC/MS检测时其峰面积的量级为107，而实验中吸附剂的质量为气体质量的10%，导致很难通过色谱峰面积的变化判断各吸附剂对CO2的吸附性能。
为此，本文选用 10%吸附剂用量比单独开展450kPa下 CO2气体的吸附实验，实验持续时间为144h。实验前后气压表的数值见表 1，气压表精度为0.25级。
表1 吸附CO2气体前后气压值
Tab.1 The absolute pressure before and after adsorption of CO2 gas
绝对气压/MPa吸附剂种类 吸附量/L实验前 实验后3A 0.450 0.449 0.0013 5 4A 0.450 0.449 0.0013 5 5A 0.450 0.448 0.002 7 γ-Al2O3 0.450 0.448 0.002 7
相比γ-Al2O3的孔径，CO2分子尺寸较小，并且CO2分子呈线性直链状，能较为容易地进出γ-Al2O3晶穴内部。因此，γ-Al2O3对CO2气体的吸附性能也较弱。
图5（注:1Å=10-10m）中CO2分子尺寸大于3A分子筛的孔径（0.3nm），不能进入 3A分子筛晶穴内部，故3A分子筛对CO2气体的吸附性能很弱，基本不吸附。CO2分子的尺寸与 4A分子筛的孔径接近，CO2分子进入4A分子筛晶穴的有一定阻力，4A分子筛对CO2气体的吸附性能弱于5A分子筛。CO2的分子尺寸比 5A分子筛的孔径小，可以进入5A分子筛晶穴内部，5A分子筛对CO2气体具有一定的吸附能力。5A分子筛在工业上常被用作CO2捕集剂[28]，将含有杂质的天然气或空气等通过较大的吸附床达到净化目的。工业上净化气体时所使用的吸附剂质量和气压与本文实验条件相比要高得多，这会大大增强分子筛吸附 CO2的能力。由于气压、温度和吸附剂质量等因素均会影响吸附剂的吸附性能。因此，吸附剂用于电力设备中时，要适当选择吸附剂的质量，使吸附剂能够充分吸附水分和分解产物，同时避免吸附绝缘气体本身。
图5 C3F7CN和CO2分子的范德华表面和尺寸参数
Fig.5 The van der Waals surface and dimensional parameters of C3F7CN and CO2 molecules
4 吸附剂对分解组分的吸附特性
C3F7CN/CO2混合气体过热故障的分解组分主要可以分为三类:①小分子气体CO；②全氟碳类气体（PFCs）；③腈类气体CNCN、CF3CN和C2F5CN。本文分别分析对比了分子筛和活性氧化铝对这三类分解组分的吸附特性。CF4分子的空间构型为正四面体，球形模型能够较好地描述 CF4分子；其他气体分子大多为平面分子和长链卤代烃分子，适合用长方体模型来描述。因此，本文分别采用球形模型和长方体模型计算分解气体分子的尺寸参数，各分解气体分子的范德华表面和分子尺寸参数如图6所示。
图6 分解气体分子的范德华表面和尺寸参数
Fig.6 The van der Waals surface and dimensional parameters of by-products
4.1 吸附剂对CO的吸附特性
图7 为3A、4A和5A分子筛以及γ-Al2O3作用下CO气体色谱峰面积随时间的变化，这四种吸附剂均不吸附CO气体。虽然CO是极性分子，但由于存在反馈 π键，分子的极性很弱。文献[21]计算发现分子筛对CO分子的吸附自由能较高，CO与分子筛之间的静电作用非常弱，仅靠微弱的范德华力进行吸附。因此，3A、4A和5A分子筛几乎不吸附CO气体。
图7 分子筛和活性氧化铝对CO气体的吸附特性
Fig.7 Adsorption characteristics of molecular sieves and activated alumina for CO gas
CO分子尺寸远小于γ-Al2O3的孔径，并且CO分子是线性直链气体分子，能较为容易地进出晶穴。因此，γ-Al2O3对CO气体的吸附性能较弱。
4.2 吸附剂对全氟碳类气体的吸附特性
图 8对比了 360h后无吸附剂与四种吸附剂作用下的全氟碳类气体（PFCs）的色谱峰面积。有无吸附剂时 PFCs含量基本相同，说明这四种吸附剂对PFCs气体吸附性能较弱。CF4、C2F4和C2F6气体分子的尺寸均大于 3A、4A和 5A分子筛的孔径，并且这几种气体分子为非极性分子，故3A、4A和5A分子筛不吸附这三种气体。C3F6、C3F8和i-C4F10是分子尺寸较大的支链分子，很难进入分子筛内部。同时，由文献[20]计算结果可知，这些PFCs分子与分子筛的骨架间存在强静电排斥作用，导致不能被吸附。因此 3A、4A和5A分子筛几乎不吸附全氟碳类气体。这些 PFCs气体的分子动力学尺寸小于γ-Al2O3的孔径，能较容易地进出γ-Al2O3的孔径，故γ-Al2O3吸附全氟碳类气体的能力较弱。
图8 360h后气罐中氟碳类气体的色谱峰面积
Fig.8 Chromatographic peak area of PFCs after 360h
文献[21]研究报道称γ-Al2O3可以有效吸附PFCs气体，这与本文的实验结果不同。因此猜测可能由于:①吸附剂来源，不同厂家生产的活性氧化铝的孔径大小会存在一定差异；②吸附剂质量，文献[21]中吸附剂质量大约是气体质量的 20%，实验中吸附剂质量是气体质量的 10%，吸附剂用量不同可能会对检测结果产生影响[17]；③实验气压，文献[21]中是0.3MPa，本实验是0.45MPa，由SF6气体吸附特性研究可知，气压可能会影响吸附剂的吸附性能。
4.3 吸附剂对腈类分解组分的吸附特性
图9为3A、4A和5A分子筛以及γ-Al2O3对腈类气体CNCN、CF3CN和C2F5CN的吸附特性曲线。由图9a可知，3A、4A和5A分子筛以及γ-Al2O3均能吸附CNCN气体。其中，5A分子筛对CNCN气体的吸附效率最高，吸附时间为24h时，CNCN就已经被完全吸附；γ-Al2O3吸附能力次之，吸附时间为48h时，CNCN气体几乎被完全吸附；相比之下，4A分子筛和 3A分子筛的吸附效率偏弱，3A分子筛的吸附效率最低。由图9b可以看出3A和4A分子筛均不吸附CF3CN气体，而5A分子筛和γ-Al2O3均能吸附 CF3CN气体分子，γ-Al2O3吸附效率大于5A的。图9c中只有γ-Al2O3能吸附C2F5CN气体，而3A、4A和5A分子筛均不吸附C2F5CN气体。
图9 分子筛和活性氧化铝对腈类气体的吸附特性
Fig.9 Adsorption characteristics of molecular sieves and activated alumina for CNCN, CF3CN and C2F5CN gases
3A、4A和5A分子筛分别是钾钠型硅铝酸盐、钠型硅铝酸盐和钙钠型硅铝酸盐。虽然CNCN是非极性分子，但电负性 CN基团能与分子筛中的 Na+离子产生弱相互作用，从而使得CNCN气体能被分子筛吸附[20]。从图6可以看出CNCN分子为线性结构，分子截面的直径约为0.3nm，小于4A和5A分子筛的孔径，能够容易地进入 4A和 5A分子筛内部；而CNCN分子截面的直径与3A分子筛的孔径接近，CNCN分子较难进入 3A分子筛晶穴内部。因此，3A分子筛对CNCN气体的吸附性能比4A和5A分子筛的弱。同时，由于本文选用的均为相同粒径的吸附剂，这三种分子筛对CNCN分子的吸附效率不同的另一个原因为分子筛的比表面积不同。3A、4A和 5A分子筛的比表面积分别为 33.00m2/g,168.58m2/g和312.95m2/g[29]，5A分子筛具有较高的比表面积，即单位体积所具有的表面积较高。因此，5A分子筛对 CNCN气体的吸附效率远大于 4A和3A分子筛。
虽然CF3CN和C2F5CN是极性分子，但从图6可以看出CF3CN和C2F5CN分子尺寸较大，不能进入3A和4A分子筛孔径内部，故3A和4A分子筛不吸附CF3CN和C2F5CN气体。CF3CN的分子尺寸小于 5A分子筛的自由孔径，能够进入分子筛晶穴内部，并且 5A分子筛晶穴内部有较强的极性，能与 CF3CN极性分子在分子筛表面发生较强的静电作用和范德华作用。因此，5A分子筛能够牢固地吸附住CF3CN气体分子。但C2F5CN分子的尺寸比5A分子筛孔径大，导致C2F5CN气体分子不能进入5A分子筛内部，不能被吸附。
由图 6可知，CNCN、CF3CN和 C2F5CN分子尺寸介于0.3~0.8nm之间的，均可进入γ-Al2O3孔径内部。此外，腈类化合物分子中的CN基团会与γ-Al2O3中的Al之间形成弱相互作用[27]，可使γ-Al2O3牢固地吸附CNCN、CF3CN和C2F5CN气体分子。
5 结论
本文基于650oC过热条件下10%C3F7CN/90%CO2混合气体的分解特性，对比了绝对气压450kPa下活性氧化铝 γ-Al2O3和 3A、4A、5A分子筛四种吸附剂对C3F7CN、CO2及其分解产物的吸附特性，根据吸附选择性和吸附能力综合对比四种吸附剂得出的主要结论如下:
1）当吸附剂用量比为 10%且CO2的体积分数很大时，吸附剂使用前后CO2的色谱峰面积变化和气压没有明显变化。吸附剂用量和气压等因素会对吸附性能产生影响，后续将进一步完善吸附性能的测定方法，并对气压和吸附剂质量等影响因素展开研究。
2）γ-Al2O3和 3A、4A、5A 分子筛对缓冲气体CO2的吸附能力较弱。3A、4A和5A分子筛几乎不吸附绝缘介质C3F7CN，但实验发现γ-Al2O3能吸附C3F7CN。因此，γ-Al2O3不适用于以C3F7CN/CO2混合气体作为绝缘介质的电力设备中。
3）这四种吸附剂对分解组分的吸附具有选择性，其中γ-Al2O3和3A、4A和5A分子筛几乎不吸附CO和全氟碳类气体（CF4, C2F6, C2F4, C3F8, C3F6, i-C4F10），但能有选择地吸附腈类气体（CNCN、CF3CN和C2F5CN）。四种吸附剂均能吸附CNCN气体，吸附效率从高到低依次为 5A＞γ-Al2O3＞4A＞3A。γ-Al2O3和5A分子筛能吸附CF3CN气体，吸附效率γ-Al2O3＞5A，但3A和4A分子筛几乎不吸附CF3CN气体。此外，四种吸附剂中只有 γ-Al2O3能够吸附C2F5CN气体。
4）3A、4A和5A分子筛均可用于以C3F7CN/CO2混合气体为绝缘介质的电力设备中。综合对比这三种分子筛对分解产物的吸附选择性和吸附效率发现，5A分子筛的吸附性能最好。由于5A分子筛不能吸附有毒气体CO和全氟碳类气体，需要继续寻找其他合适的吸附剂。同时，吸附剂用量和气压等因素可能会对吸附性能产生影响，后续工作将对不同影响因素展开研究。
[1] Solomon S. Climate change 2007: the physical science basis: Working group I contribution to the fourth assessment report of the intergovernmental panel on climate change[M]. Cambridge, UK: Cambridge University Press, 2007.
[2] Christophorou L G, Olthoff J K, Green D S. Gases for electrical insulation and arc interruption: possible present and future alternatives to pure SF6[R]. NIST technical Note 1425, 1997: 3-4.
[3] Wooton R, Kegelman M. Gases superior to SF6 for insulation and interruption[R]. Electric Power Research Insititute (EPRI), EL-2620, 1982.
[4] Yu Xiaojuan, Hou Hua, Wang Baoshan. A priori theoretical model for discovery of environmentally sustainable perfluorinated compounds[J]. The Journal of Physical Chemistry A, 2018, 122(13): 3462-3469.
[5] 肖登明. 环保型绝缘气体的发展前景[J]. 高电压技术, 2016, 42(4): 1035-1046.Xiao Dengming. Development prospect of gas insulation based on environmental protection.[J].High Voltage Engineering, 2016, 42(4): 1035-1046.
[6] Pohlin K, Kieffel Y, Owens J. Characteristics of fluoronitrile/CO2 mixture-an alternative to SF6[C]//Conference International Des Grands Reseaux Electriques, Paris, France, 2016: D1-204.
[7] Owens J G. Greenhouse gas emission reductions through use of a sustainable alternative to SF6[C]//IEEE Electrical Insulation Conference (EIC),Montréal, Canada, 2016: 535-538.
[8] Blázquez S, Antiñolo M, Nielsen O J, et al. Reaction kinetics of (CF3)2CFCN with OH radicals as a function of temperature (278–358K): a good replacement for greenhouse SF6?[J]. Chemical Physics Letters, 2017,687: 297-302.
[9] Zhang Xiaoxing, Li Yi, Chen Dachang, et al.Theoretical study of the decomposition mechanism of environmentally friendly insulating medium C3F7CN in the presence of H2O in a discharge[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2017, 50(32): 325201.
[10] Kieffel Y. Characteristics of g3-an alternative to SF6[C]//IEEE International Conference on Dielectrics(ICD), Montpellier, France, 2016: 880-884.
[11] Kieffel Y, Biquez F, Ponchon P, et al. SF6 alternative development for high voltage switchgears[C]// CIGRE,Paris, France, 2014: D1-305.
[12] Nechmi H E, Beroual A, Girodet A, et al.Fluoronitriles/CO2 gas mixture as promising substitute to SF6 for insulation in high voltage applications[J]. IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation, 2016, 23(5): 2587-2593.
[13] Piemontesi M, Niemeyer L. Sorption of SF6 and SF6 decomposition products by activated alumina and molecular sieve 13X[C]//IEEE International Symposium on Electrical Insulation, Montreal, Quebec, Canada,1996: 828-838.
[14] 赵明月, 韩冬, 荣文奇, 等. 电晕放电下二元全氟异丁腈(CF3)2CFCN混合气体的分解特性分析[J].高电压技术, 2019, 45(4): 1078-1085.Zhao Mingyue, Han Dong, Rong Wenqi, et al.Decomposition characteristic of binary mixtures of buffer gases with (CF3)2CFCN under corona discharge[J]. High Voltage Engineering, 2019, 45(4):1078-1085.
[15] Belarbi A, Pradayrol C, Casanovas J, et al. Influence of discharge production conditions, gas pressure,current intensity and voltage type, on SF6 dissociation under point–plane corona discharges[J]. Journal of Applied Physics, 1995, 77(4): 1398-1406.
[16] 乔胜亚, 周文俊, 王勇, 等. 典型吸附剂对 GIS固体绝缘介质放电特征气体变化规律影响[J]. 电工技术学报, 2018, 33(19): 4627-4635.Qiao Shengya, Zhou Wenjun, Wang Yong, et al.Effect of typical adsorbents on gas change characteristics of gas insulated switchgear solid insulation dielectric[J]. Transactions of China Electrotechnical Society, 2018, 33(19): 4627-4635.
[17] 苏镇西, 赵也. 设备吸附剂对 SF6气体分解产物检测结果影响的试验研究[J]. 高压电器, 2013, 49(6):26-31, 37.Su Zhenxi, Zhao Ye. Experimental investigation into effects of adsorbents on detection of SF6 decomposition products in SF6 equipment[J]. High Voltage Apparatus, 2013, 49(6): 26-31, 37.
[18] 唐炬, 曾福平, 梁鑫, 等. 两种吸附剂对 SF6分解特征组分吸附的实验与分析[J].中国电机工程学报,2013, 33(31): 211-219.Tang Ju, Zeng Fuping, Liang Xin, et al. A comparative experimental study on the interaction of SF6 feature decomposition products with alumina and molecular sieve kdhF-03[J]. Proceedings of the CSEE, 2013,33(31): 211-219.
[19] Meyer F, Huguenot P, Kieffel Y. Application of fluoronitrile/CO2/O2 mixtures in high voltage products to lower the environmental footprint[C]//Conference International Des Grands Reseaux Electriques, Paris, France, 2018: D1-201.
[20] 侯华, 颜湘莲, 余小娟, 等. 分子筛吸附C4F7N/CO2混合绝缘气体及其分解产物的理论研究[J]. 高电压技术, 2019, 45(4): 1040-1047.Hou Hua, Yan Xianglian, Yu Xiaojuan, et al. Theoretical investigation on the adsorption of C4F7N/CO2 dielectric gas and decomposition products in zeolite[J].High Voltage Engineering, 2019, 45(4): 1040-1047.
[21] 肖淞, 张季, 张晓星, 等. 活性氧化铝对新型环保绝缘气体 C3F7CN/N2及其放电分解产物吸附特性[J]. 高电压技术, 2018, 44(10): 3135-3140.Xiao Song, Zhang Ji, Zhang Xiaoxing, et al. Adsorption characteristics of γ-Al2O3 for the environmentfriendly insulating medium C3F7CN/N2 and its decomposition products[J]. High Voltage Engineering,2018, 44(10): 3135-3140.
[22] GB/T 34320-2017 六氟化硫电气设备用分子筛吸附剂使用规范[S]. 北京: 中国标准出版社, 2017.
[23] Preve C, Piccoz D, Maladen R. Validation method and comparison of SF6 alternative gases[C]// Conference International Des Grands Reseaux Electriques, Paris,France, 2016: D1-205.
[24] Lutz B, Juhre K, Kuschel M, et al. Behavior of gaseous dielectrics with low global warming potential considering partial discharges and electric arcing[C]//Conference International Des Grands Reseaux Electriques, Winnipeg, Canada, 2017: D1-140.
[25] Lu Tian, Chen Feiwu. Multiwfn: a multifunctional wavefunction analyzer[J]. Journal of Computational Chemistry, 2012, 33(5): 580-592.
[26] 张永刚, 闫裴. 活性氧化铝载体的孔结构[J]. 工业催化, 2000, 8(6): 14-18.Zhang Yonggang, Yan Pei. Pore structure of activated alumina carrier[J]. Industrial Catalysis, 2000, 8(6):14-18.
[27] Kim S, Sorescu D C, Yates J T. Infrared spectroscopic study of the adsorption of HCN by γ-Al2O3:competition with triethylenediamine for adsorption sites[J]. The Journal of Physical Chemistry C, 2007,111(14): 5416-5425.
[28] 靖宇, 韦力, 王运东.吸附法捕集二氧化碳吸附剂的研究进展[J]. 化工进展, 2011, 30(增刊2): 133-138.Jing Yu, Wei Li, Wang Yundong. The advances of adsorbents in the field of CO2 capture[J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2011, 30(S2): 133-138.
[29] Chu Xiaozhong, Zhou Yaping, Zhang Yuzhe, et al.Adsorption of hydrogen isotopes on micro- and mesoporous adsorbents with orderly structure[J]. The Journal of Physical Chemistry B, 2006, 110(45):22596-22600.