0 引言
C4F7N/CO2混合气体具有较低的温室效应、优良的绝缘性能和较低的液化温度，近年来作为高压电气设备中 SF6气体的替代气体得到了广泛研究[1-4]。常压下C4F7N气体的液化温度较高，约为-4.7℃，在低温环境下使用 C4F7N/CO2混合气体时可能因C4F7N发生液化，导致绝缘性能下降，威胁设备安全。因此有必要研究温度对C4F7N/CO2混合气体绝缘性能的影响。
目前关于C4F7N/CO2混合气体绝缘性能的研究大部分在常温下进行，关于温度对其绝缘性能的影响还未见报道。王凌志等研究了电场不均匀度、气压和混合比例等因素对C4F7N/CO2混合气体工频绝缘性能的影响[5-6]，发现 C4F7N占比 7%~13%的C4F7N/CO2混合气体具有替代 SF6的潜力。张英等采用球-球电极研究了 C4F7N/CO2混合气体的工频击穿特性及自恢复特性，发现C4F7N与CO2气体存在协同效应，且自恢复特性优良，体积分数为4%~12% C4F7N的混合气体具有在 0.4~0.6MPa高气压设备中替代 SF6的潜力[7]。张博雅等采用平板、球板、棒板和针板等多种电极结构研究了 C4F7N/CO2混合气体的工频绝缘特性和局放特性[8]，发现在均匀电场下C4F7N占比15%的混合气体的击穿电压与SF6相当。胡世卓等研究了均匀电场下 N2、干燥空气和CO2三种不同缓冲气体对C4F7N混合气体绝缘性能的影响，发现采用N2作为缓冲气体时，在气隙击穿后电极表面出现严重的碳析出现象，从而降低了其绝缘性能[9]，证明现有缓冲气体选用 CO2具有一定的合理性。李志闯等研究了均匀电场下C4F7N/CO2混合气体中的绝缘子沿面闪络特性，发现低混合比下提高气压的方案优于高混合比下的方案[10-11]。以上在常温下的试验结果表明，C4F7N/CO2混合气体的比例在 4%~15%范围时具有一定的应用潜力。
国内外已有部分关于温度对 SF6气体绝缘性能的影响研究，华中科技大学李正瀛等研究了当温度从 10 ℃降低到-50 ℃时，SF6和 SF6/N2混合气体在针板间隙下的放电特性，发现SF6气体液化后会降低间隙的绝缘能力，但并不是完全丧失绝缘能力[12]。覃兆宇等研究了温度对SF6/N2混合气体雷电冲击击穿电压的影响，发现在初始充气压力不变时，SF6/N2混合气体在未发生液化前提下，其雷电冲击击穿电压随温度降低不会出现明显变化[13]。加拿大魁北克水电局 M. Landry等研究了 SF6断路器在低温下的绝缘耐受和开断性能，发现在恒定密度下，SF6未液化时的绝缘性能随温度降低有微弱下降[14]。
借鉴温度对 SF6气体绝缘性能影响的研究，本文首先从理论上分析C4F7N/CO2混合气体的混合比例和气体密度随温度的变化，再利用线性近似方法计算C4F7N/CO2混合气体的净电离系数，从而获得不同温度下C4F7N/CO2的临界约化电场以及工频放电场强。建立温度可控的气体放电试验平台，采用球板电极进行不同温度下C4F7N/CO2混合气体的工频击穿试验，获得击穿电压随温度的变化，与理论计算结果进行对比，验证计算模型。最后利用模型研究不同混合比例和气压下C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强随温度的变化规律。
1 C4F7N/CO2的工频放电场强计算模型
首先计算C4F7N/CO2混合气体的混合比例和气体密度随温度的变化，从而计算不同温度下C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强。
1.1 混合比例和气体密度与温度的关系
C4F7N的饱和蒸气压力与液化温度的关系用Antoine公式表示[15]为
式中，pc为C4F7N气体的饱和蒸气压（kPa）；Tb为液化温度（℃）；A、B、C为Antoine常数。采用式（1）对3M公司报道的数据进行拟合[16]，得到C4F7N的Antoine常数为A=6.16, B=981.8, C=241.45。拟合值与文献值对比如图1所示。
图1 C4F7N的饱和蒸气压力与温度的关系
Fig.1 The relationship between saturated vapor pressure and temperature of C4F7N
由于CO2的液化温度远低于C4F7N，当C4F7N与CO2混合后，近似认为C4F7N/CO2混合气体的液化温度等于C4F7N在相应分压力下的液化温度。因此，假设C4F7N/CO2混合气体在20℃时的初始充气压力为 p20，此时混合气体中 C4F7N的体积分数为k，则其液化温度Tb可通过联立式（1）与式（2）计算求得。
利用上述公式计算 C4F7N体积分数为 9%时，C4F7N/CO2混合气体在不同初始充气压力 p20下的液化温度，结果见表1。
表1 9%比例下C4F7N/CO2的液化温度与初始充气压力的关系
Tab.1 The relation between liquefaction temperature and initial pressure of C4F7N/CO2 mixture at 9%
初始压力p20/kPa 液化温度Tb/℃700 -19.5 650 -21.2 600 -23.1 550 -25.1 400 -32.0
当温度低于表1中的液化温度后，C4F7N会发生部分液化。为计算液化后的混合比例和混合气体换算到20℃时的压力，首先通过式（1）计算温度T下 C4F7N的饱和蒸气压力 pc，再通过式（3）计算C4F7N在20℃时的气压，最后通过式（4）计算温度T下 C4F7N/CO2的混合比例，k为液化前的混合比例，k*为液化后的混合比例，p20[C4F7N]为20℃下混合气体中C4F7N的分压力。用p20[C4F7N]/k*可得液化后C4F7N/CO2混合气体换算到20℃时的压力。
采用上述方法计算 C4F7N体积分数为 9%的C4F7N/CO2混合气体在发生液化后，混合比例随温度的变化，结果见表2。可见，当温度不断降低，以至C4F7N发生液化后，混合气体的比例会迅速降低。
表2 9%初始比例下C4F7N/CO2液化后的比例与温度的关系
Tab.2 The relationship between mixing ratio and temperature at initial mixing ratio of 9% after liquefaction
液化后的比例（%）温度 T/℃初始压力0.7MPa时 初始压力0.6MPa时-20 8.8 9-25 7.2 8.3-30 5.8 6.8-35 4.7 5.4-40 3.7 4.3
1.2 不同温度下的工频放电场强计算
为计算发生液化后C4F7N/CO2混合气体的绝缘性能随温度的变化情况，首先需要计算 C4F7N/CO2混合气体的绝缘性能与混合比例的关系。本文采用工频放电场强来表示C4F7N/CO2混合气体的绝缘性能，通过混合气体的临界约化电场，计算其工频放电场强。
法国学者H. E. Nechmi等采用稳态汤逊（Steady State Tounsend, SST）实验测量不同混合比例的C4F7N/CO2混合气体的临界约化电场[17]。得到C4F7N/CO2混合气体临界约化电场的经验计算式为
式中，(E/N)c,M为C4F7N/CO2混合气体采用分子数密度约化后的临界约化电场（Td，1Td=10-21V·m2）。然而，H.E.Nechmi研究的混合比例点较少，式（5）的准确性还有待检验。苏黎世联邦理工大学 A.Chachereau等采用脉冲汤逊（Pulse Townsend, PT）实验测量了不同比例下C4F7N/CO2混合气体的临界约化电场[18]，但未给出拟合公式。
文献[19]采用Wieland近似计算获得C4F7N/CO2混合气体的临界约化电场，与A. Chachereau等的测量结果基本一致。Wieland近似的基本原理是忽略两种气体发生电离时的相互影响，认为混合气体的净电离系数等于单一气体的净电离系数按混合比例进行线性相加，即
本文采用 Wieland近似计算不同比例 C4F7N/CO2混合气体的临界约化电场，其中C4F7N和CO2的约化净电离系数分别[19]为
计算结果如图2所示。由此看出，与式（5）的拟合结果相比，采用Wieland近似计算的结果与PT测量结果更接近，因此本文采用Wieland近似方法进行计算。
图2 C4F7N/CO2的临界约化电场与混合比例的关系
Fig.2 The relationship between critical reduced electric field of C4F7N/CO2 and mixing ratio
混合气体中C4F7N液化后不仅会导致混合比例下降，还会导致混合气体密度降低，即20℃时的初始充气压力降低。C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强Ec可表示为
式中，(E/p)c,M为采用 20℃时的气压约化后的工频放电场强，其与临界约化电场的关系可用式（10）进行转换。
式中，kB为Boltzmann常数，约为1.38×10-23J/K；T0=20℃。(E/p)c,M的值不随气体密度发生变化，只由混合比例决定。液化过程降低了混合比例和气体密度，从而降低工频放电场强。
利用式（3）和式（4）计算液化后C4F7N/CO2混合气体的混合比例和折算至20℃时的压力。再利用Wieland近似，计算新混合比例和压力下混合气体的临界约化电场。当满足式（11）条件时，就会起晕，在稍不均匀电场中会导致击穿。
式中，xc为临界电子崩长度，此位置处的电场等于临界电场Ec；
为C4F7N/CO2混合气体的净电离系数，其与电场强度和气压有关，可表示为
式中，K为经验常数，一般取值为10.5~18[20]，在稍不均匀电场中，其值对计算结果的影响不大，本文取10.5进行计算。β为比例系数，对于9%/91%比例的C4F7N/CO2混合气体，根据测量结果可取为20kV-1[18-19]。
稍不均匀电场下的工频击穿电压计算流程如图3所示，计算程序中采用的电压增量δU=0.1kV，工频放电场强Ec采用式（9）计算。
图3 C4F7N/CO2混合气体的击穿电压计算流程
Fig.3 Calculation flow chart of breakdown voltage of C4F7N/CO2 mixed gas
计算 C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强随温度的变化，结果如图4所示。计算采用 20℃时的初始混合比例为 9%，初始充气压力为 0.7MPa和0.6MPa。从图 4看出，初始充气压力0.7MPa和0.6MPa下，起始时工频放电场强随温度降低稳定不变，当温度低于某一临界值后，工频放电场强随温度下降而出现近似线性下降趋势，理论上的温度临界值等于混合气体的液化温度。0.7MPa下的液化温度约为-19℃，而 0.6MPa下的液化温度约为-23℃。
图4 C4F7N/CO2的工频放电场强与气体温度的关系
Fig.4 The relationship between critical electric field of C4F7N/CO2 and gas temperature
2 C4F7N/CO2混合气体的低温绝缘试验
采用低温下C4F7N/CO2混合气体的绝缘试验验证上述计算方法和结果的有效性。
2.1 试验平台
试验腔体示意图如图5所示。将高低温试验箱顶部进行改造，放入220kV GIS的一小段，其整体结构和尺寸与文献[21]一致。本文改造了电极构造，采用端部为半球的球板电极，其中球电极半径为7.5mm，球-板间距4mm，在放电腔体内部设置热电偶，监测气体温度。
图5 高低温试验箱内部构造示意图
Fig.5 Internal structure of high-low temperature test chamber
试验回路原理如图6所示，工频变压器的最大输出电压为250kV，容量30kV⋅A，保护电阻阻值为50kΩ，电容分压器电压比为 1 000:1。CX表示球板电极间隙。在间隙击穿瞬间，变压器的过电流保护单元动作。此时的电压值即为击穿电压。
2.2 试验步骤
图6 试验电路接线原理
Fig.6 Schematic diagram of test circuit
试验采用的气体参数:C4F7N/CO2，混合比例9%/91%，20℃时的绝对气压、0.7MPa、0.6MPa。试验温度:从20℃到-35℃，由高往低依次下降。根据表 1中的计算结果，为确保 C4F7N 发生液化，0.7MPa时采用的温度点为 20℃、5℃、-15℃、-20℃、-25℃，0.6MPa时采用的温度点为 20℃、-15℃、-20℃、-25℃、-30℃、-35℃。试验步骤如下:
（1）将电极设置好之后，封闭腔体，将试验腔体及充气管路抽真空至气压降低到100Pa以下。
（2）确保室内温度20℃情况下，充入绝对压力为63kPa的C4F7N气体，等气压数值稳定后，再充入CO2气体至混合气体总压力为0.7MPa。
（3）按GB/T 16927.1—2011中规定的工频放电电压试验程序升高电压至击穿[22]，记录击穿电压值。
（4）完成某一温度下的试验后，降低温度，测量热电偶电阻值，直至气体温度稳定后再开展另一温度下的试验。
（5）完成初始压力 0.7MPa下所有温度的试验后，在室温20℃下缓慢降低气压至0.6MPa，重复步骤（3）和步骤（4）的试验流程。
上述步骤可用图 7所示的流程表示，其中由于测量得到热电偶电阻值R与温度T存在线性关系，即
图7 不同温度下的绝缘试验流程
Fig.7 Insulation test process at different temperatures
式中，R为热电偶电阻（Ω）；温度T的单位为℃。前后两次测量热电偶差值小于0.2Ω，说明温度已稳定，误差为±0.5℃。
2.3 试验结果
在每个温度点下均进行了10~20次击穿，得到的击穿电压散点图如图8所示。从图中看出，C4F7N/CO2混合气体在多次击穿时未发现击穿电压有明显下降，说明其具有较好的绝缘自恢复能力。其击穿电压与温度的关系如图9所示。
图8 C4F7N/CO2混合气体的击穿电压散点图
Fig.8 Scatter plot of breakdown voltage of C4F7N/CO2 mixture
图9 C4F7N/CO2混合气体的击穿电压与温度的关系
Fig.9 Relationship between breakdown voltage of C4F7N/CO2 mixture and gas temperature
3 分析与讨论
为定量地验证图4的计算结果及所用计算方法的准确性，结合流注放电理论计算得到了本文球板电极下C4F7N/CO2混合气体的击穿电压，利用试验结果验证计算方法的可靠性。再采用同样的计算方法获得不同混合比例和不同气压下C4F7N/CO2混合气体的临界电场与温度的关系。
3.1 球板电极的电场分布
在计算击穿电压前，首先需要获得间隙电场分布。采用COMSOL软件进行电场仿真，计算球板间的电场分布，设置高电位为1kV，得到的电场分布如图10所示。球板间最短连线上的电场强度与平均电场强度Eav的比值与距离的关系如图11所示。图11中的拟合公式为
式中，x为轴线上离球端部的距离；r为球半径。拟合优度达到0.999 1。因此可用式（14）近似计算间隙电场分布。球-板电极的电场不均匀度为f =1.38，属于稍不均匀电场。
图10 球-板电极电场仿真
Fig.10 Electric field simulation of ball-plate electrodes
图11 球-板电极电场分布计算结果
Fig.11 Calculation results of electric field distribution of ball-plate electrodes
3.2 理论计算与试验结果的对比
利用图3的流程计算球板电极下的工频放电电压，计算结果与试验结果对比，如图12所示。可见在初始充气压力为 0.7MPa时，计算结果基本与试验结果一致，最大误差出现在-25℃，此时理论计算值高出试验值约 5.9%。在初始充气压力为 0.6MPa时，最大偏差出现在-35℃，此时理论计算值高出试验值约7.7%。考虑到放电试验存在分散性，认为上述误差在可以接受的范围内。此外，理论计算与试验得到击穿电压随温度变化的趋势一致，临界温度一致，因此认为本文计算方法是可靠的。
图12 不同温度下9% C4F7N/CO2混合气体的击穿电压计算结果与试验结果
Fig.12 The calculated and experimental breakdown voltages of 9%C4F7N/CO2 mixture at different temperatures
3.3 不同混合比例下的结果
从式（9）看出，由于气体的工频放电场强与电极结构无关，因此可通过计算不同初始混合比例和压力、不同条件下C4F7N/CO2混合气体的临界温度，同时得到 C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强随温度的变化，为计算任意电极结构下击穿电压奠定基础。
选取C4F7N/CO2混合气体5%~20% C4F7N范围计算工频放电场强，结果如图13所示。考虑到电气设备的承压能力，只进行初始充气压力 0.7MPa和0.6MPa下的计算。图中还与初始充气压力 0.5MPa下 SF6气体的工频放电场强进行了对比。可见，0.5MPa SF6气体的工频放电场强高于初始压力0.7MPa、C4F7N体积分数为5%时，但低于C4F7N体积分数为9%时。考虑与0.5MPa SF6具备相同放电场强，计算了不同压力下应混合的C4F7N体积分数，以及该混合比例下的液化温度，如图14所示。由图可见，0.7MPa 的C4F7N/CO2混合气体，当C4F7N体积分数约为 7%时，其工频放电场强与 0.5MPa SF6气体相等。表3列出了初始充气压力下对应的混合比例及液化温度，由此看出，当要求绝缘性能保持不变时，通过提高气压、降低混合比例，可使得C4F7N/CO2混合气体用于更低的温度。
图13 不同初始比例和压力下C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强与温度的关系
Fig.13 Relation between critical electric field and temperature of C4F7N/CO2 mixture under various initial ratios and pressures
表3 C4F7N/CO2的等效比例与液化温度
Tab.3 Equivalent ratio and liquefaction temperature of C4F7N/CO2
初始压力/MPa 等效比例(%) 液化温度/℃0.8 4.5 -32 0.7 7.0 -25 0.6 10.5 -19 0.5 18 -11 0.4 31 -2
从图13还可看出，尽管发生液化，但C4F7N并非完全液化，因此在液化程度较低时，混合气体仍具有较高的绝缘性能。例如，若要求设备可运行于最低-25℃的环境，此时如果选择C4F7N/CO2混合气体的气压0.7MPa，比例9%，尽管其在-25℃时会发生部分液化，但其放电场强依然达到约44kV/mm，相当于0.5MPa SF6的绝缘水平；而在非液化时，气压 0.7MPa、比例 9%的 C4F7N/CO2混合气体的放电场强高于0.5MPa SF6的放电场强。这一特点可为低温下评估C4F7N/CO2混合气体的绝缘水平提供参考。
图14 不同初始压力下C4F7N/CO2的等效比例与液化温度
Fig.14 Equivalent ratio of C4F7N/CO2 and liquefaction temperature under different initial pressure
值得注意的是，本文只关注了绝缘气体液化后气体间隙的工频放电场强，而在实际中若因气体液化后积液于盆式绝缘子表面，对绝缘子沿面绝缘特性的影响不可忽视。对于绝缘气体液化后对绝缘子沿面放电特性的影响将是下一阶段的研究内容。
4 结论
本文研究得出以下结论:
1）采用Wieland近似建立了C4F7N/CO2混合气体的临界约化电场与混合比例之间的关系，结合C4F7N的饱和蒸气压力，计算混合气体液化前后的混合比例和压力，从而得到C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强与温度的关系。在球板电极下进行C4F7N/CO2混合气体绝缘试验的结果证明了上述计算方法的可行性。
2）本文计算的适用范围为均匀或稍不均匀电场分布；理论计算和试验得到的球板电极放电电压随温度变化的趋势一致，但计算的击穿电压值略高于试验值，这是因为实际试验条件下还存在着理论计算未考虑的其他影响因素，如实际电极表面并非完全光滑等因素。
3）C4F7N/CO2混合气体在发生液化前，温度变化几乎不会影响其绝缘性能，但在发生液化后，其混合比例和压力均会下降，导致绝缘性能降低，但不会完全丧失绝缘性能。根据本文计算的不同初始混合比例和压力下C4F7N/CO2混合气体的工频放电场强随温度的变化，可进行C4F7N/CO2混合气体比例和压力参数的优化选取；同时，本文计算方法可用于通过监测混合气体的混合比例和密度变化，评估气体间隙的绝缘性能。
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